施肥后土壤HONO排放特征及排放因子研究

近年发现土壤可以排放亚硝酸（HONO）,对大气氧化性具有潜在的重要影响.施肥能增加土壤含氮气体的排放,通常用排放因子表征气体排放量对化肥的响应关系.但HONO的相关研究尚为空白,制约了对这一新的地气交换机制的环境效应的评估.为此,在珠三角对一块菜地施用3种化肥（复合肥、碳酸氢铵和尿素）,利用动态箱测量施肥前后的HONO排放通量.结果表明,土壤施用3种氮肥后的最大HONO排放通量分别为23.1、19.5和57.4 ng·m^-2·s^-1,分别是施肥前最大值的3.5、3.2和9.4倍;3种氮肥的HONO排放因子分别为8.60×10^-5、1.44×10^-4和2.48×10^-4;施肥后HONO排放通量呈现白天高夜间低的特征,且与土壤温度、土壤孔隙含水量（WFPS,在低含水量区间）呈正相关关系.证实了施肥对HONO排放具有显著促进作用,通过外场实测获得的3种化肥HONO排放因子,将为编制HONO排放清单等后续研究提供依据.     

广东省应急响应对空气质量的影响特征

通过收集广东省21个地级市2016年1月1日～2020年12月31日的空气质量日数据,选择PM2.5、PM10、NO2和O3为空气质量代表指标,采用固定效应计量模型,分析广东省突发公共卫生事件应急响应对空气质量的影响特征.结果发现,与无应急响应等级时期相比,各应急响应等级下PM2.5、PM10和NO2浓度下降幅度范围分...     

珠三角北部背景站臭氧浓度变化特征

O_3已取代PM_(2.5)成为珠三角空气污染的首要污染物,深入研究珠三角背景地区O_3浓度变化特征对全面掌握珠三角空气质量概况具有非常重要的意义。以珠三角北部郊区背景监测点位广州市从化区天湖站点2006—2018年的监测数据为基础,结合空气质量模型与过程分析等工具,对珠三角背景地区的O_3浓度进行分析。结果表明,2006年以来,珠三角背景地区的O_3年平均质量浓度均在80μg·m~(-3)左右波动,年均值在2014年达到自动监测以来的历史峰值91μg·m~(-3),2014年以来有逐年下降的趋势。2006—2018年O_3小时质量浓度的频数分布表明30—100μg·m~(-3)是主要的小时质量浓度水平,占比约为59%,100μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为70%,160μg·m~(-3)以下质量浓度的占比约为94%,天湖站小时质量浓度超标(大于200μg·m~(-3))概率为1.8%。平均而言,天湖站6—7月的O_3质量浓度最低,分别为71μg·m~(-3)与73μg·m~(-3)。冷暖交替的月份质量浓度相对较高,10月与4月分别达到102μg·m~(-3)与84μg·m~(-3),过程分析结果显示,在下沉气流等影响下,近地面层上层边界O_3垂直输送是4月与10月高质量浓度O_3的主要来源。天湖站的日均与月均O_3质量浓度与日照时数均存在正相关关系,O_3昼高夜低且与NO_2呈反相关关系,O_3质量浓度远高于NO_2,说明天湖受人为源排放影响少。天湖站化学过程对O_3的影响因季节而异,夏季光化学过程对O_3的影响明显,白天平均O_3净化学生成速率为18.5μg·m~(-3)·h~(-1);其他季节珠三角背景地区的O_3质量浓度主要受物理过程影响。     

基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究

珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%～41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%～26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%～16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。     

台风登陆前珠三角地区近地面O_3浓度升高的原因初探

利用粤港澳珠三角地区空气质量监测网络的近地面大气污染物浓度观测数据,风、气温、气压和相对湿度等气象观测数据及水平分辨率为1°×1°的由美国国家环境预报中心(NCEP)提供的FNL全球分析资料中的再分析气象场数据,从前体物和光化学生成、水平传输、垂直传输的角度,对台风"妮妲"登陆前,珠三角地区近地面出现的O_3浓度高峰进行原因分析。结果表明:台风登陆前,珠三角地区云量较低,气温升高,相对湿度较大,同时前体物浓度升高,有利于本地O_3光化学生成,造成O_3浓度升高;但珠三角地区近地面风速很小,且以辐散为主,故水平传输不是造成O_3浓度大幅升高的原因;在台风靠近珠三角地区的过程中,珠三角地区受台风外围下沉气流控制,造成高层大气向近地面输送O_3,同时本地生成的O_3等各类大气污染物无法向上扩散而逐渐累积。以上因素最终导致台风"妮妲"登陆前珠三角地区近地面O_3浓度升高。     

广州地区秋季不同站点类型地面臭氧变化特征与影响因子

近地面臭氧（O₃）已成为广州市的主要空气污染物.由于受地形、气象条件和前体物排放差异的影响,同一个城市内不同地区臭氧的变化特征与影响因素也存在较大差异.基于2015年10月广州4个代表不同站点类型［城区：广州市监测站（GMC）、上风向郊区：花都师范（HNS）、下风向郊区：番禺中学（PMS）和山区：帽峰山森林公园（MFS）］的空气质量监测站数据,结合WRF模拟的气象数据,研究了各站点O₃的变化特征、影响因素及敏感性.结果表明,4个站点的O₃和NO_x日变化分别呈现单、双峰分布特征（MFS站点NO_x除外）,GMC、HNS和MFS站点的O₃峰值出现在周六,而PMS出现在周四.MFS的O₃日均浓度最高（98.61 μg·m^-3）,GMC的O₃日均浓度最低（44.83 μg·m^-3）.不同站点臭氧浓度超标的NO_x拐点区间分别为：GMC：55～90 μg·m^-3,PMS：30～60 μg·m^-3,MFS：10～20 μg·m^-3.O₃增长率的温度（T）拐点区间分别为：GMC：28～30℃,HNS：26～28℃,PMS：24～26℃,MFS的拐点温度不明显;湿度（RH）拐点区间分别为：GMC 55%～65%,HNS和PMS 60%～70%,MFS 80%～85%.轻风类风速（WS：1.5～3.3m·s^-1）与O₃呈现正相关;当风向为西北风向时,PMS站点的O₃浓度最高,其他风向下MFS的O₃浓度最高.通过各影响因子与O₃的多元线性拟合发现,影响各站点O₃的主控因子是,GMC：WS和T;PMS和HNS：T和RH,MFS：RH和WS.各站点O₃敏感性分别是,GMC和HNS为VOCs控制区,MFS为NO_x控制区,PMS为协同控制区.     

粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

冬季减排对广东省空气污染的影响分析

使用WRF-SMOKE-CAMx模型模拟了2017年1月广东省各市的主要大气污染物,模型对SO 2,O 3,PM 10和PM 2.5的模拟效果较好,但对NO 2存在低估,目前的排放源清单可能普遍低估了NO x的排放量。与基准年2015年相比,预测2020年广东省人为源的SO 2,NO 2,CO,PM 10,PM 2.5,VOCs,NH 3排放分别下降40%,32%,37%,23%,25%,31%,18%。在气象场与2017年1月一致的假设下,2020年同期广东省各市平均NO,NO 2,SO 2,PM 10,PM 2.5月均值下降率分别为31%,19%,17%,14%,14%。O 3平均浓度出现反弹,涨幅均值为11%,主要是由NO滴定效应减弱导致,显示了广东省臭氧污染防治的难度。不同地区气态污染物浓度变化率存在较大差异,2020年冬季珠三角地区的臭氧浓度上升显著,粤东与粤北的上升幅度相对较低;各市气溶胶的变化率相对较接近。     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。     

广东省臭氧污染天气型及其变化特征

结合地面观测资料、再分析数据和客观天气分型方法SOM,分季节、分区域诊断和分析2015~2020年广东省O₃污染天气型及其变化特征.结果表明,2015~2019年广东省O₃污染逐年上升,其中2017~2019年上升较为明显,2020年则明显下降,气象条件和污染物排放的变化均对O₃污染的变化起到重要作用.2017~2020年广东省干季O₃浓度接近或超过湿季O₃浓度,干季污染城数亦接近湿季.弱冷高压脊天气型是影响广东省O₃污染的主导天气型,6a期间共造成526个污染城数.干季和湿季O₃污染的主导天气型分别为弱冷高压脊和台风外围,干季弱冷高压脊天气型污染天数占比呈明显上升趋势,2019~2020年超过湿季台风外围天气型成为影响O₃污染最主要的天气型.在弱冷高压脊天气型下,影响四大区域O₃污染的外来源输送路径主要有东北路和沿海路,湿季珠三角台风外围和粤北变性高压脊天气型下,区域O₃污染则受本地排放影响较大.