利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

中国乘用车塑料的动态物质流分析

结合行业信息并基于动态物质流模型,本文对1950~2050年间中国乘用车塑料流量与存量进行了历史测算与情景分析.历史测算表明：1950~2018年国内乘用车行业累计消耗了以聚丙烯（PP）、聚氨酯（PU）等为主的塑料3278万t,产生了337万t塑料废弃物;报废汽车拆解后的车用废塑料仅28%得到回收利用.针对未来情况,本文设计了乘用车保有量、单车塑料使用量两大关键因素下的不同情景组合.结果显示车用塑料存量及废塑料产生量将大幅增长,到2050年存量将达到0.7~2.7亿t,废塑料产生量将达到500~1600万t,汽车拆解和塑料再生等相关行业对此应充分关注.到2050年车用废塑料回收率若能提升至80%,将减少376万t/a的车用废塑料填埋或焚烧,显著减少环境风险.     

Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

磁性有序介孔碳的制备及其对水中双酚A的吸附

采用水热法成功制备了磁性有序介孔碳（Fe-OMC）,用于吸附水中双酚A （BPA）.采用高倍投射电镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、比表面积分析仪和振动样品磁强计对Fe-OMC进行表征.结果表明,该吸附剂具备较大的比表面积、独特的有序介孔孔道结构、丰富的含氧官能团以及较强的超顺磁性.Fe-OMC能够高效地吸附去除水中的BPA,平衡吸附量可达72.62mg/g,经过外加磁场分离回收后依旧具备较好的吸附性能.随着BPA浓度从1mg/L提高到20mg/L,其平衡吸附量由8.33mg/g增至91.78mg/g.随着pH值的升高呈现出先降低后升高再降低的趋势,最高吸附量出现在pH=8（75.34mg/g）.Fe-OMC对BPA的吸附过程可用准二级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温模型进行描述.计算的热力学参数表明,Fe-OMC对BPA的吸附过程是自发进行的放热过程.     

杭州湾北岸上海段石化集中区臭氧重污染过程研究

为研究杭州湾O₃污染的形成机制,采用在线监测系统对杭州湾北岸上海段石化集中区O₃及其前体物开展了为期1个月(2019年5月)的同步连续观测.采用OZIPR(臭氧等值线研究)模型分析O₃生成的敏感性.在O₃重度污染期间,利用PMF(正定矩阵因子分解)模型对O₃前体物——VOCs进行源解析,采用臭氧生成潜势及气团老化分别估算了VOCs的反应活性和化学消耗.结果表明:①2019年5月杭州湾北岸上海段石化集中区O₃的IAQI(空气质量分指数)优良率仅为61.3%,ρ(O₃)第90%分位值为173.0 μg/m3.5月22日、23日发生重度O₃污染,O₃日最大8 h滑动平均值分别为(284.4±19.2)(282.0±14.2)μg/m3,分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的77.75%和76.25%.②O₃的生成受VOCs控制,降低VOCs的排放可在一定程度上降低O₃的生成,降低NO_x的排放反而会促进O₃的生成.③O₃重度污染期间,VOCs主要来自化工区排放(72.35%)和机动车尾气排放(27.65%).④O₃重度污染期间,烯烃、炔烃及芳香烃对O₃生成的贡献率之和在80.00%以上,其中丙烯、乙烯和甲苯的贡献率分别为29.97%、15.60%和14.16%;芳香烃及烯烃和炔烃是最主要的VOCs化学消耗物种,其中φ(丙烯)、φ(乙烯)和φ(1,2,4-三甲苯)的消耗量分别为13.57×10-9、4.93×10-9和3.55×10-9.研究显示,杭州湾北岸上海段5月O₃的生成受化工区影响显著,丙烯与乙烯是O₃重污染期间关键的O₃前体物.      

融合Lamb-Jenkinson分型法和LSTM神经网络的PM2.5预测研究

文章采用NCEP/NCAR逐日海平面气压场资料,利用Lamb-Jenkinson环流分型法对张家口大气环流进行分型,分析环流型与PM_(2.5)质量浓度之间的关系,并针对PM_(2.5)浓度的预测,提出一种融合Lamb-Jenkinson环流分型和LSTM神经网络混合模型的方法,即以环流指数为预测因子基于LSTM方法搭建PM_(2.5)质量浓度的预测模型。结果表明:影响张家口地区的主要环流型有反气旋型、气旋型、偏北平直型、西南平直型、偏西平直型、东北平直型等、西北平直型、偏东平直型。PM_(2.5)污染日出现的主要环流型为南气旋平直型、东南平直型、偏南平直型、偏东气旋型、西南气旋平直型、偏东平直型、气旋型等,而反气旋型和反气旋式平直环流型不利于污染出现。张家口地区的PM_(2.5)污染与地面环流有着密切的联系,当存在PM_(2.5)污染时,张家口地区处于日本海高压后部的均压场区域,污染越严重,日本海高压中心强度越强。模型预测结果的均方根误差为9.88、平均绝对误差为5.84、拟合优度达0.80,表明该模型具有一定的预报能力。     

东南沿海地区春季典型臭氧污染过程模拟研究

文章应用WRF-CHEM模式模拟分析了东南沿海地区2017年4月28日-5月1日的天气变化过程以及大气污染过程,并以东南沿海地区福建省泉州市为研究区域定量分析了春季外来输送对泉州市臭氧浓度贡献。模式准确地模拟了泉州大气臭氧的时间变化趋势以及我国东部以及东南沿海地区的臭氧空间分布状况,较好地再现了天气形势以及大气臭氧污染的演变过程。在春季研究时段内,来自华北及长江三角洲长距离输送的污染物与本地排放相互作用,在局地海陆风作用下造成东南沿海地区的臭氧污染。定量研究结果表明在东南沿海地区发生高臭氧污染时,外来输送对泉州市区臭氧污染贡献约占38%。     

澜沧江下游过饱和TDG时空分布及影响因素

为掌握澜沧江下游流域过饱和总溶解气体时空分布特征及影响因素,文章基于2018年澜沧江下游10个断面TDG过饱和度监测数据,采用空间数据统计方法和IDW插值法探究该流域过饱和总溶解气体时空分布规律,并运用相关性分析和主成分分析探讨TDG过饱和度的影响因素。结果显示:(1)澜沧江下游干、支流水体TDG过饱和度均呈枯水期略大于丰水期和平水期的季节分布规律。(2)从空间看,干流TDG过饱和度从大朝山到允景洪水电站整体呈沿程下降趋势,但糯扎渡坝上明显高于临近的上游、下游河段;3条主要支流从上游到下游同呈下降趋势。(3)澜沧江流域下游水体TDG过饱和度与pH和溶解氧呈极显著相关关系,与氧化还原电位、总溶解固体、盐度相关性显著;主成分分析发现,影响TDG过饱和度的主要因素为固体溶解能力和氧化还原能力。     

游离氯联合湿干比调控启动CRI系统短程硝化研究

短程硝化反硝化工艺为解决人工快渗(CRI)系统脱氮效率低的弊端提供了新思路,通过适宜的调控方法启动短程硝化是实现该工艺的关键。为此,考察了游离氯和湿干比对CRI系统内氮素污染物转化的影响,分析了不同阶段的菌群活性和结构特征,探究了游离氯联合湿干比调控启动CRI系统短程硝化的可行性。结果表明,连续添加3 mg/L游离氯23 d后NO2--N积累率稳定在70%左右,亚硝酸氧化菌(NOB)的活性将受到严重抑制且难以在短期内恢复。此时调节湿干比为1∶5,NH_4~+-N平均去除率、NO_2~--N平均积累率分别升高至97.41%、94.80%,成功启动短程硝化。16S rRNA高通量测序结果表明,CRI系统内氨氧化菌(AOB)的主要类型为Nitrosomonas、Nitrosovibrio,NOB的主要类型为Nitrospira。CRI系统短程硝化启动成功后,AOB的相对丰度由启动前的4.21%增加到6.69%,而NOB的相对丰度由4.34%降低到0.17%。因此,游离氯联合湿干比调控能选择性抑制NOB活性和促进AOB增殖,可为CRI系统启动短程硝化提供一种可行的新方法。     

贵州农村污水典型抗生素污染水平及生态风险

抗生素残留物是一种新兴的微污染物,广泛存在于各种环境介质及生物样品中,长期暴露在抗生素环境会对人体健康、生态环境产生一定的潜在威胁。由于农村污水排放量逐渐增大、农村地区对抗生素的不合理使用以及受经济、地理地形的限制大部分农村地区都缺乏完整的污水收集管网和污水治理设施,进而导致抗生素通过多种途径进入农村环境,可能会对农村生态环境产生一定的环境风险。为了解贵州农村污水中抗生素的污染水平及处理后污水对环境的影响,作者采用固相萃取—液相色谱—串联质谱(SPE-LC-MS)联用技术,选取贵州省3处典型农村地区,对农村污水治理设施进出水中典型抗生素(包括6种磺胺类、3种四环素类、1种喹诺酮类抗生素)的浓度水平进行分析。结果表明,3处农村污水治理设施进水和出水中均检出不同程度的抗生素,浓度范围分别在ND～417.57 ng/L和ND～253.68 ng/L,其中土霉素浓度最高,进出水的浓度分别为417.57、253.68 ng/L;其次是氧氟沙星,在进出水中的最高浓度分别为278.75、183.73 ng/L。3处农村污水治理设施对抗生素的去除率在-58.32%～45.52%,对目标抗生素的去除率较低。与国内外其他地区农村污水相比,所选地区的进出水中抗生素的浓度较高。通过生态风险评估发现,经处理后的污水中均含有一种RQ≥1的抗生素物质,并且发现氧氟沙星为处理后污水中的高风险污染物,污水的排放会对环境造成一定的生态风险。