铁铈氧化物对土壤As (Ⅴ)和P的稳定化效果

本文以铁铈氧化物(Fe-Ce,FC)为研究对象,评估其对中国3种典型砷(As)污染土壤的稳定化修复效果,并通过电子扫描显微镜能散X线分析仪(SEM-EDS)和X射线光电子能谱仪(XPS)等光谱学技术探索FC对As(Ⅴ)的微观吸附特征.结果表明,FC能使土壤毒性浸出As含量显著降低84. 1%～98. 3%,且在碱性土壤中表现出较强的高p H适应性,能显著增加吸附态As(F1+F2)向水合铁铝氧化物结合态(F3+F4)的稳定化. FC能使不同类型土壤的有效态P含量显著下降47. 13%～60. 32%,不仅能缓解P竞争土壤As(Ⅴ)吸附位点,而且能有效预防周边水体的面源污染.通过SEM-EDS和XPS分析,发现As(Ⅴ)吸附产物表面均检测到Fe、Ce和As这3种元素,且As主要吸附于Fe原子表面. FC在我国土壤砷污染稳定化修复领域具有较好地应用前景.     

Ce改性钒磷氧催化剂的制备及其脱硝性能研究

采用Ce调控负载型钒磷氧（VPO/TiO₂）催化剂的表面酸性并与之形成密切相关的微观结构,研究催化剂VPO-Ce/TiO₂的脱硝性能.结果表明,当P/V为1/3、Ce/V为1/4、活性组分负载量10%、催化剂焙烧温度为400℃时,催化剂的脱硝活性最好,反应温度250~350℃范围内的脱硝率高于96.0%.BET测试结果表明,催化剂0.1VP（0.33）O-Ce（0.25）/TiO₂的比表面积为10.74m²/g,较0.1VP（0.33）O/TiO₂提高了约58.6%.0.1VP（0.33）O/TiO₂表面化学吸附氧（O_α）和晶格氧（O_β）的比例O_α/O_β为72%,掺杂Ce后O_α/O_β升高至85%,Ce掺杂还能促进相邻V⁵⁺和V⁴⁺的形成,提高催化剂的氧化还原性能.Ce掺杂对催化剂的表面酸性影响较大,当Ce/V为1/4时催化剂表面Brønsted酸最强,这与活性测试相吻合.控制烟气中SO₂和水蒸气的体积浓度分别为200×10^-6和4vol.%,催化剂的脱硝活性在150~300℃温度范围内最高下降约15.8%,当温度高于300℃时催化剂的脱硝活性几乎不下降,且反应后的催化剂表面无硫酸根生成,催化剂呈现出较强的抗SO₂和水蒸汽的性能.     

SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2低温选择催化还原NO的影响

研究了SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2选择催化还原 NO 的影响,并采用傅立叶变换红外光谱、x射线衍射光谱及暂态响应技术对Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂的SO2中毒机理进行了探讨.结果表明,SO2 可强吸附在Mn-Cu-Ce/TiO2表面的 CuO 活性位上.并生成 CuSO4,由于 CuSO4 在低温时对SCR 反应有抑制作用,因而,催化剂的活性下降;暂态响应实验结果表明,Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂上的SCR反应主要遵循 Langmuir-Hinshelwood机理.通过对催化剂进行硫酸化或 NO 预吸附,可以消除SO2对 Mn-Cu-Ce/TiO2的毒害作用.     

铝合金表面铈转化膜的生长与耐蚀性

将6063铝合金试样用10g／LCe（NO3）3·6H2O处理1min-24h,采用增重实验、盐雾试验和全浸腐蚀试验研究了铈转化膜的生长和耐蚀性能。结果表明,在初期试样增重随成膜时间线性增加,15min后增重变缓,30min后波动下降。转化膜的耐蚀性能受膜厚和裂纹联合控制,成膜时间在30min内,随成膜时间增加,耐蚀能力增加;30min后由于膜层开裂渐成主导控制因素,随成膜时间增加耐蚀性下降。     

铈对水体富营养化影响的动态模拟研究

以红浮萍作为供试材料,在聚乙烯塑料板焊接成的水槽中做单稀土元素铈对水体富营化影响的动态模拟实验,以期对长江三峡水库及其上游流域的水体富营养化预防与防治提供基础依据。实验表明：浓度为2501~g／L的稀土元素铈对红浮萍生长和水体富营养化的促进作用受水体流速的影响,流速越快,促进作用越弱。依据所测指标运用相关加权综合营养状态指数法对实验水体进行水质评价,结果表明在实验条件下,静态水体发生“水华”的时间为5～6d;在平行条件下流速为12．5cm／s、25cm／s的动态水体发生“水华”的时间分别为8～9d和12～13d。     

二氧化氯催化氧化处理高浓度橡胶促进剂废水的研究

以橡胶促进剂废水为研究对象,采用二氧化氯（ClO2）对高浓度橡胶促进剂废水进行催化氧化实验。重点考察了二氧化氯（ClO2）在不同反应条件下处理废水的效果和反应的影响因素及处理后出水的可生化性。设计了在不同反应时间、pH值、试剂投加质量浓度等条件下COD的去除实验。结果表明：二氧化氯（ClO2）处理橡胶促进刹废水的最佳操作条件为：反应时间为2h,pH值为9、二氧化氯（ClO2）（以有效氯计）的投加量的质量浓度为500mg／L,COD去除率能够达到85％以上;催化氧化提高了废水的B／C比,出水经过生化处理后可达标排放。     

Ce掺杂低钒V2O5-WO3/TiO2催化剂脱除烟气元素汞的研究

制备了Ce掺杂的低矾V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,在模拟燃煤烟气条件下开展Hg⁰的脱除实验.结果表明该催化剂具有很好的Hg⁰脱除能力,在200～500℃的温度范围内能脱除烟气中95%的Hg⁰.催化剂表征结果表明,比表面积、 孔容和孔径与汞脱除能力没有显著相关性.XPS的结果表明,催化剂表面的Ce是以Ce⁴⁺的形式存在,有利于Hg⁰的脱除反应.抗硫抗水实验表明,H₂O会轻微抑制Hg⁰的脱除反应,主要原因是H₂O和Hg⁰在样品表面的竞争吸附;SO₂会促进Hg⁰的脱除反应,原因是SO₂能增加样品表面的酸吸附位且增加表面Hg⁰的吸附量.     

铈钛掺杂促进铁氧化物低温SCR脱硝性能的机理

利用X射线晶格衍射（XRD）、N₂吸附和X射线光电子能谱仪（XPS）等对铈和钛掺杂后的铁氧化物晶相、孔隙结构及表面活性组分的分散度等物性进行表征分析,得到了铈和钛掺杂对铁氧化物低温NH₃-SCR脱硝性能的促进机理.结果表明：铈和钛掺杂会抑制铁氧化物中Fe₂O₃的结晶,细化其孔径,增大其比表面积和比孔容;铈掺杂会促使铁氧化物表面形成Ce⁴⁺/Ce³⁺氧化还原电子对;进一步掺杂钛会提高铁铈复合氧化物形成更多吸附氧,增强其表面低温催化氧化NO为NO₂的性能;且铈和钛掺杂增强了铁氧化物表面的吸附性能,尤其提高了对NH₃的低温吸附,从而促进了铁基氧化物催化剂的低温NH₃-SCR脱硝性能.     

Novel synthetic approaches and TWC catalytic performance of flower-like Pt/CeO2

A novel Ultrasonic Assisted Membrane Reduction （UAMR）-hydrothermal method was used to prepare flower-like Pt/CeO2 catalysts. The texture, physical/chemical properties, and reducibility of the flower-like Pt/CeO2 catalysts were characterized by X-Ray Diffraction （XRD）, Scanning Electron Microscope （SEM）, Transmission Electron Microscope （TEM）, N2 adsorption, and hydrogen temperature programmed reduction （HE-TPR） techniques. The catalytic performance of the catalysts for treating automobile emission was studied relative to samples prepared by the conventional wetness impregnation method. The Pt/CeO2 catalysts fabricated by this novel method showed high specific surface area and metal dispersion, excellent three-way catalytic activity, and good thermal stability. The strong interaction between the Pt nanoparticles and CeO2 improved the thermal stability. The Ce4＋ ions were incorporated into the surfactant chains and the Pt nanoparticles were stabilized through an exchange reaction of the surface hydroxyl groups. The SEM results demonstrated that the Pt/CeO2 catalysts had a typical three-dimensional （3D） hierarchical porous struc- ture, which was favorable for surface reaction and enhanced the exposure degree of the Pt nanoparticles. In brief, the flower-like Pt/CeO2 catalysts prepared by UAMR-hydrothermal method exhibited a higher Pt metal dispersion, smaller particle size, better three-way catalytic activity, and improved thermal stability versus conven- tional materials.     

有机酸在金属氧化物上的吸附对催化臭氧氧化的影响

以苯甲酸(BA)、邻苯二甲酸(PA)、商品腐殖酸(CHA)和反渗透法提取的松花江水腐殖酸(SHA)为目标物,研究了臭氧氧化及羟基氧化铁(FeOOH)和二氧化铈(CeO₂)为催化剂时的吸附与催化臭氧氧化去除这些有机物的效果.结果表明,BA在FeOOH表面没有吸附,FeOOH对BA催化氧化的去除率比臭氧单独氧化高45%;PA在FeOOH上的吸附使其溶液中的浓度减少了5%,此时FeOOH对PA的氧化没有催化作用.CeO₂有助于催化臭氧氧化在其表面吸附较强的PA,且对氧化产生的草酸根有催化去除作用,但对不吸附在其表面的BA没有催化臭氧氧化作用.CeO₂对腐殖酸的吸附比FeOOH强,其催化臭氧氧化去除腐殖酸的作用比FeOOH更显著;当无机阴离子和腐殖酸竞争金属氧化物表面的吸附位时,催化作用受到抑制.