上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

表面活性剂辅助离子液体预处理稻秆的酶解动力学与结构变化分析

以稻秆为原料进行酶解研究,考察了纤维素酶和β-葡萄糖苷酶单独作用及协同作用对稻秆酶解还原糖产量的影响,以确定最佳酶体系,并研究在最佳酶体系中不同种类表面活性剂辅助离子液体对稻秆酶解的影响和动力学特征,最后通过稻秆成分分析、FTIR、XRD、SEM对预处理前后的稻秆结构、结晶性进行了分析比较.结果表明,纤维素酶与β-葡萄糖苷酶具有协同作用,而且在最佳酶体系中,与未处理稻秆及单独离子液体预处理相比,不同种类表面活性剂辅助离子液体预处理的稻秆在酶水解48 h时纤维转化率分别增加40%~85%、10%~31%,并且预处理对反应速率的提高有促进作用.     

皂角苷和柠檬酸联合去除厌氧消化污泥中重金属的研究

以武汉某污水处理厂未厌氧消化与厌氧消化的污泥(分别为S1和S2)为研究对象,通过振荡淋洗实验,研究了皂角苷(质量分数0.1%~2.0%)和柠檬酸(0~1 mol·L~(-1))联合对2种污泥中Ni、Pb、Zn的去除效果,确定皂角苷和柠檬酸联合淋洗的最佳浓度组合,并采用BCR连续提取法分析淋洗前后3种重金属的形态变化.结果表明,皂角苷和柠檬酸联合对污泥中3种重金属均有较好的去除效果,Ni、Pb、Zn的最高总去除率分别为76.02%、59.93%和15.94%.综合分析,1%的皂角苷与0.4 mol·L~(-1)的柠檬酸联合淋洗的去除效果最好,2种污泥中重金属去除率的大小均为未厌氧消化污泥(S1)厌氧消化污泥(S2).与未厌氧消化污泥相比,厌氧消化污泥Ni的残渣态、Pb的可还原态及Zn的可氧化态含量明显增加,而Ni的可还原态含量减少.联合淋洗后S1、S2中约80%的酸溶态和可还原态的Ni、Zn被去除,Pb的可还原态分别去除67.07%和58.06%;且各重金属残渣态所占比例大幅度增加,其中,Pb的增加最为明显,所占比例超过90%.     

水热法制备玉米叶基生物炭对亚甲基蓝的吸附性能研究

以农业废弃物玉米叶和玉米秆为原材料,采用水热法制备生物炭,通过批试验方法考察了接触时间、污染物初始浓度、生物炭投加量、反应体系温度及溶液p H值等因素对2种生物炭吸附亚甲基蓝的影响,并对吸附规律进行了探讨.吸附动力学拟合结果发现,准二级动力学能更好地拟合吸附过程(R~2=0.9986~0.9999);颗粒内扩散方程拟合结果表明,2种生物炭对亚甲基蓝的吸附由液膜扩散和颗粒内扩散2个过程控制.玉米叶基生物炭对亚甲基蓝的吸附可以通过Freundlich方程来进行拟合(R~2=0.9898),说明吸附在生物炭表面是多分子层吸附过程;而玉米杆基生物炭对亚甲基蓝的吸附更符合Langmuir方程(R~2=0.9825),说明吸附在生物炭表面是单分子层吸附过程.与玉米杆基生物炭相比,玉米叶基生物炭具有更好的吸附性能,拟合理论最大吸附量为玉米杆基生物炭的1.25倍.     

利用固定化技术与添加表面活性剂增强双酚A降解率的研究

以SiO_2为载体,戊二醛为交联剂,用以固定游离态漆酶降解双酚A(Bisphenol A,BPA).同时,对比了游离态漆酶与固定化漆酶在不同pH值与温度下的最佳酶活与酶稳定性,再通过添加表面活性剂来增加酶活及BPA去除效果.结果表明,与游离态漆酶相比,固定化漆酶对不同酸碱的适应性与耐热性均有所提高,在pH为2~8时,固定化漆酶的活性均高于游离态漆酶,且最佳活性温度也从游离态漆酶的40℃提高至50℃.在BPA降解率方面,固定化漆酶的降解率皆高于游离态漆酶,反应6 h后,对100 mg·L~(-1)BPA的去除率可分别达到92%与85%.通过添加非离子型表面活性剂Triton X-100,反应4 h后固定化漆酶可完全降解BPA,相对活性为67%;游离态漆酶于6 h将BPA降解完全,相对活性为32%.实验证实Triton X-100可作为酶活诱导剂用以提高漆酶活性及BPA的降解率,降低了处理成本且具有一定的应用前景.     

秸秆压块与燃煤供热系统生命周期环境排放对比研究

为证明采用秸秆压块燃料替代煤炭进行供热的可持续性,对秸秆压块和燃煤供热系统的生命周期环境排放进行了对比分析.基于我国2012年投入产出表,构建了投入产出生命周期评价(IO-LCA)和过程生命周期评价(PLCA)相结合的混合生命周期评价(Hybrid-LCA)模型,核算了玉米秸秆压块和燃煤供热系统供应1 GJ热的生命周期CO2、SO2、NOx和PM2.5排放.结果显示,秸秆压块供热系统的生命周期CO2排放量为7 kg·GJ-1热,比燃煤供热排放减少121 kg.此外,秸秆压块供热系统比燃煤供热系统可以分别减少SO2排放98%、NOx排放76%和PM2.5排放58%.控制原料水分,通过减少原料收集和能源转化过程中的耗损,减少能源转化过程的电力消耗以及控制原料收集半径等可以有效改进秸秆压块供热系统环境表现.     

辽河口粪便污染指示菌的时空分布特征

2013年分别于夏季和秋季对辽河口海域的粪便污染指示菌(总大肠菌群、粪大肠菌群和肠球菌)及环境、水化学要素进行分析,研究粪便污染指示菌在海水中的数量、分布特征及其与环境、水化学指标间的相关性,在此基础上,选取河口地区合适的粪便污染指示菌.结果表明:夏季总大肠菌群数量在1.7×105~6.2×106CFU·L-1之间,粪大肠菌群数量在5.0×102~8.7×104CFU·L-1之间,肠球菌数量在1.0×101~2.5×102CFU·L-1之间;秋季总大肠菌群数量在5.0×102~1.1×105CFU·L-1之间,粪大肠菌群数量在4.0×102~1.0×103CFU·L-1之间,肠球菌数量在3~95 CFU·L-1之间.总大肠菌群、粪大肠菌群和肠球菌的数量变化与环境指标之间有着密切联系,特别是与盐度存在显著相关性;粪大肠菌群、肠球菌与水化学指标Si O4-4-Si、NH+4-N、TP和COD之间均存在显著相关性;其中粪大肠菌群与SiO4-4-Si和TP的相关性系数均大于0.742(p0.01),肠球菌与TP和COD的相关性系数均大于0.742.实验结果表明,辽河口粪便污染指示菌的数量在夏季高于秋季,近岸高于远海,其中粪大肠菌群和肠球菌的数量、分布特征与陆源污染物特别是氮磷的输入量密切相关,而且两者之间呈显著正相关关系.粪大肠菌群与肠球菌在一定程度上可以反映河口粪便污染情况,建议采用粪大肠菌群与肠球菌作为河口粪便污染的指示菌.     

“引江济太”过程中塑化剂类污染物的输入特征和环境健康风险评价

为了解"引江济太"过程中塑化剂类污染物对贡湖的输入特征,于2013年8月对14个采样点的7种邻苯二甲酸酯类化合物(PAEs)的浓度进行采样分析,并通过美国环保署(USEPA)推荐的方法,对其环境风险进行评价.结果表明:各采样点邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二环己酯(DCHP)均有检出,除采样点10、11和12外,邻苯二甲酸二乙酯(DEP)也有检出,其余4种均未检出,长江引水经望虞河进入贡湖后,DEP、DBP和DCHP浓度均有不同程度的降低,且其最高浓度均出现在望虞河长江引水处(采样点1),说明在引水过程中长江水对望虞河有明显的PAEs输入,而贡湖锡东水厂DEP浓度高于贡湖其他采样点,南泉水厂DBP和DCHP浓度高于贡湖其他采样点,金墅湾水厂PAEs浓度总体处于较低水平.环境健康风险评价结果显示:DEP的最大非致癌风险值为3.91×10-8a~(-1),未超过国际组织规定范围,而DBP的最大非致癌风险值为1.17×10-5a~(-1),超过英国皇家协会RS规定的1×10-6a~(-1),但均对人体无明显非致癌危害.