基于多采样点的南京市PM2.5中的水溶性砷分析

对南京市的18个采样点进行PM_(2.5)样品采集,并利用电感耦合等离子体质谱仪以及液相电感耦合等离子体质谱联用仪分别对样品中的总砷和4种水溶性砷进行测量,在此基础上研究PM_(2.5)中砷的形态及其时空分布特征.结果表明:南京市PM_(2.5)中的砷以无机砷为主,有机砷为辅.无机砷以三价砷(As(III))为主,五价砷(As(V))为辅,As(III)/As(V)的平均值为0.39±0.03.有机砷以二甲基胂酸(DMAs(V))为主,所有样品均未检出甲基胂酸(MMAs(V)).总砷(As_T)、As(III)、As(V)和DMAs(V)的年平均浓度分别为6.90、0.99、3.20和0.03 ng·m~(-3).PM_(2.5)中的砷浓度具有明显季节变化:总砷和As(V)最大浓度出现在冬季,As(III)最大浓度出现在夏季,DMAs(V)只在夏季出现.T检验表明:As(III)、总砷和DMAs(V)年平均浓度在城区和郊区之间存在显著差异.空间变异系数的计算结果表明DMAs(V)的空间变化最大,其空间变异系数为0.6.总砷和3种水溶性砷年平均浓度由大到小排列为:农村郊区城区.道路采样点和城市背景点的总砷年平均浓度比为0.92,说明城区交通源对PM_(2.5)中砷污染的贡献不明显.As(III)和As(V)的主要排放源可能为燃煤电厂和钢铁冶炼厂,而DMAs(V)可能主要来源于生物挥发产物的二次生成.     

低环多环芳烃(萘、苊)在活性炭上的热脱附行为

利用SETSYS Evolution 16型热重分析仪,在氮气气氛下分别研究了萘和苊在活性炭(AC)上的热脱附行为,并采用多升温速率法和单升温速率法相结合的方法,得到萘和苊在AC上的热脱附反应动力学方程及其动力学参数,结果表明:萘在AC上的热脱附反应动力学模型为Avrami-Erofeev方程,反应级数为1.5,脱附活化能(E)均值为63.38kJ/mol, lnA均值为11.75;苊在AC上的热脱附反应动力学模型亦为Avrami-Erofeev方程,反应级数为2, E均值为95.49kJ/mol, lnA均值为16.80.     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

不同燃料当量比条件下烟炱(soot)形态及光吸收增强效应

借助烟炱(soot)燃烧炉、扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、气溶胶质量分析仪(APM)、三波段光声黑碳仪(PASS-3)探究不同燃料当量比(φ)条件下soot形态及光吸收增强效应.结果显示,随着燃料当量比(φ)从1.98升高至2.43,产生的soot颗粒物中非黑碳物质(nonrefractory particulate matter, NR-PM)的质量占比(R_(BC))从0.07升高至1.03,soot颗粒物和BC核的形状因子越低,表明soot结构更紧凑,同时BC核的形变更为显著,并且少量非黑碳物质(NR-PM)包裹即可导致BC核的明显形变.受透镜效应的影响,黑碳的光吸收增强与R_(BC)呈正相关,当R_(BC)从0.07增加至1.03时,相应光吸收增强从1.05增加至1.52(781 nm下);此外,棕色碳(BrC)对405 nm和532 nm下的吸光增强也有贡献,其贡献率随着R_(BC)的增加而增大.同时,soot自身的形态对黑碳光吸收增强也存在影响,结构越紧实的soot,其黑碳光吸收增强越明显,并且越接近核-壳模型下的理论计算值.本研究表明,黑碳的形变对于其光吸收增强的影响不容忽视.     

西藏拉鲁湿地不同时期水质现状及污染评价

采用现场调查和室内分析相结合的方法,于2018年12月（枯水期）与2019年5月（丰水期）分别分析了拉鲁湿地的水质,并采用改进的内梅罗污染指数法对2个时期的水质现状进行了评价。结果表明:在枯水期,TN、TP和NH₃-N分别为0.157~26.797,0.003~4.259,0.197~24.084 mg/L;pH、电导率和溶解氧分别为6.99~9.55,72.85~583.50μS/cm和1.83~12.84 mg/L。在丰水期,TN、TP和NH₃-N分别为0.077~3.104,0.004~0.228,0.005~0.094 mg/L;pH、电导率和溶解氧分别为6.94~9.27,129.90~512.87μS/cm和1.12~12.18 mg/L。拉鲁湿地枯水期水体的电导率平均值低于丰水期,但枯水期的溶解氧、pH、TN、TP、NH₃-N和COD的平均值高于丰水期;电导率与pH呈极显著负相关（P<0.01）,与NH₃-N和TP呈极显著正相关（P<0.01）。改进的内梅罗污染指数法表明拉鲁湿地枯水期水质大部分为Ⅴ类,其受污染区域主要分布在东北部,丰水期水质主要为Ⅰ和Ⅲ类,其水质污染区域主要分布在中南部。     

南京市2021年人为源VOCs组分清单

通过收集各类VOCs排放源的活动水平数据,选择合适的排放因子,利用排放因子法建立了2021年南京市VOCs人为源排放清单.并通过筛选合适的VOCs源成分谱,建立了南京市VOCs物种排放清单,分析了南京市各排放源以及不同VOCs组分的排放特征.结果表明,2021年南京市排放VOCs约302.85kt,其中工艺过程源的排放量最高(182.94kt),占比可达60.41%,其次为道路移动源(19.46%),非道路移动源占比最少(0.40%).在VOCs物种清单中,排放量最多的为烷烃(109.06kt),其次是卤代烃(75.08kt)和芳香烃(50.72kt).排放量贡献前10的物种分别为:氯乙烯、乙烷、丙烷、三氯乙烯、1,2-二氯乙烷、对二甲苯、正丁烷、乙苯、其他烷烃和乙烯,占总量的63.96%,主要来自合成纤维单体制造和原油加工行业.     

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.     

基于硫碳同位素研究南京北郊冬季霾事件中PM2.5来源

2015年12月27日—2016年1月6日,针对南京北郊地区一次霾事件所采PM_(2.5)样品,测定样品中水溶性离子、硫同位素与碳同位素组分含量。水溶性离子研究结果表明:该次霾事件以二次污染为主且移动源占主要地位。硫同位素分析结果表明:硫酸盐的δ~(34)S(SO_4~(2-))值的范围为4.4‰~6.8‰,平均值为5.7‰±0.7‰(n=11),结合该地潜在硫源可知,此次霾事件中硫酸盐气溶胶主要来源为机动车尾气及煤炭燃烧。PM_(2.5)中的δ~(13)C值变化范围为-28.43‰~-24.94‰,平均值为-26.62‰±1.11‰,说明碳质污染物来源主要为机动车尾气、燃煤。此外,硫、碳同位素具有较好的负相关性,结合潜在硫源、碳源可知,2016年1月1日之前,南京北郊地区大气污染源以汽油车尾气排放为主;1月1日之后大气污染源以柴油车尾气和燃煤排放为主。     

PM2.5化学组成观测设计对PMF源解析结果影响综述

近年来我国城市地区灰霾污染频发,严重影响生态环境以及人体健康.了解PM_(2.5)的化学组成、来源、大气传输过程和环境效应对灰霾污染有效控制对策的制定有重要意义,已成为国际大气环境领域的研究热点.本文通过总结国内外正定矩阵因子分析模型(positive matrix factorization,PMF)在PM_(2.5)源解析方面的研究,阐释了PM_(2.5)化学组成空间差异、待测化学组分选择、有机示踪物气固相分配、观测结果时间分辨率对PMF源解析结果的影响.评述结果表明,同一城市或地区基于不同采样点样品数据的源解析结果存在较大差异;对同组PM_(2.5)样品,解析出的排放源类型和待观测化学组分的选择密切相关;因有机示踪物气固相分配作用的影响,低分子量有机物的源解析结果往往存在较大偏差;高时间分辨率观测可更好地反映不同示踪物间浓度的时间变化差异,有利于排放源的准确识别.