长春秋季生物质燃烧对PM2.5中WSOC吸光性的影响

为探究长春秋季生物质燃烧对PM_(2.5)中水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)吸光性的影响,于2017年10～11月进行PM_(2.5)样品采集,对PM_(2.5)中碳质组分、糖类化合物和WSOC的光吸收特征参数进行分析.研究表明:长春秋季PM_(2.5)中WSOC、有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的平均浓度分别为(10.12±3.47)、(17.07±5.64)和(1.34±0.75)μg·m~(-3),二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)对OC的平均贡献率为38.93%.长春秋季总糖浓度为(1 049.39±958.85)ng·m~(-3),其中作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖含量(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%,糖类相关性分析结果显示生物质燃烧源为长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源.糖类物质的相关性分析及3种脱水糖的特征比值研究显示,作为长春秋季大气主要污染源的生物质燃烧的类型是硬木和作物残渣的燃烧.长春秋季WSOC的光吸收波长指数(AAE)为5.75±1.06,单位质量吸收效率(MAE)为(1.23±0.28)m~2·g~(-1),表明生物质燃烧对WSOC吸光性具有重要影响.利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对WSOC浓度的贡献达58.82%,对总WSOC光吸收的贡献达40.92%.     

嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析

2015年5月17~20日嘉兴市发生了一次持续性雾霾过程,本研究根据5月17~22日污染气体(O_3、SO_2、NO_2和CO)、PM_(10)、PM_(2.5)、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及边界层探空数据,分析了这次过程的成因及其不同污染物的变化特征.结果表明,副高位置北抬、均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为这次雾霾过程的发生和维持提供了水汽、动力和热力条件.这次雾霾过程包含1次降雨和2次雾过程(雨雾和辐射-平流雾).雾霾过程中NO_2、CO、PM_(10)和PM_(2.5)的浓度较高,SO_2和O_3的浓度较低.强降雨对PM_(10)、PM_(2.5)和SO_2清除作用较大,弱降雨会加重污染过程.雨雾的发展过程中,PM的浓度持续积聚;辐射-平流雾过程中,PM浓度先快速下降然后再增加.不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,但是谱型差异较大,干净天、降雨、雾霾过程、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布,辐射-平流雾为四峰型分布.     

2015—2019年保定市O3变化及其周边源区分析

利用保定市2015—2019年近地面O₃和气象观测数据,统计分析了该地区O₃变化特征及其与地面气温、相对湿度、风速和风向的关系,并确定了O₃的周边源区.结果表明,2015—2019年保定市O₃污染呈加重趋势,O₃污染超标天数从2015年的63 d增加至2019年的95 d.由于秋冬季昼夜温差较大,导致其O₃日变化相对扰动高于春夏季节.O₃浓度与近地面气温呈非线性正相关关系,随相对湿度（RH）的增加呈阶段性的先增后减的变化趋势,其中当RH为40%~50%时,O₃浓度及其污染超标率均达到最大.此外,风场对O₃分布有重要影响,盛行偏南风时易发生O₃重污染,表明影响该地区O₃污染源区主要位于保定南部.潜在源贡献因子分析方法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）的分析结果表明,保定市春夏O₃源区分布范围最大,其中贡献高值区主要分布在保定以南的河南东部、山东西部,周边源区对保定市O₃污染具有重要影响作用.     

瓦里关黑碳气溶胶变化特征与来源解析

瓦里关大气本底监测站位于青藏高原东北部,几乎不受局地人为活动的影响,可反映较大空间尺度的大气成分信息.为研究人为活动对本底大气成分产生的影响,在瓦里关站点利用七波段黑碳仪（AE33）对2019年1—12月的黑碳（BC, black carbon）气溶胶浓度进行连续观测,获得了其季节和日变化特征,并使用黑碳仪模型和拉格朗日大气传输模式FLEXPART（Flexible Particle Dispersion Model）对BC来源类型和源区分布进行了分析.结果显示：黑碳气溶胶平均浓度为（332 ± 308） ng?m^-3;受污染排放和气象因子的季节性变化的影响,BC在春季、夏季、秋季、冬季的平均值分别为（446 ± 343）、（297 ± 223）、（233 ± 209）、（352 ± 382） ng?m^-3;BC日变化峰值分别出现在凌晨（3：00）和中午（13：00）,凌晨出现的峰值由污染长距离输送引起,中午出现的峰值与局地山谷风环流有关.中午的峰值是由BC黑碳来源解析结果显示化石燃料燃烧对BC浓度的贡献占主导地位,全年平均贡献率为68%.生物质燃烧的贡献率在冬季明显升高,达到了40% ± 1%;FLEXPART源区结果表明离采样点距离近的西宁、兰州对瓦里关BC影响最大,四季平均贡献均超过100 ng?m^-3;印度半岛在秋季和冬季对瓦里关的影响较大;在春季和秋季,我国中部和西南部地区也存在BC的源区,但贡献值较小.     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...     

太湖藻型湖区CH4冒泡通量

冒泡是甲烷排放的主要途径之一,为量化太湖藻型湖区CH₄冒泡通量及其占总通量的比例,本研究采用静态箱-便携式温室气体自动分析仪方法对春、夏季太湖梅梁湾进行了多日连续观测.结果表明,太湖藻型湖区春、夏季CH₄冒泡通量均存在白天高于夜间的日变化特征.春、夏季CH₄冒泡通量分别为1.843、104.497nmol/（m²·s）,占总通量的比例分别为31.2%和68.6%,即冒泡是夏季CH₄排放的主要方式,而春季CH₄排放则以扩散为主.在小时及日尺度上,CH₄冒泡通量与温度（气温、表面水温和底泥温度）和气压显著相关,且随着温度升高、气压降低,CH₄冒泡排放分别呈指数增加和线性增加趋势.本研究可为准确估算太湖流域CH₄总排放量及明确我国湖泊对全球碳循环的贡献提供重要的基础数据.     

中国东海近海岛屿冬季与夏季气溶胶中水溶性离子化学组分特征及来源解析

本研究于2017年12月至2018年2月以及2018年6～8月在嵊泗岛屿共采集70个大气总悬浮颗粒(TSP)样品,利用离子色谱法分析TSP样品中水溶性离子(主要包括:Na~+、 K~+、 NH~+_4、 Mg~(2+)、 Ca~(2+)、 Cl~-、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和MSA)的质量浓度,结合HYSPLIT后向轨迹模型,离子相关性分析和主成分分析等方法,探讨东海背景站水溶性离子组分的化学特征、季节差异以及主要来源.结果显示,观测期间TSP和主要水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度均表现为冬季高、夏季低,冬季和夏季的总水溶性离子(TWSIIs)平均质量浓度分别为(26.5±16.3)μg·m~(-3)和(8.8±3.8)μg·m~(-3).二次离子(NO~-_3、 SO_4~(2-)与NH~+_4)是TSP中最主要的离子组分,在冬、夏两季分别占TWSIIs的86.2%和74.9%.非海盐硫酸盐(nss-SO_4~(2-))主要来自人为排放,夏季生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献为28.1%,冬季贡献率为5.9%.另外,研究站点受季节气温变化、长距离传输以及夏季生物源的影响,导致冬季NO~-_3质量浓度最高,夏季SO_4~(2-)质量浓度最高.主成分分析(PCA)结果表明,东海地区气溶胶化学组分在夏季主要受到海洋源的影响较大,冬季则主要受到人为排放源的输入影响.冬季Cl~-由于受到人类活动影响出现了一定程度的氯富集,富集因子的平均值为38.5%.     

中国典型城市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征及来源分析

细颗粒物是大气污染防治的重点内容。分析大气细颗粒物中的水溶性离子组分及其变化,对评价城市空气污染状况和污染物的来源具有重要意义。选取中国东部典型城市长春、北京、上海、杭州和南京作为研究对象,基于2016年11月11日-12月6日大气颗粒物样品采集及其水溶性离子分析,探讨PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度变化特征,并利用主成分分析结果分析各类污染源排放对细颗粒物中水溶性离子质量浓度的贡献,以期为区域大气环境质量的改善提供参考依据。结果表明,长春、北京、上海、杭州和南京总水溶性无机离子质量浓度平均值分别为(18.8±9.0)、(34.9±23.3)、(21.8±13.3)、(42.2±21.4)和(62.1±25.9)μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的33.6%-62.1%。二次离子(SIA,包括NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+)在总水溶性离子中占比均超过75.0%,说明SIA是水溶性离子的主要组分。SIA占总水溶性离子浓度的百分比随污染程度增强而增加。硝酸盐为5个城市在污染大气下主要的贡献物种。5个城市站点ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))随着大气污染程度的增加均有不同程度的增加且大于1,说明含氮污染物逐渐成为大气颗粒物中最重要的污染物。除长春硫氧化率(SOR)均值小于0.1外,其他4个城市SOR和氮氧化率(NOR)均大于0.1,说明北京、上海、杭州和南京站点大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化。北京站点NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的形式存在,在其他4个城市站点以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在。5个城市水溶性离子主要来源为二次转化、扬尘、生物质和煤燃烧。     

长三角城郊冬夏PM2.5中铵盐的形成过程及来源解析

气溶胶铵盐(p-NH⁺₄)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x(p-NH⁺₄和NH₃)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮(TN)和p-NH⁺₄的质量浓度及其δ¹⁵N同位素比值，并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、 TN和p-NH⁺     

养殖塘CH4通量时空变化特征及其影响因素

本研究基于多通道密闭式动态箱法对亚热带典型养殖塘CH₄通量的时空变化特征及其影响因素进行了分析.结果表明：亚热带养殖塘CH₄主要排放方式是冒泡,CH₄扩散及冒泡通量均呈现明显的季节变化特征.春、夏、秋、冬4个季节CH₄扩散通量分别为：0.113,0.830,0.002,0.005μmol/（m²·s）,冒泡通量分别为0.923,1.789,0.006,0.007μmol/（m²·s）,冒泡通量占总通量的比例分别为89.04%、68.29%、78.95%和60.52%.在冬、春季养殖塘没有人工管理措施的情况下,CH₄通量随着离岸距离的增加而增大,冬、春季养殖塘中间区域CH₄总通量分别是岸边浅水区的34.70和2.98倍.夏季养殖活跃期CH₄通量在空间上呈现出：人工投食区（7.371μmol/（m²·s））>自然生长区（2.151μmol/（m²·s））>人工增氧区（0.888μmol/（m²·s））>岸边浅水区（0.206μmol/（m²·s））的特征.在0.5h尺度上,春季CH₄扩散通量与水温呈显著正相关关系,与风速呈负相关关系,秋季CH₄扩散通量与水温、风速呈正相关关系,冒泡通量和水温呈正相关关系.在日尺度上,水温是CH₄扩散通量和冒泡通量的主控因子,两者均随着水温升高呈指数增加,并且冒泡通量的水温敏感性Q₁₀（12.72）大于扩散通量（7.78）.