重庆主城区PM2.5中羧酸的季节变化和来源分析

本文针对重庆主城区4个采样点PM2.5中羧酸开展研究,通过GC-MS分析,定量分析了16种饱和脂肪酸、21种不饱和脂肪酸和8种二元羧酸等多种物质的浓度水平,进而对羧酸的季节变化及来源进行了探讨.羧酸日均总浓度为130.42~1953.79 ng·m~(-3),一元脂肪酸和二元羧酸在各采样点浓度差异显著.一元脂肪酸呈明显的季节变化,夏季最高(961.97 ng·m~(-3)),冬季最低(49.24 ng·m~(-3)).饱和脂肪酸中偶数碳优势明显,以C_(16)(棕榈酸)和C_(18)(硬脂酸)最为丰富.二元羧酸也呈明显的季节变化,在冬季最高(432.04 ng·m~(-3)),春季最低(64.57 ng·m~(-3)).二元羧酸以丙二酸、丁二酸和戊二酸为主.细菌活动和烹饪油烟对一元脂肪酸具有较大的贡献,光化学氧化作用则对二元羧酸贡献较大.     

三峡库区城镇化影响下河流DOM光谱特征季节变化

三峡库区城镇化进程对河流溶解性有机质（dissolved organic matter,DOM）的组成和输运具有重要影响.本文选取三峡库区高城镇化河流桃花溪和低城镇化河流普里河,于春季（4月）和夏季（8月）采集水样,运用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱技术,分析DOM的季节变化和空间特征.结果表明,桃花溪和普里河的DOC浓度、S_275-295（短波段光谱斜率）、S_R（光谱斜率比）、BIX（新近自生源特征）和Fn（280）（类蛋白物质相对浓度）均为夏季>春季,CDOM浓度、CDOM/DOC、SUVA₂₅₄（芳香性结构）、SUVA₂₆₀（疏水性组分）、E3/E4（富里酸所占比例）、S_350-400（长波段光谱斜率）和HIX（腐殖化程度）均为春季>夏季.高城镇化桃花溪的DOC、CDOM浓度、S_R、Fn（280）、BIX和FI高于低城镇化普里河,CDOM/DOC、SUVA₂₅₄和SUVA₂₆₀低于普里河.两河流沿水流方向随城镇化增加,SUVA₂₅₄和SUVA₂₆₀逐渐减小,Fn（280）逐渐增大.春、夏季两河流DOM腐殖质来源均为陆源输入与内源产生两种方式混合,且均以内源居多,DOM均具有中度新近自生源特征.研究反映了城镇化对河流DOM组成和来源的影响.     

长江干流浮游细菌群落结构及影响因素

为研究长江干流浮游细菌群落结构的空间分布规律及其环境影响因素，针对细菌16S rRNA基因，采用定量PCR和高通量测序技术，对2015年和2016年采集的长江干流自四川泸州到上海吴淞口共计40个样点进行分析。结果表明：水体中浮游细菌16S rRNA基因丰度为2.64×106~1.44×109 copies/L。上游（泸州至秭归）、中游（宜昌至湖口）和下游水体（湖口至上海入海口）的α多样性在3组间都没有呈现出显著差异性。长江干流浮游细菌在门水平上主要由变形菌门（Proteobacteria，7.49%~86.53%）、放线菌门（Actinobacteria，0.27%~54.72%）、厚壁菌门（Firmicutes，0.03%~90.95%）、拟杆菌门（Bacteroidetes，0.50%~45.36%）和异常球菌-栖热菌门（Deinococcus-Thermus，0.00%~23.96%）构成。在属或科水平上主要由丛毛单胞菌科（Comamonadaceae，0.03%~65.67%）、CL500-29_marine_group（0.00%~24.23%）、hgcI_clade（0.00%~28.82%）、芽孢杆菌属（Bacillus，0.00%~90.88%）和氢噬胞菌属（Hydrogenophaga，0.03%~38.55%）组成。从上中下游水体的浮游细菌群落组成来看，上游水体相对丰度最高的类群为Bacillus（0.00%~90.88%），中游和下游为Comamonadaceae（分别为0.60%~65.67%和2.87%~50.64%）。造成上中下游水体中浮游细菌群落组成差异的环境因子各不相同：影响上游的主要为pH和悬浮颗粒物（SS），影响中游的主要为溶解氧（DO），影响下游的主要为DO、水温（WT）和总磷（TP）。     

微氧折流反应器中产甲烷菌的分布与群落结构分析

为了研究微氧条件下折流反应器处理生活污水的微生物学机理,针对产甲烷菌的MCR基因采用实时荧光定量PCR和构建克隆文库的方法,对反应器中的关键功能微生物产甲烷菌的分布特点与群落结构变化进行了分析。结果表明,微氧条件下折流反应器的环境条件可以保证产甲烷菌的增长,不同格室的产甲烷菌丰度均要高于接种污泥(1 720 copies/ng),其中经过微氧曝气处理的1#(2 864 copies/ng)和2#(2 282 copies/ng)格室产甲烷菌丰度低于厌氧状态的3#(3 508copies/ng)格室;微氧处理后折流反应器产甲烷菌的群落结构发生了明显的变化,接种污泥的产甲烷菌多属于Methanomicrobiales目的 Methanoregulaceae属(6/9),而保持微氧状态的1#格室中产甲烷菌多隶属于Methanomicrobiales目(6/10)的其他类群,2#格室的产甲烷菌则多隶属于Methanobacteriales目(5/10),保持厌氧状态的3#格室的产甲烷菌主要属于Methanomicrobiales目(3/10)和Methanosarcinales目(3/10);产甲烷菌MCR基因的多样性指数表明微氧曝气的引入降低了活性污泥中产甲烷菌的生物多样性。     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.     

万州城区夏季、冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

微氧折流反应器启动过程产甲烷菌群落结构变化特征

采用实时荧光定量PCR和构建克隆文库的方法,对微氧折流反应器启动过程中产甲烷菌群落结构进行分析,以期了解反应器去除污染物机理.结果表明:随着反应器的运行,产甲烷菌丰度整体呈现增加趋势,化学需氧量(COD)去除率由启动初期的30%左右逐渐上升到75%左右,出水pH也从初期的弱酸性到后期稳定在7.3左右.其中,微氧曝气的1#格室产甲烷菌基因丰度先由第一阶段的1 580 copies ng-1(S1A)下降到第二阶段的1 355 copies ng-1(S2A),最后稳定阶段又升高到2 864 copies ng-1(S3A).2#格室的产甲烷菌基因丰度表现出与1#格室类似的趋势,但是相比1#格室变化幅度小,3个阶段的产甲烷基因丰度依次分别为2 024 copies ng-1(S1B)、1 970 copies ng-1(S2B)、2 282 copies ng-1(S3B).处于厌氧状态的3#格室的产甲烷菌基因丰度随着反应器的运行逐步上升,稳定后达到最大,为3 508 copies ng-1(S3C).1#格室中,产甲烷优势菌由第一阶段的Methanobacteriales目(占所得产甲烷菌序列群50%)变为第三阶段的Methanomicrobiales目(80%).2#格室中没有明显的优势产甲烷菌,群落结构相对稳定,隶属于Methanomicrobiales目的产甲烷菌序列比例在3个阶段分别为36.4%、36.4%和30%.3#格室稳定运行后有60%的产甲烷菌序列群属于Methanosarcinales目,成为优势菌.在反应器运行的不同阶段,2#格室的生物多样性均高于1#格室,3#格室的多样性在前两个阶段没有变化,而在第三阶段升高.因此,在启动过程中,微氧折流反应器不同格室产甲烷菌的基因丰度、群落结构和生物多样性表现出不同的变化特征.     

基于宏基因组学的三峡库区重庆主城段水体浮游微生物群落的组成和功能分析

三峡水库建成以来,水生环境发生了显著的变化,水库浮游微生物在关键生源要素循环中发挥关键驱动作用。为了分析三峡库区重庆段水体浮游微生物的功能及多样性,于2015年5月对三峡库区重庆主城段(北碚、朱沱、木洞)表层水环境总DNA样本进行了提取。调查水域总磷(total phosphorus,TP)、总氮(total nitrogen,TN)已分别达到IV、V类水标准,水体污染主要是由TN,TP造成的,各调查水域均处于中营养至重富营养状态。基于宏基因组学技术在Illumina HiSeq 4000平台上对总的浮游微生物进行了序列测定,分析了重庆主城段水环境浮游微生物的物种以及功能结构特征。结果显示,朱沱和木洞点位水体优势门为放线菌门(Actinobacteria)、变形菌门(Proteobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)。北碚点位水体优势门为放线菌门、变形菌门、拟杆菌门和蓝细菌门(Cyanobacteria)。在属水平上,颤藻属(Oscillatoria)和微鞘藻属(Microcoleus)只出现在北碚点位的嘉陵江表层水体,其余两处几乎没有。在对3组样本一共99 472条基因进行通路分析时,有54 340条有功能注释结果。由直系同源聚类(cluster of orthologous group,COG)注释结果得知,浮游微生物物种基因的主要功能为翻译、核糖体结构和生物合成、氨基酸转运和代谢。Pearson相关分析结果显示:水温(T)、总碳(total carbon,TC)、溶解有机碳(dissolved organic carbon,DOC)是影响三峡库区重庆段浮游微生物群落结构的重要环境因子。     

农业耕作对三峡水库支流库湾消落带土壤氮、磷含量及流失的影响

三峡水库低水位运行时,消落带由于落干期与作物生长期重叠,常被近岸农民开垦利用,然而传统的农业种植可能会影响库区水环境.为对比农耕和弃耕的水环境效应,选择一级支流澎溪河库湾消落带为研究区域,以玉米、土豆和花生地为研究对象,选择农耕期（2018年3~9月）和退耕期（2019年3~9月）对农耕地和弃耕地土壤各氮、磷形态含量进行研究,同时构建了农耕地与弃耕地氮、磷平衡模型,比较分析农耕和弃耕状态下土壤氮、磷收支特征及其流失风险.结果表明,玉米地土壤氨氮、全磷和无机磷含量在不同种植期差异显著;农耕地的氨氮和硝态氮的含量显著高于弃耕地,全磷、无机磷和钙结合态磷的含量显著低于弃耕地;土壤氮、磷盈余量大小顺序为玉米>土豆>花生,分别是76.89、51.92和43.74 kg·hm^-2以及79.69、75.76和17.78 kg·hm^-2,整体上,3种作物用地氮、磷盈余量大于流失风险值,研究区农耕地氮、磷污染潜势呈现.综上可知,消落带农业耕作将迫使氮、磷流失风险加剧,不利于水环境保护.