基于g-C3N4纳米片/氧化石墨烯复合材料电化学传感器检测水体中左氧氟沙星研究

近年来,随着抗生素的滥用和不加控制的排放,水体中抗生素的检测已经成为环境分析的一个重要研究领域.本文采用简单的超声方法将超薄石墨相氮化碳纳米片（g-C₃N₄Ns）固定在氧化石墨烯（GO）的表面,形成g-C₃N₄Ns/GO纳米复合材料,制备了一种基于石墨相氮化碳/氧化石墨烯的新型电化学传感器,用于环境水样中左氧氟沙星（LEV）的检测.在优化的实验条件下,利用差分脉冲伏安法（DPV）对LEV进行检测,线性范围为0.25～90μmol·L^-1,检出限为0.073μmol·L^-1.该传感器具有良好的稳定性、灵敏度、抗干扰能力和制备简单等优势,并成功地用于测定河水和自来水样中的LEV,具有良好的回收率,为左氧氟沙星的灵敏检测提供了一种可行的方案.     

金属有机框架化合物衍生Mn2O3催化过一硫酸盐降解左氧氟沙星

采用高温煅烧方法制备得到了金属有机框架化合物衍生Mn₂O₃,并将其用于催化过一硫酸盐(PMS)降解左氧氟沙星(Levo)。在Levo初始质量浓度为1 mg/L、Mn₂O₃催化剂投加量为0.04 g/L、PMS投加量为0.15 mmol/L、初始pH为6.7的反应条件下,Mn₂O₃催化PMS反应体系可以快速降解Levo,伪一级动力学常数为0.033 7 min^-1。无机阴离子和腐殖酸对反应体系的影响不大,Cl^-甚至可促进Levo的降解,pH适用范围也较宽(3.0～9.0)。Mn₂O₃催化PMS降解Levo过程中电子介导机理起着重要作用,同时还存在单线态氧(¹O₂)的贡献,均属于非自由基路径。     

FeCl3沉淀法在水溶液中去除药物抗生素的表现

药物抗生素(PA)残留物普遍存在于土壤和水环境中;因受去除效率及可产生致癌副产物的制约,目前的生物或光化学降解方法难以有效去除PA,且金属离子与PA的吸附/络合机制尚不清楚。本文用FeCl₃从水溶液中去除两种PA—盐酸左氧氟沙星(LH)和盐酸坦索罗辛(TH);发现pH=7.5～8.5时,铁以Fe-PA沉淀物(Fe-PAp)形式将PA从水溶液中分离;连续沉淀5次后,90.3%的LH和87.5%TH被去除;分析LH、TH和Fe-PAp的波峰特征,发现：1)LH和TH主要红外峰：3 433和3 329 cm^-1(羧酸OH和NH₂)、1 676 cm^-1(-COO^-)、1 467 cm^-1(脂肪族C-H)和1 022 cm^-1(-S=O),2)Fe-PAp中前述红外峰强度下降或完全消失。通过化学键分析表明：在Fe-PAp形成过程中,电子从PA内各种官能团转移到Fe³⁺的空d轨道,形成π-d电子键系统。FeCl_3...     

共存物质对重金属絮凝剂MCC除镉性能的影响

为进一步拓展天然高分子絮凝剂壳聚糖的应用范围,以壳聚糖、L-半胱氨酸为原料,通过酰胺化反应制备一种具有重金属捕集功能的高分子重金属絮凝剂-2-氨基-3-巯基丙酰壳聚糖(MCC),研究了水体中常见的阴阳离子、有机配位剂及浊度对MCC除镉性能的影响,探讨了絮体形貌与絮体分形维数及絮凝除镉效果间的关系。结果表明,Na+、Cl-、NO-3、F-、SO2-4的存在对MCC除Cd2+均有促进作用,Ca2+表现为明显的抑制作用;低浓度的EDTA对除镉有促进作用,随着EDTA浓度的增大,逐渐转为抑制作用;低浓度的腐殖酸对MCC去除Cd2+有显著的促进作用;在一定范围内,浊度可促进MCC对Cd2+的去除;絮体间空隙越多,絮体分形维数越小,除镉效果越好。     

高分子重金属絮凝剂MCC制备及除铜去浊性能

以壳聚糖、L-半胱氨酸为原料,通过酰胺化反应制备了一种具有重金属捕集功能的高分子重金属絮凝剂-2-氨基-3-巯基丙酰壳聚糖(MCC)。以含铜废水为处理对象,通过正交实验研究了MCC的最佳制备条件,对其除铜性能进行了全面探讨,并对絮体形貌进行了观察和分析。结果表明,在最佳条件下制得的MCC具有除浊和捕集重金属离子双重功能,形成的絮体量较大、沉速快,出水水质好,重金属回收率较高,残渣稳定,不易造成二次污染,絮体分形维数越小,空隙越多,除铜效果越好。     

TiO2诱导下左旋氧氟沙星的可见光降解及其机制

左旋氧氟沙星是一种新型污染物.单一的左旋氧氟沙星(LFV)和Ti O2无可见光响应,但二者共存下左旋氧氟沙星能发生显著的可见光降解.为此研究Ti O2用量、溶液p H以及左旋氧氟沙星浓度对Ti O2/Vis(可见光)降解左旋氧氟沙星的影响及机制.结果表明,左旋氧氟沙星能吸附在Ti O2表面,吸附服从准二级吸附动力学和Langmuir吸附等温线.吸附左旋氧氟沙星的Ti O2漫反射UV-Vis光谱进一步表明二者形成表面复合物.左旋氧氟沙星的Ti O2/Vis降解动力学符合LangmuirHinshelwood方程.合适的Ti O2浓度和中性p H有利于光解过程的进行.自由抑制实验、N2保护下左旋氧氟沙星的Ti O2/Vis降解实验揭示·O-2是该过程中的主要活性物种.同时,无氧左旋氧氟沙星-Ti O2悬浮液光照不同时间的UV-Vis光谱证明体系中存在电子向Ti O2导带的注入.依据实验结果提出吸附在Ti O2表面的左旋氧氟沙星与Ti O2形成表面复合物,在可见光照下发生电子迁移,从而引发左旋氧氟沙星降解.本研究表明利用污染与Ti O2形成表面复合物诱导其可见光降解可用来去除水中某些有机污染物.     

Z型g-C3N4/Bi2WO6吸附-光催化降解左氧氟沙星：动力学、机制与降解路径

通过水热法制备了g-C₃N₄掺杂量为13%的g-C₃N₄/Bi₂WO₆复合光催化剂,并使用SEM、XRD、XPS、BET、UV-Vis DRS和电化学工作站等对其形貌、结构和光电化学性能进行表征.分析结果表明,g-C₃N₄均匀负载于Bi₂WO₆表面,形成了稳定的异质结结构.相比于g-C₃N₄和Bi₂WO₆,g-C₃N₄/Bi₂WO₆具有更大的比表面积,在40 min的暗反应阶段对水中左氧氟沙星(LEV)的吸附效率为43.7%.g-C₃N₄/Bi₂WO₆对LEV的吸附行为符合准二级动力学模型,其初始吸附阶段颗粒内...     

广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.     

硫酸改性火山石对水中左氧氟沙星的吸附研究

利用硫酸改性火山石对水中左氧氟沙星进行吸附,通过XRD、SEM和FT-IR等手段对吸附剂进行表征,考察了吸附剂投加量、初始pH、共存盐类和吸附时间等因素对吸附效果的影响,并对吸附动力学和吸附等温线进行拟合.结果表明:天然火山石经硫酸改性后孔隙结构更加丰富,抗pH和共存盐类干扰能力较强;当吸附剂投加量为25?g/L、pH...