MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.     

大气自净能力指数的气候特征与应用研究

为了定量地评估污染气象条件对空气污染的作用并实现对空气污染潜势的预报,本文在城市大气污染数值预报系统（CAPPS）预报原理的基础上,定义了大气自净能力指数,并分别给出了采用气象站观测资料和通过数值模拟计算大气自净能力指数的方法.基于气象站观测资料的全国大气自净能力指数分析计算表明,全国大气自净能力最差的地区分布在四川盆地和新疆塔里木盆地,大气自净能力最强的地区分布在青藏高原、蒙古高原、云贵高原、以及东北平原和三江平原、山东半岛和海南岛;1961~2017年,京津冀、长三角和珠三角地区的大气自净能力指数呈下降的变化趋势,全年低自净能力日数呈上升的变化趋势.采用大气自净能力指数评估2014年北京APEC会议期间大气污染防控效果,表明在11月8~10日极端不利扩散气象条件发生时,减排措施使北京市空气质量AQI平均降低77%,使京津冀平原地区11个城市的空气质量AQI平均降低37%.基于国家气候中心月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报产品和中尺度模式（WRF）,建立了可以预测全国未来40d逐日大气自净能力指数的延伸期-月尺度大气污染潜势预测系统,回报实验表明,在大多数情况下可以提前15d预报出大气重污染过程;月尺度的大气重污染过程预报效果更大程度上取决于月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报准确率.     

Potential of secondary aerosol formation from Chinese gasoline engine exhaust

Light-duty gasoline vehicles have drawn public attention in China due to their significant primary emissions of particulate matter and volatile organic compounds(VOCs). However,little information on secondary aerosol formation from exhaust for Chinese vehicles and fuel conditions is available. In this study, chamber experiments were conducted to quantify the potential of secondary aerosol formation from the exhaust of a port fuel injection gasoline engine. The engine and fuel used are common in the Chinese market, and the fuel satisfies the China V gasoline fuel standard. Substantial secondary aerosol formation was observed during a 4–5 hr simulation, which was estimated to represent more than 10 days of equivalent atmospheric photo-oxidation in Beijing. As a consequence, the extreme case secondary organic aerosol(SOA) production was 426 ± 85 mg/kg-fuel, with high levels of precursors and OH exposure. The low hygroscopicity of the aerosols formed inside the chamber suggests that SOA was the dominant chemical composition. Fourteen percent of SOA measured in the chamber experiments could be explained through the oxidation of speciated single-ring aromatics. Unspeciated precursors, such as intermediate-volatility organic compounds and semi-volatile organic compounds, might be significant for SOA formation from gasoline VOCs. We concluded that reductions of emissions of aerosol precursor gases from vehicles are essential to mediate pollution in China.     

利用Rb/Sr值、有机碳氮同位素及14C重建贵州喀斯特地区古环境变化

本文利用碳酸盐岩风化剖面土壤中Rb/Sr值、有机碳氮的稳定同位素值(δ~(13)C_(org)和δ~(15)N_(org))并结合~(14)C定年结果,讨论了贵州黔西南喀斯特地区晚更新世以来的植被和气候变化情况。结果表明:(1)晚更新世以来,研究区气候在千年尺度上经历了多个冷热、干湿循环过程,植被以C4植物为主;(2)研究区在14 750 a BP时期可能发生过较为极端的气候事件;(3)Rb/Sr值和δ~(13)C_(org)值可以用来指示古环境变化情况,高Rb/Sr值和高δ~(13)C_(org)值指示湿热气候,低Rb/Sr值和低δ~(13)C_(org)值指示干冷气候。     

黔西南喀斯特地区红色风化壳的物源及元素迁移特征

南方喀斯特地区广泛分布着大量的红色风化壳,其成因及形成机制目前还存在争议。本文以贵州黔西南布依族苗族自治州泥凼石林的两处红色风化壳剖面(ND和YK)为研究对象,来探讨风化剖面上覆红土的物源问题,并计算其主、微量元素及稀土元素的迁移规律,认为本研究两处风化壳上覆红土为下伏基岩原位风化形成的,而且两剖面土壤均继承各自基岩的地球化学特征,并由于pH、风化强度等因素的影响表现出了元素迁移特征上的差异性。     

等离子体处理的时效性对芳Ⅲ/双马复合材料耐湿热性能的影响

目的考察等离子体处理前后及其时效性对芳Ⅲ/双马复合材料弯曲强度、界面性能及耐湿热性能的影响。方法用低温射频耦合等离子体处理芳纶纤维表面,分别将未处理的、等离子体刚处理过的和等离子体处理后在空气中放置三天后的纤维通过溶液预浸渍工艺制备芳Ⅲ/双马复合材料预浸料,再经过高温模压成形技术制备芳Ⅲ/双马复合材料单向板。采用万能材料试验机对水煮前后复合材料的弯曲强度和层间剪切强度进行测试,利用扫描电子显微镜对复合材料层间剪切破坏形貌进行观察。结果等离子体处理后,复合材料的吸水率由未处理时的0.51%下降到0.33%,复合材料层间剪切强度由49.4 MPa提高到62.9 MPa。等离子体处理时效后复合材料的吸水率增加到0.69%,复合材料的层间剪切强度下降到56.0 MPa。结论等离子体处理提高了复合材料界面性能,但等离子体处理的时效后,复合材料的界面性能及其耐湿热性能有所下降。等离子体处理及时效性对复合材料的弯曲强度和耐湿热性能变化不大。     

碱片—离子色谱法测定大气中硫酸盐化速率方法探讨

实验证实碱片－离子色谱测定大气中硫酸盐化速率方法操作简便快速，准确可靠，最低检出浓度可达０．１ｍｇ／Ｌ，可替代碱片－重量法测定。     

原煤二氯甲烷浸取液中多环芳烃分布特征

本文用色谱／质谱／红外联用系统研究了原煤二氯甲烷浸取液中多环芳烃的种类、数量、含量及其分布特征。为进一步研究煤燃烧排放飞灰、烟气、炉渣中多环芳烃分布打下良好基础。     

“引江济太”对太湖北部底质及水质总磷的影响

应用GIS技术研究了"引江济太"对太湖北部底质与水质总磷(TP)浓度的影响。研究结果表明,2014—2019年,调水北部沿线4个点位底质TP浓度降幅为59.8%～80.5%;不同点位的水质TP浓度变化存在差异,入湖口点位下降14.1%,沿线其他点位分别上升37.4%、38.6%和45.0%。从空间分布来看,太湖水质TP始终呈明显的"西高东低"分布特点,但底质TP的分布未显示出该类规律。望亭水利枢纽调水情况与入湖口5#点位底质TP浓度呈一定程度的正相关,在调水入湖水量大于出湖水量的年份,5#点位底质TP浓度会偏高。"引江济太"会对太湖北部调水沿线,特别是入湖口附近水域的TP含量产生较大影响,并通过水流迁移与底质再悬浮释放影响下游水域。如何降低望虞河及周边支流的入湖泥沙量将是今后开展科学调水、保障贡湖水源地水质安全的重点研究方向之一。     

南通市冬季PM2.5中水溶性离子污染特征

根据南通市2016和2017年冬季大气多参数站自动监测PM2.5数据和在线离子色谱分析仪Marga监测的PM2.5中水溶性离子数据,分析了南通市冬季PM2.5中水溶性离子污染特征。结果表明,南通市2016和2017年冬季,ρ(PM2.5)分别为58和54μg/m 3,均高出其年均值(14μg/m^3);ρ(水溶性离子)总占ρ(PM2.5)百分比分别为74.5%和74.3%;二次离子ρ(NO3^-、SO4^2-和NH4^+)占ρ(PM2.5)百分比分别为66.8%和66.6%;各水溶性离子占比大小依次为:NO3^-、SO4^2-、NH4^+、Cl^-、K^+、Na^+、Ca^2+、Mg^2+。对ρ(NO3^-)/ρ(SO 4^2-)分析表明,移动源已经成为南通市冬季的主要污染源,且呈逐年增强趋势。对氯氧化率和硫氧化率的分析表明,南通市冬季存在较明显的二次污染,SO2的转化程度大于NO2。除Na^+和Mg^2+外,其他离子与PM2.5均呈显著相关性,NO3^-、SO4^2-与NH4^+之间的相关系数最高,Cl^-与除Na^+外的所有阳离子均呈显著相关性。