锆-十六烷基三甲基氯化铵改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附特性

采用锆(Zr)和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)对活性炭进行联合改性,考察了所制备的Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附去除作用,并探讨了相关的吸附去除机制.结果表明,Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐均具备较好的吸附去除能力.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐吸附动力学过程满足准二级动力学模型.Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐的等温吸附过程,Langmuir和D-R等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中磷酸盐等温吸附过程,通过Langmuir模型计算得到吸附剂对硝酸盐和磷酸盐的最大单位吸附量分别为7.58 mg·g-1和10.9 mg·g-1.高的p H会抑制Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附.水中共存的Cl-、HCO-3和SO2-4等阴离子均会抑制Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐的吸附,且对吸附硝酸盐的抑制作用较强而对吸附磷酸盐的抑制作用较弱.水中共存的磷酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附硝酸盐的抑制作用较强,而水中共存的硝酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附磷酸盐的抑制作用较弱.1 mol·L-1Na Cl溶液可以使90%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的硝酸盐解吸下来.1 mol·L-1的Na OH溶液可以使78%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的磷酸盐解吸下来.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐的吸附机制主要包括阴离子交换作用和静电吸引作用,对磷酸盐的吸附机制主要包括配位体交换作用、阴离子交换作用和静电吸引作用.上述结果说明Zr-CTAC改性活性炭适合作为一种吸附剂去除废水中的硝酸盐和磷酸盐.     

绿洲土Pb-Zn复合胁迫下重金属形态特征和生物有效性

通过对Pb-Zn复合胁迫下干旱区绿洲土壤中油菜种植进行盆栽试验模拟,探讨了重金属复合污染对油菜生长的影响及其各形态之间的转化规律和生物有效性.结果表明,低浓度Pb、Zn处理下,油菜生长得到促进,茎叶生长优势大于根系.随着外源重金属的投加,土壤中Pb、Zn主要赋存形态较对照均由紧结合态向松结合态转化,重金属生物有效性提升;可交换态Pb、碳酸盐结合态Zn分别是油菜不同部位吸收Pb、Zn的主要贡献形态.油菜在低浓度胁迫水平对Pb、Zn的富集能力和转移能力强于高浓度胁迫水平,且油菜对Pb、Zn的富集、迁移系数均随土壤中对应元素或共存元素生物有效态含量的增大而减小.所有处理中,油菜茎叶中的Pb含量均超出了食品安全限量指标,建议在此类土壤种植叶菜类蔬菜前进行相关指标检测.     

半固态培养条件下烟曲霉去除土壤中镉

选用了1株高耐镉(Cd)的烟曲霉,提出了利用烟曲霉在半固态培养体系表面生长并去除Cd的方法,研究了菌体对不同模拟Cd污染水平土壤中Cd的去除效果,测定了菌体吸附和富集Cd的变化.结果表明,烟曲霉在半固态培养体系中能够实现一定的Cd去除效果,Cd含量为10 mg·kg~(-1)时,对土壤Cd的综合去除率可达31%.同时通过研究不同Cd含量下烟曲霉干重和体系pH随时间变化情况,发现随着培养时间和Cd含量的增加,烟曲霉干重逐渐下降,最大下降幅度可达64%,pH为5.6~6.0时去除效果较好.培养过程中土壤Cd形态变化表明,烟曲霉在该体系下主要去除土壤中弱酸溶态和可还原态的Cd,可氧化态Cd含量在培养前后基本保持不变.这种方法的提出为微生物去除土壤重金属污染提供了新的思路.     

磷酸盐对亚硝化系统的抑制及恢复

通过接种城镇污水处理厂的污泥,采用连续流反应器启动亚硝化系统并改变进水磷酸盐的浓度,研究了不同磷酸盐浓度对亚硝化系统的影响.结果表明经过14 d的运行,亚硝化系统启动成功,氨氮转化率达到92.2%,亚硝酸盐累积率为73.66%,亚硝酸盐产生速率达到14.42 g·(m~3·d)~(-1).磷酸盐浓度在10~30 mg·L~(-1)时对亚硝化系统的影响并不大;随着磷酸盐浓度持续提高,氨氮转化率在不断降低.当磷酸盐的浓度为80 mg·L~(-1)时,系统的氨氮转化率为13.6%,亚硝酸盐累积率仅18.19%,亚硝酸盐产生速率仅0.54 g·(m~3·d)~(-1),亚硝化反应受到严重抑制.将进水磷酸盐浓度降低到0,经过14 d运行,亚硝化系统获得恢复,且氨氮转化率可以达到80%以上,亚硝酸盐累积率达到86.96%,亚硝酸盐产生速率为15.63g·(m~3·d)~(-1).     

水铁矿及其胶体对砷的吸附与吸附形态

采用吸附实验,通过吸附动力学和吸附等温模型,研究了水铁矿及其胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力.在此基础上,使用连续提取和As化学形态提取技术分别对水铁矿及其胶体固相上吸附As的结合形态和化学形态进行提取分析.吸附动力学研究以及Langmuir和Freundlich两种吸附等温模型拟合结果表明,水铁矿及其胶体对As的吸附为多层吸附,且易于进行.水铁矿胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附量分别为194.8 g·kg~(-1)和107.3 g·kg~(-1),而水铁矿对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力分别为155.2 g·kg~(-1)和104.4 g·kg~(-1),均低于水铁矿胶体.水铁矿及其胶体吸附的As以专性吸附As、无定形铁氧化物结合As和晶型铁氧化物结合As形式存在,胶体上未形成残渣态As.因此,水铁矿胶体吸附As的牢固程度低于吸附As后形成残渣态As的水铁矿,且所吸附的As容易重新释放到环境中,增加环境风险.水铁矿单独存在时不具有将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)的能力.     

桑沟湾表层沉积物性质及对磷的吸附特征

通过研究桑沟湾表层沉积物对磷的吸附动力学曲线和吸附等温线,并结合沉积物的表面电荷性质及磷的形态分析,考察了沉积物对磷的吸附性能和吸附机制.结果表明,桑沟湾表层沉积物对磷的吸附过程包括快吸附过程和慢吸附过程,可用快慢二段一级动力学方程描述,等温线符合Langmuir交叉式模型.夏季沉积物样品的最大吸附量高于春季样品,粒级较小的沉积物吸附能力较强.沉积物样品对磷的最大吸附量Qm在0.047 1~0.123 0 mg·g-1之间,吸附/解吸平衡磷浓度(EPC0)范围在0.059 6~0.192 7 mg·L-1,沉积物充当"磷源"的作用.不同站位表层沉积物中无机磷(IP)是磷在沉积物中的主要赋存形态,吸附后的沉积物样品中弱吸附态磷(Ex-P)、铁结合态磷(Fe-P)明显增加.吸附过程包括物理吸附和化学吸附,以物理吸附为主.     

干湿循环对三峡支流消落带沉积物中可转化态氮及其形态分布的影响

水体富营养化的形成与沉积物中氮素的"源-汇"关系密切,本研究选取三峡典型支流澎溪河消落带上、中、下这3个水文断面,160 m和170 m两个水位高程,0~20、20~40、40~60、60~80、80~100 cm共5个深度的沉积物样品,通过研究其总可转化态氮(TF-N)与各形态可转化态氮含量及分布特征,旨在揭示周期性水位变化对消落带沉积物氮释放的影响.结果表明,澎溪河消落带沉积物总氮含量在313.02~3 255.53 mg·kg-1之间,空间分布上呈上站位(渠口)中站位(高阳)下站位(双江)的趋势;总可转化态氮含量范围为288.54~1 123.27mg·kg-1,均值为639.40 mg·kg-1,空间分布趋势与总氮一致;TF-N中各形态氮的大小顺序为:OSF-N(有机态和硫化物结合态)IMOF-N(铁锰结合态)CF-N(碳酸盐结合态)IEF-N(离子交换态).沉积物中TF-N主要以OSF-N(50.9%)和IMOF-N(33.3%)形态存在.OSF-N很难释放,不易参与氮循环.IMOF-N受水文条件影响显著,表现为在低水位高程和下采样站位沉积物中含量更低.淹水胁迫、水体富营养化等情况下氧含量较低,相对还原条件下有利于其向水体释放.而TF-N及其形态分布在垂直深度上无显著差异.可见,三峡库区特殊调蓄水制度加速了澎溪河下游、低水位高程消落带沉积物中IMOF-N向水体的释放.     

模拟气候升温对湿地土壤微生物群落及磷素形态的影响

通过构建微宇宙湿地柱模拟气候升温的方法,采用高通量测序和核磁共振技术,分别研究了湿地土壤微生物群落和磷素形态对暖化作用的响应特征.结果表明,暖化作用导致了Firmicutes、Clostridia、Clostridiales、Clostridiaceae和Clostridium的相对丰度分别显著下降65%~98%、69%~87%、67%~87%、73%~97%和74%~93%,这表明暖化作用对不同分类水平上的物种Firmicutes到Clostridium具有显著的抑制效应.通过主坐标分析和聚类分析,不同湿地柱采样点的暖化组与对照组样本表现出显著的分离特征,揭示了暖化作用能够诱导微生物群落组成发生显著性变化.磷酸单酯和正磷酸盐是各湿地柱土壤主导的磷素形态,同时暖化作用导致了XX湿地柱采样点的磷酸单酯和正磷酸盐相对丰度分别显著升高275%和下降20%,JH湿地柱采样点的磷酸单酯和多聚磷酸盐相对丰度分别显著升高85%和下降49%,这表明不同磷素形态对暖化作用的响应具有土壤异质性特征.通过典型对应分析,揭示了暖化条件下微生物群落组成的显著变化对磷素形态具有显著的影响效应.     

不同锆负载量锆改性膨润土对水中磷酸盐吸附作用的对比

通过实验对比考察了不同锆负载量的锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附作用.结果表明,锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,整个过程可以分为快速吸附阶段、缓慢吸附阶段和平衡吸附阶段,其中缓慢吸附阶段的吸附速率受膜扩散和颗粒内扩散所控制.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附等温实验数据可以采用Langmuir、Freundlich、Sips和Dubinin-Radushkevich等温吸附模型进行拟合.实验条件下,磷酸盐吸附性能随pH增加而降低.溶液共存的Na~+、K~+和Ca~(2+)促进了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附,并且Ca~(2+)的促进作用远远大于Na~+和K+,而溶液共存的HCO-3和SO2-4一定程度上抑制了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附.锆改性膨润土吸附水中磷酸盐的主要机制为配位体交换并形成内层磷酸盐配合物.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附能力随着锆负载量的增加而增加,而锆改性膨润土中单位质量ZrO_2对水中磷酸盐的吸附量则随着锆负载量的增加而降低.当ZrO_2负载量由3.61%增加到13.15%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量(以P计)显著地由3.83 mg·g~(-1)增加到9.03 mg·g~(-1),而继续增加ZrO_2负载量至19.63%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量则缓慢地提高到9.66 mg·g~(-1)(以P计).当ZrO_2负载量由3.61%逐渐增加到19.63%时,锆改性膨润土中单位质量ZrO_2的磷酸盐最大吸附量[m(P)/m(ZrO_2)]由106 mg·g~(-1)逐渐下降到49.2 mg·g~(-1).综合考虑吸附剂的经济成本和吸附容量,ZrO_2负载量为13.15%锆改性膨润土更为适合作为吸附剂去除水中磷酸盐.     

饱和持水量条件下不同氮添加对森林土壤氮素净转化的影响

为了研究在饱和持水量条件下不同氮沉降形态和水平对森林土壤氮素净转化及土壤N₂O排放的影响,选取中亚热带地带性森林红壤为研究对象,采用室内模拟试验方法,设置110%饱和持水量（WHC）的土壤水分,添加不同形态氮[（NH₄）₂SO₄、NaNO₃、NH₄NO₃]和不同含量[0 mg/kg（CK）、20.0 mg/kg（LN）、66.7 mg/kg（HN）,以干土计]的氮素,进行为期14 d的室内培养（20℃）.结果表明,与CK相比,（NH₄）₂SO₄和NaNO₃处理对土壤净氮矿化和氨化的影响不大,而（NH₄）₂SO₄处理的净硝化量在高氮水平下为负值,说明硝化很弱,但该处理的净氨化量高于其他处理,特别是NaNO₃处理的净氨化量较高,认为很可能存在NO₃--N异化还原为铵（DNRA）.NaNO₃处理能显著提高土壤净硝化量而显著降低w（SON）（SON为土壤可溶性有机氮）,NH₄NO₃处理同时降低了土壤w（NH₄+-N）和w（NO₃--N）,表现为氮固定作用,并且高氮水平的土壤w（MBN）（MBN为微生物量氮）显著高于低氮水平;NaNO₃和NH₄NO₃处理的土壤N₂O排放速率和培养周期内的累积排放量均显著高于CK,并且高氮水平显著高于低氮水平,而（NH₄）₂SO₄处理与CK相当,并且高氮水平下的N₂O累积排放量低于低氮水平.研究显示,在过饱和土壤水分条件下,混合形态氮对土壤氮素净转化格局影响较大,含NO₃-形态氮明显促进土壤N₂O的排放,尤其是高氮水平.研究结果可为评价全球气候变化下特别是降雨情况下沉降氮形态对土壤氮素转化的影响提供重要参考.