华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系,统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的浓度监测数据和气象站气象数据,并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示:①核心区颗粒污染物污染较为严重,且以PM_(2.5)为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物;各污染物月均浓度季节差异显著,除NO_2外柳州大气污染物浓度下降明显,指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著;PM_(2.5)、PM_(10)、CO受早晚高峰期影响,浓度日变化均呈双峰型;NO_2在不同季节峰型不同,作为O_3前体物其浓度日变化与O_3相反,呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现,由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向,故PM_(2.5)和SO_2浓度西北高、东南低,PM_(10)、NO_2和CO浓度西南高、东北低;核心区东部的山区为O_3生成带来大量前体物,使O_3浓度东南高、西北低.③由于气候特征,核心区春、夏季主要气象因素均为降水量;秋季的主要气象因素是风速,风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应;冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著,表明人为因素对污染物的影响大于气象因素;核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输,且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区,且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高,来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低,表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.     

京津冀大气污染的时空分布与人口暴露

经济的快速发展和城市化导致京津冀地区的空气质量不断恶化,已经引起学术界广泛的关注.为了揭示近年来京津冀地区大气污染状况,本研究基于中国空气质量在线监测分析平台发布的PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO、NO_2和O_3_8 h_max长期监测数据,采用统计学的方法分析了2014—2018年京津冀13个市这6种污染物的时空变化特征,结合各城市人口数据,评估了在此背景下该地区PM_(2.5)和O_3_8 h_max的人口暴露风险.结果表明:京津冀地区PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2近年来整体上呈下降趋势,而O_3_8 h_max则呈上升趋势.总体而言,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低的特征,而O_3_8 h_max则表现为夏季春季秋季冬季的特点,并在月变化上呈倒"V"型,从1月份开始逐渐上升,在6月份达到峰值,而后又逐渐下降.空间上,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2呈现南高北低的分布特征,而O_3_8 h_max在2014—2016年呈现北高南低的分布特征,但在2017—2018年则呈现南高北低的分布特点.此外,京津冀北部地区PM_(2.5)的来源主要是一次气溶胶,而二次气溶胶是中部地区PM_(2.5)的主要来源.除秦皇岛、承德和张家口外,其他城市细粒子在颗粒物中占的比重较大.随着近年来PM_(2.5)浓度的降低,暴露于高浓度的PM_(2.5)中的人口比例逐年减少,但距离年平均浓度限值还相差很远.除2014年外,暴露在O_3浓度超标情况下的人口在2015—2017年逐渐上升.     

土地整治对工业区周边土壤微生物多样性和群落结构影响分析

为探究土地整治对重金属污染环境下土壤理化性质及其中微生物的影响,本文基于Illumina高通量测序技术,对比分析了工业区周边土地整治区内外的土壤微生物群落结构和多样性.结果表明:①从土壤性质来看,土地整治区重金属污染状况和土壤质量均优于非整治区.②从土壤微生物群落结构来看,水田土壤微生物群落主要的菌门为变形菌门、绿弯菌门、酸杆菌门,而土地整治可能降低了变形菌门相对丰度,提高了绿弯菌门和酸杆菌门的相对丰度,同时在属水平上也提高了鞘脂单胞菌属、地杆菌属的相对丰度.③从土壤微生物多样性来看,土地整治区中土壤微生物多样性和功能性明显得到改善,但随着重金属污染程度的升高,改善效果逐渐减弱.④Spearman相关性分析表明,Cd、Hg、Pb、pH、AP是影响微生物群落的主要环境因子,而硫杆菌属、芽孢杆菌属、鞘脂单胞菌属与多种重金属元素表现出显著的正相关关系.本研究证实了土地整治有助于改善土壤微生物多样性和功能性,并提升土壤质量.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

亚氧化钛膜电极电化学特性及其处理印染工业废水的效能研究

电化学氧化法具有稳定高效、操作灵活、集成度高等特点,在处理难降解有机废水领域具有独特优势.电化学废水处理过程通常受限于传质速率,而膜电极有望解决这一瓶颈问题.亚氧化钛膜电极（TiSO-ME）的化学结构与电化学性质结果显示,经过高温还原法制备的TiSO-ME电极主要由Ti₄O₇和少量Ti₅O₉组成,大孔体积占总孔体积的92.7%,平均孔径为0.508 μm.电化学测试结果表明,TiSO-ME具有良好的导电性、高析氧电位和电化学稳定性.过滤试验结果表明,在0.82×10^-3~3.14×10^-3 mL·cm^-2·s^-1范围内膜通量与传质系数成正比.在电流密度为8 mA·cm^-2,膜通量为2.31×10^-3 mL·cm^-2·s^-1的条件下,电解1.5 h即可有效处理实际印染工业废水,sCOD去除率高达96.07%,电流效率可达24.22%,电能消耗较不存在膜通量时降低了32.99%.TiSO-ME能够实现废水在膜孔结构内部的穿流式操作,有效克服旁流式操作传质受限的问题,在小规模分散式工业废水处理中有着重要的研究价值和发展潜力.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

基于稳定氢同位素的太原市大气单环芳烃来源

采集太原市城北和城南区域环境空气和5类污染源挥发性有机物样品,测定样品中典型单环芳烃稳定氢同位素（δD）组成,基于同位素质量平衡原理计算单环芳烃从源到环境空气受体的δD初始混合值,探讨单环芳烃来源.结果表明,柴油挥发源、溶剂挥发源、汽油挥发源（97^#）、汽油挥发源（95^#）、机动车尾气（97^#）、机动车尾气（95^#）和民用燃煤源中单环芳烃δD范围依次为：（-138.7‰~-115.5‰）、（-147.0‰~-121.0‰）、（-150.8‰~-117.6‰）、（-131.8‰~-113.8‰）、（-171.2‰~-120.0‰）、（-138.9‰~-102.7‰）和（-168.3‰~-142.3‰）,民用燃煤源中单环芳烃δD显著贫重氢同位素（D）组成,机动车尾气源与汽油挥发源中苯的δD相比显著贫D,可用于探索污染物转化过程;城北和城南环境空气中δD范围为（-131.7‰~-115.1‰）和（-131.9‰~-74.9‰）,δD初始混合值为-138.4‰和-173.9‰,体现了其来源差异.     

中国原油进口来源国供应安全的定量评估

原油供给安全在中国国家安全中占有重要地位,对其定量评估可为防范风险提供政策参考。采用事件数据分析法定量测度中国与21个主要原油进口来源国之间的双边关系,结果表明：中国与大多数原油贸易伙伴的关系处于中低水平,但近十多年总体保持上升趋势,原油进口存在一定的政治关系风险但趋于下降。选用资源、政治、经济、运输、军事5个方面的11个指标,通过组合赋权法确定指标权重,运用集对分析方法评估中国21个原油进口来源国的供应安全度,并识别主要障碍因子。结果表明：21国供应安全度存在较大差异。部分中东国家、俄罗斯、委内瑞拉、哈萨克斯坦供应安全度较高,多数非洲国家和亚太国家供应安全度较低。供应国的原油资源状况、运输风险、政治风险是制约多数国家供应安全的主要障碍因素。为防范风险,中国需坚持开展多边“能源外交”,扩大战略石油储备等多方面施策方针。