Degradation of 2,4-dichlorophenol with a novel TiO2/Ti-Fe-graphite felt photoelectrocatalytic oxidation process

Degradation of 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP)was studied in a novel three-electrode photoelectrocatalytic(PEC)integrative oxidation process,and the factors influencing the degradation rate,such as applied current,flow speed of O_2,pH,adscititious voltage and initial 2,4-DCP concentration were investigated and optimized.H_2O_2 was produced nearby cathode and Fe~(2 )continuously generated from Fe anode in solution when current and O_2 were applied,so,main reactions,H_2O_2-assisted TiO_2 PEC oxidation and E-Fenton reaction,occurred during degradation of 2,4-DCP in this integrative system.The degradation ratio of 2,4-DCP was 93% in this integrative oxidation process,while it was only 31% in E-Fenton process and 46% in H_2O_2-assisted TiO_2 PEC process.So,it revealed that the degradation of 2,4-DCP was improved greatly by photoelectrical cooperation effect.By the investigation of pH,it showed that this integrative process could work well in a wide pH range from pH 3 to pH 9.     

2,4-D二甲胺盐对莲草直胸跳甲生存和繁殖的影响

为探究除草剂在防治喜旱莲子草(Alternanthera philoxeroides)的过程中对其天敌昆虫的影响,采用不同浓度的2,4-D二甲胺盐浸叶处理的喜旱莲子草饲喂莲草直胸跳甲,连续饲喂7d后,考察了莲草直胸跳甲的繁殖、存活和发育情况。结果表明,2,4-D二甲胺盐可显著降低莲草直胸跳甲成虫的取食量,且抑制作用随药剂浓度升高和取食时间延长而显著增强;较高浓度(1.72～3.44g·L~(-1))的2,4-D二甲胺盐还会导致莲草直胸跳甲雌成虫存活率和产卵量的明显降低,卵孵化率、幼虫存活率和蛹羽化率也显著降低。可见,高浓度(1.72～3.44g·L~(-1))的2,4-D二甲胺盐对莲草直胸跳甲的生长发育和繁殖有显著不利影响,在防治喜旱莲子草时,应将2,4-D二甲胺盐的施用浓度控制在0.22～0.86g·L~(-1)内。     

Fe0还原地下水中2,4-DNT影响因素及产物

为了解零价铁(Fe0)修复污染地下水中微量2,4-二硝基甲苯 (2,4-DNT)还原规律,采用序批试验,考察地下水中常见阴离子(Cl-,NO₃-和PO₄3-)及重金属Cr(Ⅵ)对Fe0还原2,4-DNT能力的影响,并分析了Fe0还原2,4-DNT的中间产物和最终产物.结果表明:Cl-与NO₃-均能显著提高2,4-DNT的还原降解率,当反应进行120 min时,溶液中c(Cl-)由0 mmol/L增加到1 mmol/L,Fe0对2,4-DNT的还原降解率由31.4%增加到97.2%;溶液中c(NO₃-)由0 mmol/L增加到1 mmol/L,还原降解率由31.4%增加到78.9%;PO₄3-则表现为明显的抑制作用,当反应进行120 min时,溶液中c(PO₄3-)由0 mmol/L增加到1 mmol/L,还原降解率由31.4%降至2.1%.Cr(Ⅵ)能与2,4-DNT竞争Fe0提供的活性电子,当ρ〔Cr(Ⅵ)〕为20 mg/L时,Cr(Ⅵ)对Fe0还原2,4-DNT能力的抑制作用显著.Fe0还原2,4-DNT的中间产物为4-氨基-2硝基甲苯(4A2NT)和2-氨基-4硝基甲苯(2A4NT),最终产物为2,4-二氨基甲苯(2,4-DAT).因此,在地下水硝基苯类污染物零价铁修复实践中,应考虑地下水中离子组分对反应过程的影响;2,4-DNT的还原最终产物为2,4-DAT,无法进一步降解,需后续处理.      

改性石墨电极对DNP废水的降解过程研究

使用自制改性石墨/PTFE气体扩散电极作为阴极,铁电极作为阳极,构成电-Fenton反应体系对2,4-二硝基苯酚废水进行处理。一定电解条件下,研究了D(N/P)、D(N/P/Cu)自制气体扩散阴极电极对2,4-二硝基苯酚废水的处理效果及处理过程废水中金属离子、电导率的变化情况。结果表明,电解60 min时D(N/P/Cu)电极对DNP的去除率达到80.9%,最大去除率比D(N/P)高22.43%。阴极电极中铜离子的掺入不仅提高了电解效率,而且也大大降低了铁阳极的消耗及铁泥的产生量。对D(N/P/Cu)电极电解后的沉淀底物进行了红外光谱分析,发现沉淀物中除了未被降解的DNP外还含有分解产生的小分子烷烃类、胺类等中间产物。通过SEM对改性石墨电极表面进行了观察,发现电极材料粘合牢固紧凑,表面分布许多微小气孔,其中在改性石墨中掺入铜离子的D(N/P/Cu)电极表面更加致密光滑。     

针铁矿、磁铁矿和石膏对2,4-二氯苯酚厌氧降解的影响

2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol,2,4-DCP)常用于农药生产,在水体和土壤中广泛分布,具有难降解、高毒性的特点.通过模拟自然过程,在厌氧反应体系中投加铁氧化物和硫酸盐矿物,重点考察了不同矿物对2,4-DCP降解的影响.结果发现,厌氧体系中针铁矿、磁铁矿和石膏对2,4-DCP均没有明显的吸附作用;质量衡算结果表明所有反应体系中仅发生2,4-DCP向4-氯苯酚(4-chlorophenol,4-CP)的转化;与无外加碳源组相比,乙酸钠的加入使得2,4-DCP的还原脱氯反应速率增大一倍.分析表明针铁矿和磁铁矿加入可刺激脱氯功能菌的生长或活性,进而提高微生物的电子传递能力和2,4-DCP的降解速率;石膏加入强烈抑制脱氯功能菌的生长或活性,进而抑制2,4-DCP的降解.研究结果对认识难生化降解卤代酚在厌氧环境中的迁移转化及环境工程中此类物质的处理具有潜在意义.     

pH和盐对活性炭纤维吸附2,4-二硝基酚的影响

研究了pH和盐对活性炭纤维ST-8和ST-13吸附2,4-二硝基酚的影响。结果表明,在pH0～14范围内,吸附量先随着pH的增大而增大,然后吸附量随着pH的增大而减小,在pH11时吸附量最小但不为零;在pH11～14范围内,吸附量随着pH增大而增大;ST-8和ST-13吸附2,4-二硝基酚的最佳pH分别为2和3。盐的存在对吸附2,4-二硝基酚有利,低pH时,氯化钠的作用是盐析效应;在pH较大时,氯化钠的作用是屏蔽效应。     

磁性Fe3O4/石墨烯异质结固定漆酶特性及其对水中双酚A的降解研究

以磁性石墨烯为载体制备了磁性石墨烯固定化漆酶,考察了固定化漆酶的酶学特性及其对双酚A（BPA）的降解效能。结果表明,氧化石墨烯的比表面积高达726.34 m2·g-1,与游离漆酶相比,经过石墨烯固定化后漆酶对酸的适应能力、耐热性和贮存稳定性均有所提高,pH值2.0~4.0范围内固定化漆酶活性较为稳定;加入变性剂尿素（1 mol·L-1）后,固定化漆酶的相对活性为87%,游离漆酶相对活性仅为63.02%,固定化导致抗变性剂能力增强。固定化漆酶和游离漆酶活性分别在45和40℃时达到最大值。与游离漆酶相比,固定化漆酶最佳反应温度升高了5℃,且在50℃时,固定化漆酶的相对活性依然保持在95.11%;25℃,pH值4.0条件下保存10 d,固定化漆酶活性为最初活性的82.57%;固定化漆酶具有良好的重复利用性,重复利用10次后,漆酶活性仍为最初活性的82.01%。固定化酶的米氏常数Km为5.38×10-4 mol·L-1,较游离酶的大,说明固定化酶与底物的亲和力比游离酶小。磁性石墨烯固定化漆酶具有良好的吸附能力,可吸附-催化氧化水中的 BPA,且石墨烯良好的吸附作用促进了催化反应,水中BPA质量浓度为15 mg·L-1时,经过18 h反应,BPA的去除率能达到82.14%左右。本研究的结果为石墨烯新型材料固定化漆酶及其应用提供了参考。     

Models predicting the fate of pollutants in rivers

The spill of 2,4,‐D in the Rhine river was used to show the evolution from simple to sophisticated models. The first simulation was done with an analytical solution of the dispersion‐advection equation without elimination. Elimination was introduced in a second simulation. The third simulation was carried out with a numerical model. This included elimination and variable dispersion. The lack of data limited the use of very detailed models.     

典型氯酚类化合物对水生生物的毒性研究进展

氯酚类化合物(CPs)是一类广泛存在于水环境中的有机污染物。这类化合物具有环境稳定性、生物累积性和生物毒性,因而其在水环境中的生态毒理效应一直是人们关注的焦点。在水体中存在最普遍的酚类化合物主要有2,4-二氯酚(2,4-DCP),2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)和五氯酚(PCP)。本文对近几年来这3种典型氯酚类化合物的水生态毒理学研究进行了总结,主要包括它们对水生生物的急性毒性、氧化损伤、发育毒性、内分泌干扰、遗传毒性、致癌性、免疫毒性、细胞毒性以及复合毒性的效应和机制,同时对目前存在的问题和进一步的研究方向进行了讨论和展望。     

Fe3O4稳定化纳米Pd/Fe对水中2,4-D的催化还原脱氯研究

采用四氧化三铁(Fe3O4)稳定化纳米Pd/Fe催化脱氯水溶液中的2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),获得了良好的处理效果.实验考察了Fe3O4投加量、pH、钯化率、温度、搅拌速率等因素对2,4-D去除的影响.2,4-D去除率随Fe3O4投加量增加而提高,投加量为4.0 g·L-1时,反应210 min后,2,4-D去除率为93.5%,而未稳定的纳米Pd/Fe,去除率为47.3%.低pH可促进2,4-D还原脱氯,pH为2.6~4.1时,2,4-D在110 min内几乎完全去除.2,4-D去除率随钯化率增加而提高.随着钯化率由0.25%、0.50%增加到0.75%,210 min后,2,4-D的去除率也由51.4%、93.5%提高到99.9%.温度在16.5~30.0℃范围内,反应210 min后,2,4-D去除率均可超过90.0%.温度升高到35.0、40.0℃时,去除率显著下降.2,4-D去除率随着搅拌速率加快而提高.Fe3O4的加入可以使纳米Pd/Fe分散和稳定.此外,Fe0可通过Fe3O4将电子传递给H+和2,4-D,促进2,4-D的还原脱氯.