多元竞争体系下的微界面动力学响应机理研究—以细颗粒泥沙吸附多元重金属离子铅、铜和镉为例

研究微界面动力学响应机理能更好地了解动力学扩散模式的内在机制.通过竞争吸附实验,采用微界面作用模式识别多元重金属离子铅、铜和镉在泥沙颗粒上的扩散模式,探究多元重金属离子的液相浓度和吸附速率变化规律,剖析多元竞争体系下的微界面动力学响应机理.结果显示,10 min前,多元竞争体系下离子的液相浓度和吸附速率变化较大,为快速吸附阶段,与扩散速率较大的膜扩散过程对应.10 min后,离子的液相浓度波动变化,吸附速率变化呈“N型”、“倒N型”、“W型”和“倒W型”特征,吸附解吸交替进行,不同竞争体系离子的液相浓度和吸附速率变化不同,进入孔隙的时间存在差异,此阶段为膜扩散和颗粒内扩散并存,不同竞争体系的离子的颗粒内扩散时间不一致.60 min后, 离子的液相浓度较稳定和吸附速率较小,微界面作用趋于稳定,为扩散速率较小的颗粒内扩散阶段.研究结果可为多元竞争体系的微观界面动力学响应机理提供理论支撑.     

水固液微界面氧化还原反应过程与污染物控制研究

本文介绍了3个反应体系,包括铁锰复合氧化物氧化吸附除砷体系、铁氧化物包覆零价铁光芬顿催化和负载型多价态锰氧化物臭氧催化体系,通过固液微界面不同的氧化还原反应,实现了对水中砷和难降解有机污染物的高效去除.重点介绍了不同氧化还原反应对污染物转移转化的作用机制,说明了水体中固液微界面氧化还原反应,对污染物的转移转化起着重要作用.     

原子力显微镜在环境样品研究与表征中的应用与展望

简要阐述了原子力显微镜仪器操作原理及最新成像技术发展情况;结合作者近期的研究工作,从环境微生物界面观察与表征、腐殖酸在微界面上的聚集行为观测、无机高分子絮凝剂的界面形貌及行为观察以及膜材料表面结构观测与表征等4个方面对原子力显微镜在环境领域内的应用情况作了概括介绍．最后,对原子力显微镜在环境微界面研究与表征中的应用前景进行了展望。     

多相催化技术的固液微界面调控原理及应用进展

多相催化氧化是一种很有前景的水深度处理技术,实际水环境中微量难降解有机污染物的去除通常受到水中共存物质如天然有机物（NOM）的影响.因此,在多相催化体系中,基于污染物与氧化媒介在催化剂表面的作用及转化过程调控催化剂的表面性质,对于复杂环境中污染物的高效靶向去除至关重要.本文主要综述了以过氧化氢、臭氧和光为媒介的多相催化氧化技术的固液微界面调控原理,以及基于固液微界面调控的水处理应用进展.重点阐述了催化剂表面性质对氧化媒介和目标污染物在表面分解和转化的影响,以及不同类型有机污染物在催化剂表面的作用原理.在此基础上,我们提出通过不同的手段极化催化剂表面,使表面电子分布不均匀,形成氧化位点和还原位点,使目标污染物失电子氧化同时活化表面吸附氧化媒介形成更多吸附态·OH,是促进复杂水环境中目标污染物高效去除的关键途径.     

颗粒物微界面吸附模型的分形修正--朗格缪尔(Langmuir)、弗伦德利希(Freundlich)和表面络合模型

运用分形理论修正了颗粒物微界面吸附模型,建立了朗格缪尔(Langmuir)、弗伦德利希(Freundlich)和表面络合模型的分形吸附等温线方程式．其中,朗格缪尔(Langmuir)吸附等温线的分形表达式为：Γ=ΓmCc^1/m／(b^m Cc^1/m),指数m与颗粒物表面分维Ds的关系如下：m∝ac^D/2-1∝ro^Do-2;表面络合模型的分形表达式为：Γ=ΓmCs^(n/x)/(b^(n/x) Cs^(n/x)),而且lgb=lg(ks／kb) pH,指数x／n与颗粒物表面分维Ds的关系如下：x／n∝0^D/2-1∝r0^D-2;相应的弗伦德利希(Freundlich)吸附等温线的分形形式分别为：Γ=(Γm／bm)Cs^1/n,Γ=(Γm／b^(x/n))Cr^(n/x),通过对献中的数据的模拟初步讨论了分形模型的适用性,结果表明,它们具有更接近于实际的描述微界面吸附过程的能力,通过lg(x／n)=lgk’ (Dn-2)lgro计算出土壤颗粒和尾矿砂颗粒的表面分形维数分别为2．42和2．72。     

特别选题:环境微界面过程与污染控制序

长期以来,人们主要关注的是污染物的均相环境过程,这一点在大气污染化学和水污染化学的研究中尤其明显。然而近年来,人们开始关注环境中的非均相反应过程,从相对微观的尺度思考和探索环境的微界面问题,并从不同的视角不断认识和揭示这一过程在环境污染及其控制中的作用和意义。1997年,由荷兰科学家L.K.Koopal教授发起设立了Interfaces Against Pollution两年一次的系列国际会议,形成了全球范围内有关科学研究组织和科学家探讨和交流环境界面问题的重要平台。中国科学院生态环境研究中心汤鸿霄院士在我国首次提出环境微界面的概念,并于2003年主编了《环境科学学报》之“环境微界面过程研究论文专辑”,为该专辑作序并发表了“环境纳米污染物与微界面水质过程”的研究论文,对环境纳米微界面问题给出了全面和准确的内涵,进而开启了我国在此方面的系统性研究工作。基于汤鸿霄院士提出的环境微界面内涵和思想,2006年中国科学院生态环境研究中心组织了“环境微界面过程与污染控制”创新研究群体,得到国家自然科学基金委员会的资助。群体的研究目标是深入探索污染物在环境微界面的转移转化机制与控制原理,力争在复杂条件下微界面的定量化表征、污染物在环境微界面的转移转化规律及复合效应、基于微界面原理的环境过程调控等方面取得科学与技术突破。该研究群体的建立及深入开展相关的研究工作,将有力推动我国环境微界面理论和技术的研究进展,也将不断培养本研究方向的专业化高级人才。在过去的2年里,该研究群体在不同环境微界面特征及过程表达、污染物在典型介质和界面变化行为的原位观测、水/气/土/生物微界面上污染物的转移转化规律、基于微界面过程的水、气、固等环境的污染控制等方面取得预期研究进展。本专栏所组织的稿件,即试图从不同角度反映我们所关注的环境微界面研究领域,并通过前期研究所获得的一些具体的科学数据和结果,对环境微界面过程给出进一步的认识。然而,由于本群体的研究工作还不够深入,这样一个专栏所发表的内容不论是对环境微界面的概念与内涵,还是在探索与创新上,都还是初步的和不成熟的。或者说,本专栏所反映的只是一个有待发展和完善的科学思路。由于本专栏作者水平有限,这些论文定有不少谬误之处,敬请读者批评指正。 衷心感谢《环境科学学报》编辑部为我们提供这样一个重要的平台和机会,感谢他们为本专栏组稿、编辑和出版所做出的辛苦努力！     

物理和生物组合扰动对底泥微界面过程的影响

借助Rhizon间隙水采样技术、Unisense微电极技术,解析了物理扰动和摇蚊幼虫组合扰动对底泥微界面和微环境特征的协同作用.结果表明,组合扰动、生物扰动均导致溶解氧渗透深度(OPD)、总氧气交换速率(TOE)、含水率、总微生物活性显著增加,并保持在高于对照实验的水平.并且,组合扰动下,这些指标随着物理扰动强度增加而有所增加.对于Fe2+而言,组合扰动和生物扰动均导致Fe2+含量明显降低,且降低幅度明显大于对照实验.Fe2+、含水率、总微生物活性在底泥0~4 cm内受扰动影响变化幅度较大.这可能是内源磷形态转化的"活性区域".对组合扰动下OPD、TOE、Fe2+、含水率、总微生物活性与物理扰动强度进行曲线拟合.结果表明,各拟合方程均符合2阶多项式,且当扰动强度≥34 r·min-1,组合扰动对上述指标产生"跃变式"叠加作用.这种改造效应可能是内源磷形态转化的主要诱发机制.     

原子力显微镜液池成像技术应用于微絮凝过滤工艺过程中的实验条件优化

采用原子力显微镜液池成像技术对微絮凝过滤工艺过程中的微絮凝时间和搅拌强度进行优化.结果表明,原子力显微镜液池成像技术可以对混凝过程中的微絮体进行形貌表征和数字描述,并证实微絮凝过滤工艺在处理实际印染工业尾水过程中,微絮凝时间为2 min,搅拌强度为100 s-1时可以达到优化的处理效果.     

混凝过程中微絮体形貌的AFM液池成像观测与表征

采用扫描探针显微镜液池成像技术,对混凝过程中絮体的微观形貌进行了观测与表征.结果表明,原子力显微镜液池成像技术可以对混凝过程中的微絮体进行形貌表征和数字描述,并证实在实际印染工业尾水的微絮凝过滤试验处理过程中,微絮凝时间为2min,搅拌强度为100s-1时可以达到优化的处理效果.这也说明液池成像技术能够较好的反映混凝过程中微絮体的形貌变化特征,从而实现对环境微观界面过程的原位观测与表征.     

环境纳米污染物与微界面水质过程

提出了环境纳米污染物的分类概念 .环境中对生态和人体有危害的污染物大多处于纳米级尺度 ,并因此而具有许多与污染行为有关的特征 .它们在微界面上的强烈吸附及各种反应就是突出的表现 .文中讨论了它们特殊的共同特征和环境微界面上的行为 ,举出其形态分布、光化学降解、生物膜作用、污染控制技术等方面的例子加以阐述 .纳米污染物界面形貌的观测是近代仪器的重要发展 .纳米污染物与微界面的相互作用构成它们环境污染效应的核心机理 ,也是环境科学与技术研究的重要发展趋势