成都市大气颗粒物粒径分布及其对能见度的影响

使用环境颗粒物分析仪（GRIMM180）对成都市2018年10月—2019年9月0.25~32 μm的大气颗粒物数浓度粒径分布进行观测,结合细颗粒物（PM_2.5）质量浓度以及相对湿度（RH）、能见度、降水量等气象要素数据,分析了成都市大气颗粒物粒径分布及其与能见度的关系.结果表明,观测期间成都市大气颗粒物以细粒子为主,0.25~0.5 μm的粒子数浓度占总数浓度的97.75%,数浓度谱呈单峰分布,2018年秋季、2019年夏季表面积谱呈双峰分布,2018年冬季、2019年春季表面积谱呈三峰,体积谱均为三峰分布;在不同RH区间,PM_2.5质量浓度及数浓度均与能见度呈负相关,且其中0.25~0.5 μm粒径段的细颗粒物因为对可见光波段的米散射效应而对能见度产生较大影响;在不同RH情况下,不同粒径段颗粒物数浓度对能见度的影响程度有所差别：在低RH（<70%）下,0.25~0.3 μm粒径段粒子数浓度对能见度影响最大;在中等RH（70%~80%）下,0.3~0.5 μm粒径段粒子数浓度对能见度的影响最大;而在高RH（>80%）下,0.3~0.5 μm和0.5~1 μm粒径段粒子数浓度对能见度影响相当.     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

地下水波动带中细菌群落结构与水质响应关系

为揭示地下水波动带中细菌群落结构特征及其与地下水环境相互作用关系,选取哈尔滨市第一水源地作为研究区,采集地下水样品以及波动带不同深度（0~5m非饱和带和6~50m饱和带）含水介质样品,分别用于水化学分析和16S rRNA细菌高通量测序,依托冗余分析定量表述地下水质参数与细菌群落相关性.水化学分析结果显示,研究区地下水主要污染物为Fe、Mn、NH₄⁺和有机质,Fe、Mn超标与研究区特定地质背景有关,NH₄⁺和有机质主要来源于人类活动.微生物分析结果显示,非饱和带和饱和带的细菌群落结构差异性显著,非饱和带细菌群落丰度和多样性显著高于饱和带,Proteobacteria、Bacteroidetes、Actinobacteria、Firmicutes和Acidobacteria为研究区优势门,在非饱和带和饱和带的累积相对丰度分别为82.89%和98.64%.冗余分析（RDA）结果显示,门水平上非饱和带中与水质演化强相关的细菌类群是Bacteroidetes、Proteobacteria、Actinobacteria、Verrucomicrobia,贡献率分别为15%、14.8%、8.9%和5.2%;饱和带中对地下水质演化起主要作用的类群为Bacteroidetes、Acidobacteria、Actinobacteria和Firmicutes,贡献率分别为38.4%、19.0%、10.8%和9.1%.属水平上非饱和带中的Pseudomonas和饱和带中的Flavobacterium对Fe、Mn、NH₄⁺生物转化起主导作用.本研究为揭示地下水波动带中生物地球化学作用对地下水环境的影响提供了科学依据,对地下水污染修复具有重要的意义.     

铁锰复合氧化物滤料去除地下水中四环素的效能

以化学挂膜成熟运行5a的铁锰复合氧化物滤料为研究对象,利用静态与连续流柱实验相结合的方式,探究了该滤料去除四环素的效果与机理.结果表明,去除过程符合准二级反应动力学模型;且滤料质量越大,初始浓度越高,对四环素去除的效果越好;当水中共存阳离子浓度为0.01mol/L时,Mg²⁺抑制四环素的去除,而Ca²⁺、K⁺对四环素的去除过程无显著影响.连续流柱实验与发光细菌毒性检测分析,表明,铁锰氧化物滤料对四环素去除效果显著高于石英砂,且铁锰复合氧化物滤料去除四环素后急性毒性降低.此外,机理探究实验结果证实了铁锰复合氧化物滤料去除四环素是吸附与氧化的过程.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

近14年西北地区甲醛柱浓度的时空变化研究

基于臭氧监测仪（OMI）卫星反演数据,对2005~2018年西北4省区域大气甲醛柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空变化特征及影响因素.结果表明：在时间变化上,14a甲醛柱浓度整体呈先上升后下降的波动变化趋势,夏秋季显著高于冬春季,且冬季均值略高于春季.在空间分布上,甲醛柱浓度自西向东、自北向南逐渐升高,高值区集中于陕西和甘肃东南部及青海西南部;低值区集中于宁夏、青海和甘肃的西北部;稳定性呈现出东部分散、西部集聚、差异显著的分布格局.影响甲醛柱浓度变化的因素包括自然和人为因素,自然因素中,甲醛柱浓度受地形影响显著,与风向、气温均呈现显著正相关;人为因素中,甲醛柱浓度与人口密度、地区生产总值、工业废气排放量及建筑房屋竣工面积均表现出正相关关系,与工业废气排放量的相关度最高.大气中甲醛分子与气溶胶粒子二者间呈显著正相关关系,这进一步说明甲醛浓度受到了诸多因素的综合影响,但气溶胶粒子、气温及工业废气的排放是主导因素.     

太湖北部小流域沉积物重金属污染特征与评价

近几十年来重金属的沉积记录、来源及污染水平受到了广泛关注.为探明太湖北部小流域重金属的污染来源和环境质量状况,本研究分析了柱状沉积物中8种重金属（Mn、Cr、Zn、Cu、As、Pb、Ni和Co）含量.运用主成分分析法判定污染源,富集因子法表征重金属富集特征,通过熵权模糊模型对沉积物中重金属污染状况进行评价.结果显示,所有重金属含量均较高,高低依次为Mn > Cr > Zn > Cu > As > Pb > Ni > Co.其中Mn含量最高,为380.06~767.69μg/g.沉积物重金属污染的主要贡献因子为交通排放、农业污染和煤炭燃烧.As的富集指数最大（2.89~15.61）.其中77.59%的沉积层属于显著富集,受人类活动影响最为显著.熵权模糊综合评价结果表明,Cu（0.483）和As（0.352）的权重值最大,是沉积物中的首要污染物,且65.52%的沉积层重金属含量处于中度污染水平.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

水库沉积物贫营养型好氧反硝化菌(Pseudomonas sp.)分离及其对微污染水体脱氮效率分析

为探究深水水库沉积物微生物功能特征及利用价值,于2019年在实验室对小湾水库表层沉积物微生物进行了驯化分离,并分析了其中一株细菌的脱氮效率.结果表明,分离出的细菌XW731经鉴定属于假单胞菌属（Pseudomonas sp.）,是一种贫营养型好氧反硝化菌;在分别以NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N为唯一氮源时,该菌对NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N去除率分别为33.6%、68.5%和9.1%;以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源时,对NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为66.4%、89.6%,同步硝化反硝化能力更强.将该菌投加到两种城市微污染水体后测试表明,该菌对城市河道水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为38.3%和42.4%,对城市降雨水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为22.2%和7.7%.     

AMD铁絮体改性生物炭对重金属吸附机理研究 ——以Pb(II)为例

以酸性矿山废水生成的铁絮体和秸秆生物炭为原料,采用化学改性和紫外辐射联用技术制备改性生物炭,并通过正交试验确定最佳改性条件,同时利用FTIR、SEM和BET等方法对吸附材料的形貌特征、孔隙结构及其表面化学性质进行表征.结果表明,通过改性使吸附材料比表面积增大,吸附位点增多,在25℃、pH为7时,吸附材料改性后比表面积为295.71 m²·g^-1,对Pb（II）的拟合吸附量可达278 mg·g^-1.改性材料对Pb（II）的吸附过程符合Langmuir吸附等温线模型和准二级动力学模型,主要为单分子层吸附,受化学吸附控制.