2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

溶剂使用源有组织排放VOCs监测方法及组成特征

以上海2家大型修造船企业、3家大型汽车制造企业、2家大型涂料生产企业、1家大型油墨生产企业以及1家大型包装印刷企业为例,研究不同监测方法对溶剂使用源有组织排放废气VOCs(挥发性有机物)监测的适用性;并在此基础上初步探讨溶剂使用源排放VOCs的组成特征.结果表明:Summa罐可以很好地采集和储存溶剂使用源排放的有机物,废气在Summa罐采集、储存1周后,其中NMHC(非甲烷总烃)质量浓度与企业现场测试结果一致性很好,二者相关系数高达0.99,平均比值为1.04±0.09.采用GC-FID/MS(气相色谱-氢离子火焰/质谱)联用技术分析Summa罐采集的废气发现,VOCs可定量组分的质量浓度平均值占ρ(NMHC)的61.0%(以碳计);不同溶剂使用源排放的NMHC中可定量组分所占比例在29.2%～95.7%之间,行业之间存在一定差异.溶剂使用源排放的废气中可定量的VOCs组分主要是芳香烃和含氧VOCs;修造船和汽车制造等喷涂过程排放的VOCs中芳香烃贡献最大,其次是含氧VOCs;在涂料油墨生产及包装印刷过程排放的VOCs中,含氧VOCs贡献最大,特别是包装印刷源排放的VOCs中有85.0%是乙酸乙酯.研究结果对溶剂使用源VOCs物质排放清单编制有一定的支撑作用.      

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

上海夏季PM2.5中有机物的组分特征、空间分布和来源

有机物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组成部分,其来源和组分非常复杂,是大气科学研究的难点和热点.本研究定量表征了上海地区夏季3个不同功能站点PM_(2.5)中78种有机组分,分析了其组成特征及空间差异,并采用后向轨迹、指示物、特征比值等方法对其来源进行了探讨.结果表明,上海西部郊区青浦和徐汇的有机组分检出浓度相近,约为(317±129)ng·m~(-3),高于东部沿海.78种有机组分中,脂肪酸类物质的占比最高,之后依次为左旋葡聚糖、正构烷烃和多环芳烃,藿烷的占比最低.基于示踪物比值法初步分析结果表明,上海地区的颗粒有机物主要来源于汽油车尾气排放,此外中心城区和西部郊区在观测期间受到了一定程度的生物质燃烧污染,可能与西北方向的污染输送有关.就具体组分而言,在西部郊区青浦,脂肪酸主要来自于陆生植物排放,而在东部沿海地区临港,其还会受到海洋浮游植物和微生物的影响;PAH特征比值的分析表明煤燃烧和机动车尾气对多环芳烃具有重要贡献.相关研究结果有助于对上海有机气溶胶的污染特征及来源的深入认识,为开展颗粒有机物的防治提供一定的基础支撑.     

长江三角洲地区人为源大气污染物排放特征研究

在收集整理长江三角洲地区（简称＂长三角＂）各城市人为大气污染源资料的基础上,采用以＂自下而上＂为主的方法建立了2007年长三角地区人为源大气污染物排放清单.清单结果显示,2007年长三角地区的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3等大气污染物排放总量分别达到2391.8、2292.9、6697.1...     

崇明东滩湿地土壤养分的分布特征及其环境效应

通过研究崇明东滩不同类型天然湿地土壤在不同潮间的有机质(OM)、全氮(TN)、全磷(TP)的含量与分布,进而分析不同类型滨海湿地土壤作为营养盐氮、磷汇与碳沉积的环境效应。结果表明,芦苇型沙质湿地土壤中有机质、全氮、全磷的平均值分别为1.36%、0.1%、0.03%,而芦苇/米草混合型黏质土壤中分别为2.41%、0.27%、0.07%。随着高程的增加(从光滩向高潮滩过渡),芦苇(Phragmitescommunis)型沙质湿地土壤与芦苇/米草(Phragmites communis/Spartina alterniflora)混合型黏质土壤中有机质、全氮含量平稳上升,但全磷变化并不显著。这表明芦苇/互花米草混合型黏质湿地土壤对造成沿海水域富营养化的氮、磷营养盐以及引起全球气候变化的碳排放具有更好的汇聚效应,同时高潮滩的汇聚功能总体较光滩为高。     

细碎化土地产权、交易成本与农业生产——来自内蒙古中部平原地区乌村的经验调查

土地细碎化也是对产权的细碎化,即将一束产权分割成多束产权。在集体生产的相互作用下,细碎化土地产权在地理空间上呈分离与交叉的排列形式与农户决策和生产管理之间形成了一种新的生产结构。通过SPSS 17.0对乌村的经验数据进行相关和回归分析发现,细碎化土地产权增加了集体协商成本和监督管理成本,也增加了农户的信息成本。为了进一步深入认识细碎化土地产权对农业生产的作用过程,文章通过对乌村的访谈案例对这些实证结果进行了讨论,发现:①细碎化土地产权造成集体在灌溉系统的投资过程中协商成本高昂,以至土地质量难以得到改良;②农户因细碎化土地产权产生额外的保护和监督费用,使农户对土地产权的使用效率降低;③细碎化土地产权增加了农户的信息成本,造成部分农户种植决策的困难,但生产经验丰富的老农户能够克服细碎化土地产权产生的信息成本,Sen早年提出的土地规模与生产效率的逆向关系只适合农村的部分群体。细碎化土地产权对农业生产过程产生了负面作用。有学者认为中国土地制度的发展应实行土地私有化模式,实现规模化经营,虽然私有化对于提高土地经济绩效和土地的流转有着重要的作用,但其显然没有意识到细碎化土地产权的独特属性会降低私有化的经济意义。国家解决这一困境首先应改变细碎化土地产权的结构,实现单个农户产权的局部集中。细碎化土地产权制度的改革不仅可以实现农户规模化经营,进一步推动农业生产发展,同时也为提高整个村庄集体土地产出、土地市场价值和解决土地流转困境提供一个制度基础。     

成都市夏季大气挥发性有机物污染及其对二次有机气溶胶生成的贡献

于2014年7月8日至8月13日在成都市城区和工业区选取两个点位开展挥发性有机物(VOCs)样品采集工作,分析结果显示,成都市夏季城区大气中VOCs质量浓度在34.1~458.8μg/m3,平均值为(137.3±91.8)μg/m3;工业区大气中VOCs质量浓度在26.7~474.9μg/m3,平均值为(135.9±103.5)μg/m3。早高峰时段(7:00~10:00)两个点位VOCs的浓度水平均高于其他时段,说明VOCs浓度受机动车排放的影响较为明显。用·OH消耗速率和臭氧生成潜势评估VOCs大气化学反应活性,结果显示,芳香烃和烯烃是影响大气化学反应活性的关键组分。城区和工业区的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势分别为4.859、4.559μg/m3,芳香烃不仅是臭氧生成潜势的关键活性组分,同时也是SOA的重要前体物。     

上海臭氧及前体物变化特征与相关性研究

于2010年1~12月期间,在上海城区内采用在线连续观测,分析该地区近地臭氧与其前体物的季节变化规律及相关性,探讨了臭氧浓度与OX和NO₂光解速率之间的关系。结果表明,观测期间,上海地区O₃总超标天数为13天,超标率为3.56%。O₃浓度变化呈现明显的秋冬低、春夏高的季节变化。O₃浓度日变化规律呈典型单峰变化,O₃各前体物呈双峰形分布,冬季O₃与NO_X的相关性最强。对OX的贡献中,秋冬以NO₂为主,春夏以O₃为主;夜间以NO₂为主,白天以O₃为主。臭氧浓度与OX和NO₂光解速率变化规律基本一致。