利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

中国乘用车塑料的动态物质流分析

结合行业信息并基于动态物质流模型,本文对1950~2050年间中国乘用车塑料流量与存量进行了历史测算与情景分析.历史测算表明：1950~2018年国内乘用车行业累计消耗了以聚丙烯（PP）、聚氨酯（PU）等为主的塑料3278万t,产生了337万t塑料废弃物;报废汽车拆解后的车用废塑料仅28%得到回收利用.针对未来情况,本文设计了乘用车保有量、单车塑料使用量两大关键因素下的不同情景组合.结果显示车用塑料存量及废塑料产生量将大幅增长,到2050年存量将达到0.7~2.7亿t,废塑料产生量将达到500~1600万t,汽车拆解和塑料再生等相关行业对此应充分关注.到2050年车用废塑料回收率若能提升至80%,将减少376万t/a的车用废塑料填埋或焚烧,显著减少环境风险.     

中国化学品环境暴露评估领域的综合区划

大尺度空间（中国）化学品环境暴露多介质模型的建立需要先对空间做相应的区划.本文以ArcGIS软件为平台,通过有空间约束的聚类方法和水文分析方法相耦合,建立全国范围的综合分区.全国范围分为华南综合大区、华北综合大区、西北综合大区、华东综合大区、东北综合大区和西南综合大区6个综合大区.每个综合大区又分别包含了若干个综合小区,小区总数为38个.该研究为我国暴露评估的综合分区提供了一个方案,在多介质模型的建立中起着重要的作用.     

Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

腐植酸中不同分子量组分与As(Ⅲ)的络合性能

采用超滤方法将腐植酸（HA）分成5个不同分子量组分,利用平衡透析法研究HA中不同分子量组分与As（III）的络合特征和作用机理,计算络合过程的条件分配系数、表观稳定常数.结果表明,腐植酸组分的分子量对HA与As（III）的络合过程有显著的影响,当分子量小于10kDa时,HA与As（III）络合能力明显强于其他条件.其中羧基和酚羟基在HA与砷络合中起重要作用,为主要络合位点.采用Scatchard分析和双位点配体模型对络合结果进行拟合,发现HA中不同分子量组分和As（III）的络合过程中均存在强和弱2种络合位点.     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

北山地区大气降水中水化学及稳定同位素特征

为揭示甘肃北山地区大气降水的水化学及同位素特征,利用2012~2019年度采集的97件大气降水样品,采用相关性分析,富集因子,气团后向轨迹分析等多种方法对北山地区稳定同位素变化特征及其影响因素,降水中主要离子变化特征,不同离子来源及贡献,水汽来源进行了分析.结果表明,北山地区区域降水线的斜率与截距均高于张掖地区大气降水线;该区降水中稳定同位素比率明显受季节性,温度和高程效应的影响,在年尺度下,降雨量效应不明显;该区降水中氘盈余变化较大,雨季降水中氘盈余显著小于旱季降水中氘盈余值;北山地区大气降水的水化学型主要为HCO₃·SO₄-Ca和HCO₃-Ca型,降水中离子浓度具有明显的季节性变化,降雨量的增加对离子浓度具有一定的稀释作用;Na⁺受海源和陆源物质的双重影响;绝大部分的Ca²⁺,K⁺,HCO₃^-和部分Mg²⁺来源于陆源,SO₄^2-与NO₃^-的主要来自于人类活动输入;区内冬夏季水汽来源基本一致,来源于西北方向的季风源是北山地区最主要的水汽来源.研究成果可为我国高放废物地质处置库选址和性能评价以及未来地下处置库建设提供依据,也有助于丰富西北干旱区的水文循环过程研究.     

沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征与来源分析

为探究沈阳市郊区环境空气中醛酮类化合物的污染特征,于2017年8月24日—9月2日采用2,4-二硝基苯肼固相吸附/高效液相色谱方法对沈阳市郊区醛酮类化合物进行观测分析,利用美国环境保护局推荐的人体健康风险评价方法对部分有毒有害醛酮类化合物的人体健康风险进行了评价,并利用比值法对醛酮类化合物的来源进行了初步分析.结果表明:醛酮类化合物质量浓度日均值范围为23.16~38.38 μg/m3;质量浓度最高的4种醛酮类化合物依次是丙酮、甲醛、正丁醛和乙醛,其质量浓度日均值的平均值分别为8.71、5.90、5.48和2.95 μg/m3.对·OH消耗速率(L_OH)贡献较大的醛酮类化合物物种是正丁醛、甲醛和乙醛,臭氧生成潜势贡献(OFP)较大的醛酮类化合物物种是甲醛、正丁醛和乙醛,在研究区影响醛酮类化合物光化学反应活性的物种主要是甲醛、乙醛和正丁醛.研究区观测期间,环境空气中甲醛和乙醛的致癌性风险值分别为1.18×10-5和5.91×10-6,对暴露人群存在潜在的致癌风险;乙醛的非致癌风险值为0.05,对暴露人群不存在非致癌风险.在研究区的一次臭氧轻度污染过程期间,环境空气中的甲醛和乙醛受天然源排放的挥发性有机物二次转化的影响减弱,甲醛、乙醛和丙酮受到炼焦工业和机动车等人为源排放的影响增强,而正丁醛主要受当地精细化工产业排放的影响.研究显示,沈阳市应加大对炼焦工业、精细化工和机动车来源排放醛酮类化合物的管制,以降低环境空气中活性醛酮类化合物及有毒有害醛酮类化合物的浓度.