VOCs源强不确定性对臭氧生成及污染防治影响的模拟分析

本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O3生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O3)]偏差,以及由此对O3体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx 敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和 MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O3)]、O3体积分数和O3控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68％后,P(O3)模拟峰值增升比例达13％～82％,以北京观测站点为例,P(O3)模拟月均峰值增加42％(22.5×10-9 h-1).对P(03)形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68％),AVOCs源增加68％后,该反应贡献比例下降至65％.在改进源下,P(O3)普遍增加达到2×10-9～4×10-9h-O3各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,Nox敏感区O3体积分数增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20 x10-9.VOCs源强的不确定性会影响O3形成过程中Nox和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O3调控对策的有效性.