地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

京津冀地区2015～2020年臭氧持续污染事件特征、气象影响及潜在源区分析

基于京津冀地区2015～2020年臭氧小时浓度数据和气象再分析数据,利用广义加性模型、潜在源贡献函数法、浓度权重轨迹法分析了京津冀地区臭氧持续污染事件特征、气象影响和潜在源区.结果表明,京津冀地区持续3d及以上的臭氧污染事件(OPE3)出现天数由2015年的24d上升到2020年的76d,占臭氧污染总天数的比例最高达到85%;OPE3天数的月变化特征与臭氧浓度的变化特征高度一致,在5～9月的相关性达0.97;京津冀地区OPE3发生的天气形势主要为高温、低湿、异常南风、异常反气旋及明显下沉气流;以京津冀地区的典型代表城市北京为例,OPE3期间气团主要来自于北京以南地区(71.2%),以短距离传输为主,主要潜在源区是河北省南部、山西省东北部、河南省东北部以及山东省北部,污染轨迹的贡献率约79.3%.     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

中国高温下臭氧抑制事件的时空特征及其影响因素

温度是影响臭氧生成的关键气象因子，通常情况下，臭氧和温度呈显著正相关关系，即臭氧浓度随着温度的升高而上升.然而这种关系在极高温时可能发生改变，当温度超过某个阈值时，臭氧浓度呈下降趋势，称为臭氧抑制事件.臭氧抑制事件导致气候变化背景下未来空气质量预测具有更多不确定性.基于全国空气质量监测数据和气象观测数据，采用Z检验方法，系统分析了2013~2020年暖季（4~9月）我国臭氧抑制事件频次及临界温度（T_x）的时空特征，并分析了引起臭氧抑制事件发生的可能影响因素.结果表明，2013~2020年暖季，我国约有18%的站点发生臭氧抑制事件，发生频率较高的站点主要分布在四川、新疆、陕西等中国中西部地区，平均达到10次·a^-1.发生臭氧抑制事件的T_x介于19.2~39.3℃，且大多数站点的T_x呈逐年上升趋势；T_x高值区主要分布在四川、重庆、湖南和湖北等中西部地区，而T_x低值区则集中在青藏高原一带.与T_x年变化趋势相反，2013~2020年暖季京津冀的臭氧抑制事件频率显著下降，汾渭平原、长三角和成渝地区的臭氧抑制事件频率呈"升高-降低-升高"变化特征.珠三角城市群极端高温抑制臭氧的作用最显著.此外，臭氧前体物（例如NO₂）和气象条件（风速、风向）是导致臭氧抑制事件的可能原因.     

植物源挥发性有机物采样和分析方法研究进展

植物源挥发性有机物(BVOCs)排放量约占全球总VOCs排放的90%，其排放易受环境因子(温度、光照、土壤水分、饱和水汽压差、风速、风向、O₃和CO₂浓度等)的影响，对采样和分析要求极高，而BVOCs样品的精准采集与分析是获取BVOCs排放因子的基础。该文综述了国内外BVOCs采样和分析方法，根据采样系统是否能控制或模拟环境因子(温度、湿度、光照强度、空气湍流、二氧化碳浓度等)，对采样叶室的适用性进行了分析。其中光合仪-动态封闭系统可精准控制温度、光照强度、二氧化碳浓度，易使空气形成自然交换且便于外场测量，适用于大多数植物BVOCs排放测量。依托高塔、系留球、飞机等开展测量的开放式采样系统适用于外场的长期观测。PTR-MS、PTR-TOF-MS、Vocus-PTR-TOF等在线分析系统逐步得到应用。微型传感器已应用于BVOCs的快速检测，碳同位素分析法已应用于BVOCs合成转化过程中组分的探究。对采样和分析系统发展的研究，将为精准获取BVOCs排放因子并评估其环境效应提供依据。     

大气环流型对珠三角2015～2020年臭氧变化的影响

基于2015～2020年的珠三角臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8 O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用Lamb-Jenkinson天气分型法(LWTs)分析不同大气环流型的特征并定量其对MDA8 O₃年际变化的贡献.结果表明,珠三角发生的18种天气型中ASW型更容易出现O₃污染现象,而NE型会导致更严重的O₃污染.根据850 hPa风场的风向变化及中心系统的不同位置将18种天气类型合并为5个天气类别来探讨不同天气型的O₃生成机制,发现ρ(O₃-8h)高的天气类别为N-E-S方向类别[(161±68)μg·m^-3]和A类别[(122±39)μg·m^-3],二者ρ(O₃-8h)与日最高气温和太阳净辐射量都呈显著正相关.N-E-S方向类别为秋季主导大气环流型,而A类别多发生在春季,其中春季珠三角发生的90%O_3<...     

广州地区秋季PM2.5和臭氧复合污染的观测研究

利用2019年9—10月广州市海珠湖大气成分观测站地表的气象要素和空气质量参数及垂直的颗粒物激光雷达观测资料,探讨不同PM_2.5-O₃污染类型对应的气象要素及大气污染物日变化特征、边界层内气溶胶分布特征,并对发生高PM_2.5-高O₃的成因进行分析.观测期间共出现25 d低PM_2.5-低O₃日（清洁日）、12 d低PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅰ）和20 d高PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅱ）.对气象要素和污染物特征的分析表明,污染日Ⅱ在11:00—16:00的平均气温均超过30℃,相对湿度均低于60%,日均风速和最大J（NO₂）分别为0.88 m·s^-1和0.007 s^-1.污染日Ⅱ与清洁日相比,其对应的气象要素表现为显著的高温低湿特征;与单一的O₃污染日相比则表现为略低的光化辐射和较低...     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.