亚氧化钛膜电极电化学特性及其处理印染工业废水的效能研究

电化学氧化法具有稳定高效、操作灵活、集成度高等特点,在处理难降解有机废水领域具有独特优势.电化学废水处理过程通常受限于传质速率,而膜电极有望解决这一瓶颈问题.亚氧化钛膜电极（TiSO-ME）的化学结构与电化学性质结果显示,经过高温还原法制备的TiSO-ME电极主要由Ti₄O₇和少量Ti₅O₉组成,大孔体积占总孔体积的92.7%,平均孔径为0.508 μm.电化学测试结果表明,TiSO-ME具有良好的导电性、高析氧电位和电化学稳定性.过滤试验结果表明,在0.82×10^-3~3.14×10^-3 mL·cm^-2·s^-1范围内膜通量与传质系数成正比.在电流密度为8 mA·cm^-2,膜通量为2.31×10^-3 mL·cm^-2·s^-1的条件下,电解1.5 h即可有效处理实际印染工业废水,sCOD去除率高达96.07%,电流效率可达24.22%,电能消耗较不存在膜通量时降低了32.99%.TiSO-ME能够实现废水在膜孔结构内部的穿流式操作,有效克服旁流式操作传质受限的问题,在小规模分散式工业废水处理中有着重要的研究价值和发展潜力.     

石臼漾人工湿地冬夏季全程氨氧化微生物的分布、群落结构及其影响因素研究

湿地作为水体与陆地之间的过渡地带,具有独特的生态环境特性,是氮循环反应的关键区域.研究湿地生态系统中的全程氨氧化过程（complete ammonia oxidation,comammox）,解析该区域中comammox细菌的分布与群落结构特征,补充了此前该新型氨氧化微生物在湿地生态系统中分布特征的研究空白,对于完善comammox细菌在各种不同生态系统中分布情况的研究具有重要意义.本研究在石臼漾人工湿地中于冬夏两季分别采集了大沟中心、大沟边缘、小沟中心和小沟边缘的表层沉积物样品,利用PCR、荧光定量PCR和amoA功能基因高通量测序等方法,解析人工湿地中comammox细菌的时空分布与群落结构特征.主要研究结果如下：①所有样品中均检测到了comammox细菌,其丰度为1.77×10⁵~4.07×10⁷ copies·g^-1.冬季,comammox细菌丰度在大沟中高于氨氧化细菌（ammonia oxidizing bacteria,AOB）和氨氧化古菌（ammonia oxidizing archaea,AOA）,在小沟中高于AOB,但低于AOA;夏季,comammox细菌丰度在所有样点中均高于AOB和AOA.②冬夏两季样品中,comammox细菌丰度与底物NH₄⁺-N浓度均呈负相关关系,且夏季样品中呈显著性负相关.③主坐标分析（Principle Coordinate Analysis,PCoA）与多样性分析结果表明,comammox细菌群落结构具有空间异质性,且冬季物种多样性高于夏季.     

河岸过滤中氨氮的削减及其浓度对细菌与氨氧化微生物的影响

通过小试滤柱模拟河岸过滤,结合荧光定量PCR和高通量测序等手段研究了河岸过滤对氨氮的削减效能和进水氨氮浓度对细菌与氨氧化微生物的影响.结果表明,低浓度（0.2 mg·L^-1）氨氮未被削减,较高浓度（1.0 mg·L^-1和2.0 mg·L^-1）氨氮的削减率可达70%.进水处细菌丰度随氨氮浓度升高而增加,细菌群落组成随氨氮浓度升高发生规律性变化.出水处氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）丰度与氨氮浓度呈负相关,氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）丰度与氨氮浓度无显著相关关系;进水处AOA-α多样性与氨氮浓度呈正相关,但AOB-α多样性与氨氮浓度呈负相关;进水处AOA群落组成受氨氮浓度影响,而进、出水处AOB群落组成均受氨氮浓度影响.可见,进水氨氮浓度会影响河岸过滤对氨氮的削减效能,还会影响细菌、氨氧化微生物的丰度及群落结构,AOB对氨氮浓度的变化比AOA更敏感.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

pH值对亚硝酸盐氧化菌动力学及功能基因的影响

为探究pH值对亚硝酸盐氧化菌（NOB）活性动力学影响,本试验采用序批式活性污泥（SBR）反应器,以富含NOB的活性污泥为对象,基于Monod模型考察不同pH值对NOB活性动力学的影响并进行统计学分析.结果表明,Monod方程可较好地反映不同pH值条件下基质底物浓度对NOB比亚硝态氮氧化速率（SNiOR）的影响,且pH=7.0时动力学参数Ks为（6.167mg/L）,r_max为[1.134g/（g·d）],此时NOB活性最好.利用钟形经验模型进行非线性回归拟合,最大比降解速率（r_max）随pH值的增大呈钟形变化,本试验NOB的最佳pH值为（6.9±0.1）,其中r_max维持在r_opt一半以上的pH值范围（ω）为（3.26±0.4）.以亚硝酸盐氧化还原酶类基因（nxrA、nxrB）为引物,基于荧光定量PCR技术分析结果显示,在不同pH值条件下nxrA基因和nxrB基因拷贝数的变化趋势均与动力学参数（Ks、r_max）的规律一致,且nxrA和nxrB基因在系统的降解过程中起协同作用.     

MnCeOx/沸石催化剂对工业典型VOCs的催化性能

以沸石为载体制备了锰铈复合氧化物催化剂（记为:MnCeO_x/沸石催化剂）,探究了催化剂对工业典型VOCs的二元催化性能,并对催化剂进行BET、XRD及SEM表征。结果表明:Ce的加入,促进了Mn的分散,提高了MnCeO_x/沸石催化剂的活性;当n（Mn）∶n（Ce）为1∶1,负载率为20%,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性最高,其对甲苯的起燃温度（T₅₀）和完全燃烧温度（T₉₀）分别为155,255℃;单组分实验中,催化剂对3种有机物均表现出较高活性,转化率达到90%时的反应温度均在275℃以下,其活性顺序为乙酸乙酯>甲苯>丙酮,主要受反应活化能大小及分子极性的影响;二元催化实验中,由于竞争吸附的影响,3种物质的T₅₀和T₉₀较单组分均分别提高了8~13,14~38℃。     

新型厌氧多级喷动床及其厌氧氨氧化脱氮性能分析

为改善厌氧反应器内的流态,加快污泥的颗粒化和形成具有生态梯度的微生物生态系统,设计并制作了新型厌氧多级喷动床,实验测试了反应器的水力喷动、气体喷涌和污泥分层分级现象。在常温下,利用新型厌氧多级喷动床接种混合污泥,经过42 d的培养,成功启动厌氧氨氧化反应器,稳定运行18 d后,NH₄+-N、NO₂--N去除率均达到90%以上。启动60 d后,反应器底部出现大量粒径2 mm左右的颗粒污泥,且污泥具有良好的稳定性和沉降性能,沉降速度达到70 m/h。结果表明:厌氧多级喷动床因其特殊的水力结构,可有效加快污泥的颗粒化。     

稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

化学氧化法修复TPH污染土壤的效果比较及工艺研究

以TPH污染土壤为研究对象,研究了不同化学氧化体系对TPH污染土壤的修复效果及影响因素。研究表明:Fenton、类Fenton及碱活化过硫酸盐3个体系都对TPH污染土壤有较好的修复效果。柠檬酸的加入改善了Fenton体系的催化作用,类Fenton体系降解效果最佳。TPH在类Fenton及碱活化过硫酸盐体系中的降解符合准一级反应动力学,提高H₂O₂、柠檬酸和过硫酸盐的浓度均有利于TPH的降解。强化混合、分次投加氧化剂及减小土壤粒径均可以提高TPH的降解效率,节约氧化剂用量。类Fenton体系中有效成分主要为·OH,碱活化过硫酸盐体系中除了·OH外,还存在SO₄-·或O₂-·等的作用,因此氧化剂利用率较高。     

2-丁烯醛生产废水的臭氧脱毒预处理

CMW（crotonaldehyde manufacturing wastewater,2-丁烯醛生产废水）污染物浓度高、毒性强、直接采用生物法处理难度大.为了降低CMW的生物处理毒性,采用臭氧氧化法对CMW进行脱毒预处理,并通过考察不同臭氧氧化条件对废水COD_Cr、TOC（总有机碳）、UV_{254 nm}去除率及SMA（specific methanogenic activity,比产甲烷活性）抑制率的影响,获得了优化的臭氧氧化条件,进一步分析了废水脱毒机理.结果表明:①优化的臭氧氧化条件为接触反应时间180 min、初始pH 3.0、反应温度35℃、气相臭氧浓度30.3 mg/L,进气流量500 mL/min;并且在该条件下,CMW中COD_Cr、TOC和UV_{254 nm}的去除率分别为19.9%、9.9%和70.6%,主要特征有机污染物[包括2-丁烯醛、（E,E）-2,4-己二烯醛、3-（2-甲基-2-丙烯）-5-戊内酯、1,5-二甲基-1-烯-4-羰基-环氧己烷、山梨酸乙酯等]的去除率在74.4%以上.②厌氧产甲烷毒性试验结果显示,CMW的SMA抑制率由臭氧氧化前的82.0%降至臭氧氧化后的47.2%.③反应动力学研究显示,CMW中COD_Cr、TOC及UV_{254 nm}的去除过程均符合一级反应动力学方程,R2分别为0.82、0.97、0.94.研究显示,臭氧氧化预处理可以较好地去除CMW中的特征有机污染物,降低废水的厌氧生物处理毒性,是一种可行的脱毒预处理方法.