中国地区二次有机气溶胶的时空分布特征和来源分析

二次有机气溶胶(SOA)由于其在大气污染、气候变化与人体健康方面的影响,是我国大气环境中一种重要的污染物.确定中国SOA分布规律以及产生来源是大气污染防治的前提.利用全球化学传输模型(Model for Ozone and Related Chemical Tracers,Version 4,MOZART4)并集成多相SOA参数化方案,模拟了中国地区SOA的时空分布,并按前体物分区域进行了来源分析.结果表明,受SOA前体物排放分布的影响,中国地区的SOA主要分布在东部和南部地区,并且夏季SOA产量是冬季产量的2.5倍.中国地区分布的SOA由人为源排放产生占55%,高于自然源(45%);并且境内排放贡献了我国SOA产量的77%,主要影响东部近地面大气的浓度分布.境外排放主要影响我国西部地区,尤其是对高空SOA分布影响显著.     

西安市地表灰尘中多环芳烃分布特征与来源解析

采集了西安市地表灰尘样品58个,利用GC-FID对其中16种优控多环芳烃(PAHs)进行含量分析,在此基础上研究了其分布特征与环境来源.结果表明,西安市地表灰尘中单体PAH的含量范围为14.69~6 370.48μg·kg~(-1);16种PAHs总量(Σ_(16)PAHs)范围为5 039.67~47 738.50μg·kg~(-1),平均值为13 845.82μg·kg~(-1).与国内外其他城市比较发现,西安市地表灰尘中PAHs的含量相对较高.地表灰尘中PAHs主要由4环以上的高分子量PAHs构成,7种致癌芳烃(Σ_7CPAHs)平均占Σ16PAHs的46.08%.地表灰尘中Σ_(16)PAHs的平均含量在工业区最高,文教区、交通区和商业交通混合区含量次之,住宅区和公园较低.地表灰尘中Σ_(16)PAHs平均含量沿主城区-二环-三环由内向外呈增加趋势.地表灰尘中Σ16PAHs在东郊和西郊工业区、南郊和北二环重交通区相对较高,主城区、北郊和城市东南部较低.比值法、聚类分析和主成分分析结果表明,西安市地表灰尘中PAHs主要来源于化石燃料和煤的燃烧,其中柴油燃烧和汽油燃烧的方差贡献率分别为36.07%和32.31%,煤燃烧方差贡献率为23.40%.     

乌江中上游段河水主要离子化学特征及控制因素

开展人类活动影响下乌江中上游段河流水化学特征研究,有助于流域地表水资源有效开发利用和保护.本文采用主成分分析法对乌江中上游段的六冲河、三岔河、猫跳河、清水河的主要离子化学特征及控制因素进行了定量评价.结果表明,乌江上游段4条河流优势阳离子均为Ca~(2+)、Mg~(2+),两者占全部阳离子的70%以上,阴离子以HCO~-_3、SO~(2-)_4为主,两者占总阴离子的85%以上.与乌江1999年水化学数据相比,本次样品的阴阳离子浓度出现了明显增加,主要表现在NO~-_3、SO~(2-)_4等受人为活动影响显著的离子方面.受流域碳酸盐岩地层的控制,4条河流水化学类型以HCO_3~-Ca为主,少部分样点为HCO_3·SO_4-Ca型,反映出部分样点可能受到人类源的SO~(2-)_4影响.河水中Na~+、K~+、Cl~-主要来源于大气输入,Ca~(2+)、HCO~-_3、Mg~(2+)主要来源于碳酸盐岩的溶解;NO~-_3和SO~(2-)_4主要来源于人为活动.主成分分析法和相关分析得出:六冲河、三岔河、清水河上游水化学成分主要受大气降水及碳酸盐岩的溶解因子的控制,向下游受人为活动因子影响均增强;猫跳河上游、下游水化学组成主要受大气降水及碳酸盐岩的溶解控制,而中游湖泊受人为活动影响明显.清水河支流南明河中下游水化学组成主要受人为活动因子控制.     

滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中多氯联苯的空间分布特征及风险评价

为了解城市人工湖泊中多氯联苯(PCBs)的污染状况,利用GC/MS技术测定了滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中14种PCBs的含量,并对其分布特征、来源和生态风险进行了探讨与分析.结果表明,滴水湖及其环湖水系沉积物、周边农田土壤中Σ_(14)PCBs含量分别为0.65~16.41 ng·g~(-1)(以干重计)和0.47~1.27 ng·g~(-1),总体处于较低污染水平.但环湖水系表层沉积物高于湖区表层及柱样沉积物中PCBs含量,引水过程可能会对湖区造成污染.湖区沉积物中PCBs随深度增加而降低,表明自成湖以来湖区沉积物中PCBs有污染加剧的趋势.研究区沉积物、土壤中PCBs均以四氯联苯(Tetra-CBs)和五氯联苯(Penta-CBs)为主,分别占Σ_(14)PCBs的20.65%和67.12%,主要特征单体为PCB105、PCB118和PCB77.主成分分析(PCA)结果表明,PCBs主要来源于国产2号、1号PCB产品的使用残留、城市固废焚烧及煤、木材的燃烧排放.研究区沉积物及土壤中12种类二噁英类多氯联苯(DL-PCBs)的毒性当量浓度(TEQs)为0.01~79.40 pg·g~(-1),其中环湖水系及湖区表层沉积物有7个样点中DL-PCBs-TEQs超过了美国EPA沉积物质量指导值(ISQGs),可能对水生生物产生毒性影响,应当引起重视.     

高分辨率降水氧氘同位素变化及洞穴水响应:以河南鸡冠洞为例

大气降水稳定同位素受温度、雨量、海拔高程、水汽源等多种因素控制,进而影响洞穴水及沉积物的同位素变化.为了更好地认识我国南北交汇带季风敏感区洞穴水对降水的响应过程,本研究分析了2015年8月4~6日河南栾川县鸡冠洞强降雨和洞内4处地下水点样品,并结合2009~2015年栾川地区近6年大气降水氧氘同位素数据研究发现:1采用HYSPLIT模型可以将鸡冠洞强降雨划分为不同水汽来源的2个阶段:高空来自南中国海的水汽以及近地面来自内陆局地蒸发的水汽,并且可以记录在单场降雨期间雨水的δ~(18)O变化特征上.2近地面来自内陆局地蒸发水汽的蒸发过程一定程度上掩盖了温度效应,并使局地大气降水线的斜率、截距和雨水过量氘均减小.3此次降雨期间鸡冠洞洞穴滴水δ~(18)O特征主要响应夏季风海源水汽的降水;鸡冠洞洞穴滴水对降雨响应最快,间隔时间约为3 h,滴水δ~(18)O随滴率升高变重,之后缓慢变轻;地下河具有相似的模式,稍有滞后;靠近洞口的池水反映出不同阶段的雨水δ~(18)O变化的差异.     

应用铅锶同位素示踪研究泉州某林地垂直剖面土壤中重金属污染及来源解析

分别用原子吸收光谱仪(AAS)和电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析了泉州市某林地垂直剖面土壤中8种重金属元素(Sr、Ni、Fe、Cr、Cu、Mn、Pb、Zn)的含量及垂直剖面土壤的铅锶同位素组成,并采用BCR四步提取法对重金属形态进行了分析.重金属总量及形态分析结果表明,泉州市林地土壤重金属污染较轻,主要污染因子为Sr.Pb的非残渣态含量最高,活性最大.内梅罗综合污染指数的评价结果表明,Sr在0~60 cm深度处达到重度污染.次生相与原生相比值法评价结果表明,Pb活性最强,对土壤的潜在危害最大;富集因子计算结果表明,Pb、Sr、Mn、Zn受到外源的影响;因子分析结果表明,重金属主要受到交通源、自然源和农业生产的影响.根据垂直剖面土壤样品与泉州市潜在污染源在~(206)Pb/~(207)Pb-~(207)Pb/~(204)Pb图中的分布特征,Pb主要来源于汽车尾气尘和土壤母质层,利用铅同位素二元混合模型计算出土壤母质层对垂直剖面土壤中铅的贡献率为85.14%(62.53%~98.36%),汽车尾气尘的贡献率平均值为14.86%(1.640%~37.47%).锶同位素示踪结果表明,锶主要来源于汽车尾气尘和土壤母质.铅锶同位素联合示踪结果与前述研究一致.     

河南某市驾校地表灰尘多环芳烃组成、来源与健康风险

采集河南省某市29所驾校的地表灰尘样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定样品中16种优控PAHs含量,用终生致癌风险增量模型(ILCR)评价灰尘PAHs不同暴露情景下(情景1、2、3分别为驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险,用比值法、成分谱法和主成分因子载荷法揭示PAHs来源.结果表明,驾校灰尘ΣPAHs含量在198.21~3 400.89μg·kg-1之间,平均908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽,含量最低的是二苯并[a,h]蒽,低环PAHs占ΣPAHs的55.79%,高环占44.21%.3种情景下的平均健康风险为情景3(3.71×10-7)情景2(1.85×10-7)情景1(9.27×10-8),只有一个驾校(J11)在情景3存在潜在健康风险,其他情景下均无风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径,其占总风险的64.21%;其次是误食途径,占总风险的33.04%;吸入途径可忽略不计.驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源,农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%,工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源贡献率分别为76.26%、22.85%和0.89%,混合区驾校燃煤源、天然气/柴油动力车排放源和汽油车排放源的贡献率分别为45.57%、45.41%和9.02%.灰尘PAHs含量及健康风险与其周边环境、前期土地利用状况密切相关.     

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

龙口市污水灌溉区农田重金属来源、空间分布及污染评价

采集龙口市污水灌溉区农田土壤,分析测定土壤pH和重金属含量,以采集的70个土壤样点为研究对象,根据多元统计中的相关分析和主成分分析探究研究区重金属的来源;采用地统计理论与GIS空间插值相结合的方法研究重金属元素的空间结构和分布特征;最后利用内梅罗指数法和改进的模糊综合评判法做重金属污染评价.结果表明,研究区内9种重金属元素在土壤中均有一定程度的富集,其中重金属Cd的均值是当地背景值的3.06倍,富集情况最为明显;指数法进行的污染评价显示Cu、Cd和Pb的综合污染指数分别为7.06、6.10和5.54,三者均属重度污染;相关分析和主成分分析结果显示,Cu、Zn和Pb、Cd主要受人为因素影响,污水灌溉是它们的共同污染因素,前两者为农业生产中化肥农药的过量使用与长时间的累积作用,而北部煤矿开采和煤矸石的堆积产生的污染以及电镀、机械制造等工业污染是后两者的污染来源;Co、Cr、Mn、Ni和As主要是受成土母质等自然因素的影响;据模糊综合评判的结果,研究区70个样点,有13个是中污染程度,23个属于轻污染,28个是警戒程度,6个样点处在安全范围内;从空间分布上看,重金属含量的高值区主要集中在黄水河下游的诸由观镇和徐福镇,说明污水灌溉给当地土壤造成了一定程度的重金属污染.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.