沱江沉积物中有机氯农药分布特征及其与藻类有机质的关系和生态风险评估

使用气相色谱-质谱联用仪分析了长江支流沱江流域48个表层沉积物中有机氯农药（organochlorine pesticides,OCPs）的残留水平,探讨了其分布和组成特征及其与总有机碳（total organic carbon,TOC）、藻类有机质之间的关系,以及评估其生态风险.结果表明沱江流域表层沉积物中OCPs的总含量为3.17~127 ng·g^-1,其中六六六（hexachlorocyclohexane,HCHs）类农药的含量为2.83~86.0 ng·g^-1,滴滴涕（dichlorodiphenyltrichloroethane,DDTs）类农药的含量为0.340~40.9 ng·g^-1.OCPs空间分布特点为：上游 < 中游 < 下游 < 支流.HCHs和DDTs的组成成分分析表明,沱江流域存在林丹输入的现象,主要来自于历史残留,这与绝大多数流域的DDTs的输入状况相似.OCPs含量与TOC、藻类有机质含量之间存在着极显著的正相关性关系,表明藻类有机质在TOC对沉积物中的OCPs分配中起更为重要的作用.生态风险评估表明,沱江流域表层沉积物的有机氯农药存在较大的生态风险,可能对河流的底栖生物及生态环境造成明显的影响.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

不同来源土样胶体对氯霉素吸附行为的影响

选取不同来源沉积物或土壤样品（沉积物A1和A2,天然土壤B1和B2,市售营养土B3）,采用切向超滤与多种纳米分析技术相结合的方法,分析了不同土样中胶体的理化特征及其对氯霉素（CAP）吸附行为的影响.荧光区域积分法结果显示,土样胶体的荧光组分以色氨酸类蛋白质、类富里酸和类腐殖酸为主,络氨酸类蛋白质和溶解性微生物代谢物质存在较少.吸附实验结果表明,B3胶体对CAP的吸附率最大（36.25%）,在胶体浓缩液和超滤液中的分配比例最高（1.91）,但其有机碳归一化结合系数最低（3.93）.与天然土壤相比,河湖沉积物胶体的吸附率较高,但其与CAP的结合能力却较低.冗余分析结果表明,胶体对CAP的吸附主要与其芳香度、有色溶解性有机质丰度、溶解性有机碳浓度及分子量有关;此外,胶体的腐殖化程度、芳环上羧基、羰基等官能团的比重及荧光物质中溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸对CAP的吸附行为也具有较大影响.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统（PEMS）实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.     

临沂市区主要大气污染物的污染特征及其对居民健康的影响

大气污染是全球性的公共环境健康问题.本研究基于临沂市区2015年6种大气污染物（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃）的逐日监测数据,分析了污染物的污染特征及其与气象因子的相关性,通过构建广义相加模型,模拟分析了单个污染物与居民呼吸、循环系统疾病门诊人次的暴露-反应关系.结果表明,PM_2.5和PM₁₀是临沂市区首要大气污染物,NO₂和SO₂次之,O₃和CO浓度较低;除O₃外,其它5种污染物之间呈显著正相关,与风速、温度、相对湿度3个气象因子呈负相关,浓度水平冬季高、夏季低;O₃与温度呈显著正相关.对于呼吸系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应情况是：PM₁₀、SO₂、NO₂、CO均在当天（lag0）使得门诊人次分别增加0.36%、1.77%、1.29%、0.69%,PM_2.5和O₃分别在累积滞后6 d（lag05）和单日滞后3 d（lag3）使得门诊人次分别增加0.6%和1.07%;对于循环系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应是：PM_2.5、PM₁₀均在累积滞后5 d（lag04）使得门诊人次分别增加0.72%、0.80%,SO₂、NO₂均在累积滞后6 d使得门诊人次分别增加3.55%、3.54%,CO和O₃则分别在当天和单日滞后3 d使得门诊人次分别增加0.77%、1.39%.对于呼吸、循环系统疾病,PM_2.5、PM₁₀、CO、O₃对男性的影响均大于女性,SO₂则反之;NO₂对男性呼吸系统和女性循环系统影响较大.大气污染物对少年（7~17岁）呼吸系统和对中年（41~65岁）循环系统影响较大.临沂市区6种大气污染物存在不同程度的污染,对居民呼吸、循环系统疾病均有不同程度的影响,且存在性别和年龄的差异.     

深圳湾流域面源与截排溢流污染特征及其对水环境的影响

随着点源污染逐步得到有效控制,面源与截排溢流污染对水环境的胁迫日益突出。基于土地遥感数据、城市排水管网等资料,构建流域—海湾一体化水环境模型,探讨深圳湾流域面源与截排溢流污染特征及其对水环境的影响,研究表明：（1）雨季COD、NH₃-N和TP单位面积面源与截排溢流污染负荷分别为17.21 t/km²与10.21 t/km²、0.17 t/km²与0.69 t/km²、0.04 t/km²与0.07 t/km²;（2）面源与截排溢流污染时间上主要集中于大雨及以上等级降水较多的5月和8月,空间上主要分布在截排工程集中、下垫面面积较大且坡度较陡的深圳河、大沙河和新洲河流域;（3）面源与截排溢流水体COD、NH₃-N和TP浓度可达地表水V类标准的3.7倍、18.2倍和8.5倍;（4）雨季COD、NH₃-N和TP浓度高于旱季的区域分别超过深圳湾总面积的40%、60%和65%。     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

漓江流域δD和δ18O对蒸发的指示作用

以漓江流域为例查明不同水体之间氢氧稳定同位素组成特征,并探讨氢氧稳定同位素对漓江流域的蒸发过程指示作用.结果表明：流域内不同水体之间,氢氧稳定同位素表现出不同的组成特征,地表水和地下水,在丰水期δD值和δ¹⁸O值要比枯水期更容易富集,地下水的δD值和δ¹⁸O值分布范围较地表水小;随着水温的升高,δ¹⁸O的变化趋势比d-excess明显.从漓江上游到下游高程逐渐下降,河水线的斜率和截距也在逐渐减小,其中漓江下游河水线的斜率和截距要低于当地大气降水线,表明下游受到蒸发作用较强烈;地下河水线、地表河水线在一定程度上偏离当地大气降水线,但偏离程度较小,表明三者之间有很好的水力联系.受温度和湿度的共同影响,漓江干流丰水期河水的蒸发量占最初水体总量的0.7%~9.1%,枯水期河水的蒸发量占最初水体总量的2.6%~9.7%,丰水期的蒸发比例低于枯水期,从上游到下游蒸发比例在逐渐上升.研究区蒸发量估算值为959.40mm,与多年实测值少43.11mm,相对误差4.70%.氢氧稳定同位素对研究区降水、地表水、地下水之间的转换规律具有重要的实际意义,在今后的漓江流域水文研究中有着更加广阔的空间.