Cu／A1-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土A1-Ce-PILC，经SO4^2-改性后，以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu／A1-Ce-PILC，并将其应用于C3H6选择性催化还原NO的反应，350℃时NO转化率达到最大值56％，700℃时下降至22％．为探究催化剂高温失活的原因，采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征．结果表明，经过H2预处理活化后活性组分Cu物种以Cu^＋形式存在，而高温反应后Cu物种除以Cu^＋和Cu^2＋ 2种形式存在外，还出现了少量CuO物种；高温反应过程中A1-Ce-PILC上结构羟基和SO4^2-流失导致催化剂表面酸性减弱；此外，还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象．这三者的共同影响促进了C3H6深度氧化，抑制了NO还原，从而导致催化剂的失活．     

汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO

评价了Ag/SAPO-34分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原机理.结果表明Ag/SAPO-34有良好的低温活性,在氧气浓度为3.6%和温度为573K～673K时NO还原成N2的转化率达70%;催化剂活性随C3H6浓度的增加而升高,随空速的增加而稍有下降.基于漫反射红外光谱,认为反应机理为:NO、丙烯和氧反应,在Ag/SAPO-34催化剂上生成吸附的有机-氮氧化物,再由这些吸附物种分解成N₂,催化还原的关键是形成有机-氮氧化物中间体.氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NO_x吸附态含量,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件.     

Cu/Al-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC,经SO^2-₄改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC,并将其应用于C₃H₆选择性催化还原NO的反应,350℃时NO转化率达到最大值56％,700℃时下降至22％.为探究催化剂高温失活的原因,采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征.结果表明,经过H₂预处理活化后活性组分Cu物种以Cu⁺形式存在,而高温反应后Cu物种除以Cu⁺和Cu²⁺ 2种形式存在外,还出现了少量CuO物种;高温反应过程中Al-Ce-PILC上结构羟基和SO^2-₄流失导致催化剂表面酸性减弱;此外,还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象.这三者的共同影响促进了C₃H₆深度氧化,抑制了NO还原,从而导致催化剂的失活.     

汽车尾气净化催化剂Ag-ZSM-5选择性催化还原NO

评价了Ag-ZSM-5分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用原位漫反射红外光谱研究NO在该催化剂上的选择性还原机理.结果表明,以丙烯为还原剂,有O₂(3.6%)存在时,Ag-ZSM-5有良好活性,在773K时N₀还原成N2的转化率达68.8%.基于漫反射红外光谱,认为N₀还原为N2的过程中,NO以NO_x吸附态形式与丙烯的活化物种C_xH_y或C_xH_yO_z反应,生成有机-氮氧化物(R-NO₂或R-ONO)中间体,再进一步反应,最终生成N₂;催化剂表面形成有机-氮氧化物是关键步骤,Ag的作用是促进形成NO_x,O₂ 的作用是促进C₃H₆活化及NO转化成Nox,并且O₂是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件.