臭氧预氧化强化混凝对二级出水中DON作用机制探讨

城市污水厂出水越来越多被中水回用或排入河流间接地作为下游水源水,其中所包含的溶解性有机氮(dissolved organic nitrogen,DON)被认为是含氮消毒副产物(nitrogenous disinfection by-products,N-DBPs)的前体物,受到国内外学者的高度关注.为探讨臭氧预氧化强化混凝对二级出水中DON作用机制,不仅分析了不同相对分子量和亲疏水性DON组分变化,而且还考察氯化消毒副产物(disinfection by-products,DBPs)生成潜势;最后结合三维荧光(3DEEM)分析技术,对强化混凝前后DON组成、化学结构特征进行研究.结果表明,臭氧预氧化可以显著提高混凝对DON、DOC和UV254去除效果,其中DON最大去除率提高到3.7倍;pH对臭氧预氧化强化混凝有着重要的影响.随着pH值的增加,DON、DOC和UV254去除率呈下降趋势;Ca~(2+)是臭氧预氧化提高混凝效果的关键因素.随着臭氧浓度增加到8 mg·L~(-1)时,ζ电位由-33 m V上升到-8 m V,Ca~(2+)浓度则从116 mg·L~(-1)下降到89 mg·L~(-1).ζ电位和溶解性Ca~(2+)浓度的线性关系(R~2=0.97)可以表明,只有当Ca~(2+)浓度较高时臭氧预氧化才能显著地提高混凝效果;臭氧预氧化强化混凝处理后,相对大分子量(20×103)和疏水性DON所占比例显著下降,相对小分子量(6×103)和亲水性DON所占比例增加.DBPs的生成潜势总和明显降低,由120.1μg·L~(-1)下降到65.2μg·L~(-1);最后,经3DEEM光谱分析可知,在臭氧预氧化强化混凝过程中DON浓度和DBPs生成潜势变化与3DEEM光谱中3个主要荧光峰有关,分别代表色氨酸类蛋白质、芳香族类蛋白质和富里酸类物质.     

以膜分离为主的物化法对城市污水中污染因子的去除特性分析

利用高效液相色谱法、三维荧光光谱法分析,考察以膜分离为主的物化处理方式对城市污水中各污染因子的去除特性,尤其对溶解性有机物的富集特性.结果表明,经以膜分离为主的物化方式处理后的城市生活污水属于低碳氮比废水;微絮凝过滤主要富集的是原水中非溶解性有机物和相对分子质量大于30 000的芳香类蛋白物质,富集程度在60. 93%,尤其是类酪氨酸和类色氨酸; 0. 45μm和0. 22μm醋酸纤维膜能将相对分子质量大于30 000的溶解性有机物全部富集,但是微滤膜对有机物的富集没有选择性;纳滤主要对城市污水中的富里酸类物质和腐殖酸类物质有很好富集效果,富集程度分别为52. 01%和53. 57%,溶解性有机物的总体富集程度在42%左右.     

思林水库荧光溶解性有机质的特征、来源及其转化动力学

利用三维荧光光谱(EEM)结合平行因子分析(PARAFAC),研究了思林水库冬季(1月)、春季(4月)、夏季(6月)和秋季(10月)上游入库水体、库区表层水(0 m)、库区深层水(20 m)、出库水体的荧光溶解性有机质(FDOM)不同组分的特征、来源及其转化动力学.结果表明,思林水库的溶解性有机质由3种荧光组分组成,分别是:陆源类腐殖质(C类,C1)、浮游植物源的微生物类腐殖质(M类,C2)和浮游植物源的类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸(C3).其中陆源类腐殖质的荧光强度随着入库水、库区表层水、库区深层水和出库水逐渐减少,这表明由于光化学作用、微生物作用、大坝拦截效应等环境因素的影响,类腐殖质随着水体由入库向出库的流动而逐渐降解.相反,微生物类腐殖质(M类)的荧光强度结果表明,在入库-出库过程中,微生物类腐殖质处于产生及部分或完全降解的波动中,这表明微生物类腐殖质是浮游植物的原生产物,并且对于光化学作用、微生物作用和大坝拦截效应有很强的不稳定性.类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸主要新产生于夏季和秋季的表层水体中,在冬季和春季表层和深层水体中也有产生;并在出库过程中逐渐减少.这表明类蛋白或类色氨酸或类酪氨酸是浮游植物的原生产物;并且它们受到光化学作用、微生物作用和大坝拦截效应的共同影响,在表层和深层水中生成和降解.因此,这些结果意味着通过平行因子分析确定的荧光溶解性有机质组分的方法,对于更好地理解溶解性有机质在水库水体的转化动力学机制至关重要.     

渤海和北黄海有色溶解有机物(CDOM)的分布特征和季节变化

采集了2016年的4、8、12月和2017年2月渤海和北黄海表、中、底海水样品,分析了海水中有色溶解有机物(CDOM)的紫外-可见光吸收光谱和三维荧光光谱,探讨了渤海和北黄海海域CDOM的分布特征、影响因素和季节变化.结果表明,不同季节CDOM分布相似,呈近岸高、远海低的分布特征.吸收系数a(355)和光谱斜率S275-295呈显著负相关,说明CDOM受到陆源输入的显著影响.垂直分布上,8月,受强烈的光降解作用影响,表层CDOM含量最低. 2月,底层CDOM含量最低,这可能与受光照影响的初级生产力在水下分布不均匀有关.从2016年4月～2017年2月,CDOM含量先上升后下降,12月含量最高,2月含量最低. CDOM的季节变化主要受陆源输入和浮游植物生物量的季节变化控制.以光谱斜率S275-295表征CDOM的平均分子量,2月由于陆源输入最少,CDOM平均分子量最小.夏季光降解强烈,将部分大分子量有机物降解成小分子量有机物,小分子量有机物增加,因此,8月CDOM的平均分子量小于4月和12月.     

2,6-二氨基蒽醌/石墨烯复合电极强化电吸附Pb2+

电吸附高效去除水中重金属离子的关键在于开发性能优异的电极材料.采用2,6-二氨基蒽醌(DA)修饰还原氧化石墨烯(r GO),通过溶剂热法成功制备了DA@rGO复合电极,考察了复合电极的电化学性质及电吸附Pb~(2+)性能.循环伏安测试表明,复合电极电化学性质优异,比电容在电流密度为1 A·g-1时达到304. 4 F·g-1,DA修饰显著提高了复合电极的赝电容.电吸附Pb~(2+)测试表明,施加电压为-1. 2 V时电吸附效果最优,反应60 min后Pb~(2+)去除率达94. 8%.电吸附过程符合一级动力学方程,Langmuir模型拟合得到Pb~(2+)的饱和吸附量为356. 66 mg·g-1,明显高于r GO电极(319. 40 mg·g-1),DA修饰引起的电容增加是复合电极Pb~(2+)吸附量提高的重要原因.使用0. 5 mol·L-1硝酸处理可使电极吸附的Pb~(2+)在5 min内脱附完全,实现吸附剂再生.经过10次电极吸附-脱附循环后,DA@rGO复合电极对Pb~(2+)的吸附去除率保持在88%左右,电极循环性能稳定.     

派河水体中DOM的光谱分析及其来源解析

派河是环巢湖流域重要入湖河流,为加强该流域环境综合治理,改善水环境质量,采集派河入河口水样,通过三维荧光光谱和紫外-可见吸收光谱,结合平行因子分析模型及相关性分析,进行DOM（dissolred organic matter,溶解性有机物）光谱学特性研究,分析派河水体DOM荧光组分来源及特征.结果表明:①水体中DOM含2类4种荧光组分,其中,类蛋白物质荧光组分（类色氨酸和类酪氨酸）占总组分荧光强度的68.1%,类富里酸物质（紫外类富里酸和可见类富里酸）占总组分荧光强度的31.9%;②采样点FI（荧光指数）大于1.9,BIX（生物源指数）大于1.0,派河上游HIX（腐殖化指数）小于1.5,下游HIX范围为1.5~3,表明派河DOM具有明显的生物源特征,水体腐殖化程度较低,上覆水体浮游动植物和生物细菌分布均匀且对水体环境有明显影响;③紫外-可见光吸收系数〔a（280）和a（355）〕可很好地表征派河水体中DOM相对含量,紫外-可见吸收光谱测定结果显示,水体中含大量性质相对稳定的有机物;④紫外类富里酸和类酪氨酸的荧光强度均与a（280）、a（355）呈显著正相关,表明水体DOM中紫外类富里酸和类酪氨酸组分的产生及来源具有一致性或相伴发生.研究显示,光谱分析法可有效表征派河水体中DOM兼具陆源和生物来源的双重特性.      

平寨水库荧光溶解性有机质的来源、特征及其动态转化

利用三维激发发射矩阵光谱(3-D EEM)和平行因子分析,研究了三岔河流域平寨水库溶解有机质的来源、组成和转化情况。在平寨水库的入库水、表层水(0～5 m)、深层水(10～60 m)和出库水中,检测到了几种荧光溶解有机质组分,分别为陆源类腐殖质、自源类腐殖质和浮游植物源的类蛋白质(或类色氨酸或类酪氨酸)。陆源类腐殖质的荧光强度在入库水中略高于出库水,表明陆源类腐殖质在水库系统中相对稳定,大坝截流对其影响不大。自源类腐殖质的荧光强度在库区明显高于入库水和出库水,表明自源类腐殖质既由自源有机物分解产生,又在光化学、微生物和大坝物理拦截过程的影响下发生分解;其他荧光组分中也检测到相似的结果。水温、pH、溶解氧和有色溶解有机质表现出相似的季节变化,光化学和微生物以及大坝拦截是引起水库入库水、库区表层水、库区深层水和出库水中荧光溶解有机质时空动态变化的主要原因。     

城镇化河流溶解性有机质的荧光特性与水质相关性:以宁波市北仑区芦江为例

以宁波市北仑区芦江为例,利用三维荧光技术分析城镇化河流水体荧光溶解性有机物（FDOM）组成结构及其空间分布特征,研究FDOM与河流水质的相关性.结果表明,FDOM由类酪氨酸、类色氨酸、类溶解性微生物副产品、类富里酸物质组成,以类蛋白组分为主要成分,占总荧光强度的比例高达83.8%,而类腐殖物质的含量较少.各组分荧光强度与氮、磷、金属含量呈显著正相关,表明FDOM与氮、磷等元素的迁移转化有关;FDOM呈现明显的空间分布格局,上游水体FDOM含量较低受人类活动影响较小,下游FDOM含量较高呈现城镇河段排放分布特征;表明人类活动对河流水质及FDOM含量和组成均产生重要影响.     

三维网状HZO@SGH对水中氟离子的吸附作用和机制

本研究采用均相沉淀法制备得到具有独特三维网状结构的水合氧化锆包覆的石墨烯水凝胶(HZO@SGH).利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)和X射线光电子能谱分析仪(XPS)对HZO@SGH进行表征,分析其形貌结构和除氟机制.通过批量吸附实验考察HZO@SGH对水中氟离子的吸附性能.结果表明,HZO@SGH对溶液中氟离子的吸附容量明显高于HZO和SGH.拟二级动力学模型能很好地拟合HZO@SGH对氟离子的吸附动力学数据,说明吸附速率主要由化学吸附控制;吸附氟离子过程可由D-R吸附等温模型描述,最大吸附量达31.79 mg·g~(-1),高于部分已报道的含锆复合材料的吸附量.HZO@SGH在较低pH(3~6.5)和含有NO_3~-、C~l-、低浓度SO_4~(2-)(≤10 mg·L~(-1))的氟离子溶液中能保持优异的吸附性能.吸附剂制备过程简单环保,易于从溶液中分离而不产生二次污染,是一种潜在的氟离子吸附剂.     

南昌市灰尘中可淋溶态DOM的光谱特性

灰尘中可淋溶态DOM(LDOM)是城市雨水径流中有机质及污染物的重要来源.本文采集南昌市不同功能区及公交站台灰尘样品,利用紫外-可见吸收光谱法及三维荧光光谱法分析了灰尘中LDOM的光谱特性,以期为城市雨水径流污染防治提供数据支持.研究表明:南昌市灰尘总有机碳浓度及有色溶解性有机质(CDOM)浓度均值分别为30.3 g·kg~(-1)和17.67 m~(-1),二者以东西向主干道及赣江沿岸为高值中心向两侧递减.荧光溶解性有机物中的类腐殖物质、紫外-可见吸收光谱参数中的UV_(254)、S_R、UV_(250)/UV_(365)、UV_(240)/UV_(420)均以昌南(近高速路附近)地区较高,说明这些地区灰尘LDOM的分子量小、有机质腐殖化程度高.而类蛋白物质及UV_(253)/UV_(203)均以市区值较高,说明市区灰尘LDOM的自生源特性较高、芳环结构复杂.荧光指数分析结果表明,公园绿地灰尘LDOM的内源及自生源可能性大、腐殖化程度低,而文教区灰尘LDOM的陆源来源可能性大、腐殖化程度高.主成分分析结果表明,以陆源来源为主LDOM的腐殖化程度高、有机质结构复杂、分子量小(如文教区空调灰尘LDOM),以内源自生源为主LDOM的腐殖化程度低、结构中脂肪碳多、分子量大(如公园绿地灰尘LDOM).