Seasonal variation and sources of derivatized phenols in atmospheric fine particulate matter in North China Plain

Qualitative and quantitative analyses of derivatized phenols in Beijing and in Xinglong were performed from 2016 to 2017 using gas chromatography-mass spectrometry.The results showed substantially more severe pollution in Beijing.Of the 14 compounds detected,the total average concentration was 100 ng/m~3 in Beijing,compared with 11.6 ng/m~3 in Xinglong.More specifically,concentration of nitro-aromatic compounds(NACs)(81.9 ng/m~3 in Beijing and 8.49 ng/m3 in Xinglong) was the highest,followed by aromatic acids(14.6 ng/m~3 in Beijing and 2.42 ng/m~3 in Xinglong) and aromatic aldehydes(3.62 ng/m~3 in Beijing and 0.681 ng/m~3 in Xinglong).In terms of seasonal variation,the highest concentrations were found for 4-nitrocatechol in winter in Beijing(79.1±63.9 ng/m~3) and 4-nitrophenol in winter in Xinglong(9.72±8.94 ng/m~3).The analysis also revealed diurnal variations across different seasons.Most compounds presented higher concentrations at night in winter because of the decreased boundary layer height and increased heating intensity.While some presented higher levels during the day,which attributed to the photo-oxidation process for summer and more biomass burning activities for autumn.Higher concentrations appeared in winter and autumn than in spring and summer,which resulted from more coal combustions and adverse meteorological conditions.The significant correlations among NACs indicated similar sources of pollution.Higher correlations presented within each subgroup than those between the subgroups.Good correlations between levoglucosan and nitrophenols,nitrocatechols,nitro salicylic acids,with correlation coefficients(r) of 0.66,0.69 and 0.69,respectively,indicating an important role of biomass burning among primary sources.     

黄土高原中部麻栎宽度年表的气候响应特征初探

黄土高原是世界上水土流失最严重和生态环境最脆弱的地区之一,由于人类活动的日益频繁,森林面积急剧缩小,现有林地多为人为破坏后形成的天然次生林。目前很难在该区找到适合树轮气候学研究的老龄针叶树种,在此背景下,寻找适合开展树轮气候学研究的替代树种尤为重要。本研究以黄土高原中部桥山林区的老龄麻栎林为研究对象,为该区建立了近一百多年的标准年表（1891—2016）和差值年表（1884—2016）,评估其树轮气候学研究潜力。相关计算表明,麻栎差值年表与当年3—7月降水量相关最高（r=0.58,p＜0.001）,几乎达到了可以重建的水平。该年表还与陕西中北部旱涝指数和黄土高原西部树轮降水重建序列显著相关,共同反映了区域降水变化历史。空间相关分析也进一步说明了桥山麻栎差值年表对区域降水量变化具有较强代表性。本文首次利用黄土高原中部阔叶树种开展树轮气候学研究,发现了麻栎树轮宽度年表具有记录过去降水变化的巨大潜力。     

艾比湖地区气溶胶光学特性分析

精河县气溶胶光学特性的定量评估是理解艾比湖盐尘传输过程的关键.本文利用2019年精河县CE-318太阳光度计站点观测资料,分析了气溶胶光学厚度(AOD)和Angstr?m波长指数(α)的变化特征.结果表明AOD日变化呈单峰曲线,与α呈反向变化特征;气溶胶粒子浓度和主控模态具有明显的季节性差异,与夏、秋季相比,春季AOD较高且变化幅度剧烈,粗粒子气溶胶占主控地位,粒子粒径和变化幅度较大; AOD和α呈负相关关系,从春季到秋季,气溶胶逐渐从粗模态向细模态过渡;与夏季相比,春季局地气溶胶对风速、风向和相对湿度的变化较为敏感;温度不是导致局地气溶胶变化的内在因素,但与气溶胶粒子扩散能力成正比;非采暖期,精河县AOD高值主要受粗粒子为主的沙尘气溶胶的影响,小颗粒的气溶胶的增加以及气溶胶吸湿增长都不是造成该地区AOD增加的主要原因.     

长江三角洲2010~2018年生物质燃烧中等挥发性有机物(IVOCs)排放清单

中等挥发性有机物（IVOCs）是一类重要的二次有机气溶胶（SOA）的前体物.其中,生物质燃烧是IVOCs的重要来源之一,但目前尚未包括在传统的排放清单中.本研究基于卫星火点排放清单（FINN）以及IVOCs/POA比例法对长三角地区2010至2018年生物质燃烧IVOCs的排放量进行估算,构建长三角地区2010～2018年基于卫星火点的生物质燃烧IVOCs排放清单,并分析其不确定性,为后续模拟长三角地区SOA的来源提供重要的基础数据.结果表明,在2010～2018年期间,长三角地区火点数整体呈现下降趋势,在过去3年（2016～2018年）火点数维持在6000次左右,较2016年之前下降了约60%.从火点数的月分布来看,火点发生最多的月份是5～8月,其次在10月有个小高峰.基于IVOCs/POA比例系数法的计算结果表明,由不同的POA/OC以及IVOCs/POA比例得到的长三角地区生物质燃烧IVOCs排放总量结果差别巨大,平均值为73.4万t（10.5～305.7万t）.基于蒙特卡罗的不确定性模拟,长三角地区生物质燃烧IVOCs排放量的不确定范围在-99%～68%之间.     

基于质子转移反应质谱(PTR-MS)对北方冬季大气氨的观测研究

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,实现对大气中氨的高时间分辨率的在线观测,对于研究大气中氨的时空分布及来源解析,进而加深对气溶胶生成机理及气溶胶在大气辐射平衡与气候变化中作用的认识有重要意义.本研究使用一台自主搭建的质子转移反应质谱仪（PTR-MS）,以丙酮作为反应试剂,由电晕放电离子源产生质子化的丙酮反应试剂离子（（C₃H₆O）_nH⁺）（n=1,2）,与大气中的气态氨及其他碱性气体发生质子转移反应后进行质谱检测.丙酮（C₃H₆O）相较于水（H₂O）和乙醇（C₂H₅OH）,具有更高的质子亲和力（PA=194.1 kcal·mol^-1）,对PA较高的碱基化合物的选择性更好,可减少其他物质对四极杆质谱检测结果的影响.本研究在2017年11月9日—2018年1月10日和2018年11月12日—2019年1月2日华北地区气溶胶生成机理综合研究联合外场观测期间,将PTR-MS部署于山东省德州市平原县气象局观测场内,对大气中的氨气进行实时在线观测.结果表明,两次观测的气态氨平均值分别为（5.89±5.27）ppbv和（2.65±2.41）ppbv,均呈现出一个明显的日变化规律,即上午6：00—7：00出现峰值,随后逐渐下降,在下午大约15：00浓度达到最低值,随后上升.结合正交矩阵因子分解法（Positive Matrix Factorization,PMF）模型对当地近地面大气中氨气进行初步的来源分析,发现当地大气中氨气的来源主要是周边农村在冬季大量使用生物质燃料燃烧取暖造成的生活排放和当地交通源排放.两次冬季观测中当地农村取暖等生活排放分别占到66.0%和55.0%;交通排放在两次观测中分别占到27.0%和36.8%;农田土壤释放、畜牧养殖排放和工业排放等其他来源占比较低,分别是6.2%和7.5%;外部传输来源只占到很少一部分,分别是0.8%和0.7%.2018年的冬季观测相较于2017年,氨气浓度总体出现下降,主要来源还是以当地农村冬季生活和取暖燃烧排放为主,但通过相关政策管控,这一污染来源得到改善.     

环境规制对碳排放时空格局演变的作用路径研究——基于东北三省地级市实证分析

基于2005-2016年东北三省36个地级市面板数据,定性分析环境规制与碳排放的时空格局演变特征,并利用中介效应分析法定量研究环境规制对碳排放的影响及作用路径。结果表明：（1）从各城市对比来看,环境规制强度呈现出明显的市域差异,碳排放量呈先增加后减小态势。（2）从空间格局来看,环境规制强度呈现由北向南逐渐增强的态势,区域间差异逐渐增大。环境规制的高水平类型分布集中,城市数量最多;低水平类型均位于黑龙江省北部,城市数量最少。碳排放量的高水平类型集中分布在辽东半岛以及大庆市和吉林市等石油型、冶金型城市,低水平类型城市数量呈波动增加,主要分布在东北北部,且向南逐渐扩散。（3）东北三省严格的环境规制不仅直接抑制碳排放,也可以通过优化产业结构和精简粗放投资间接抑制碳排放,地方政府竞争则会减弱环境规制对碳排放的抑制效应。     

青藏高原隆升对我国西南地区气候的影响——从季风角度研究

青藏高原隆升作为新生代最重要的地质事件,对亚洲乃至全球气候演化产生了深刻的影响。我国西南地区因紧邻青藏高原、地形地貌复杂,该区青藏高原隆升的气候效应至今仍存在许多需要探讨的问题。本文通过整理总结青藏高原隆升与亚洲季风各子系统形成与发展的相关性,从季风的角度分析了高原隆升对西南地区气候的影响。主要结论如下：（1）对西南地区气候起控制性作用的东亚季风、南亚季风以及高原季风的形成与青藏高原的隆升密切相关。虽然东亚夏季偏南风在约22 Ma就因海陆差异形成,但冬季风却是在约7.2 Ma因青藏高原隆升才出现;南亚夏季风（西南季风）约在12 Ma因喜马拉雅山脉及临近山脉形成而出现,而其冬季风形成时间及原因与东亚冬季风相似,同样离不开青藏高原的隆升;高原季风形成的直接因素就是高原隆升,其约在36 Ma青藏高原主体隆升至约1500 m时才开始形成。（2）亚洲季风各子系统对西南地区的气候演变有重要影响。尽管东亚冬季风不能直接影响西南地区,但青藏高原隆升增强了海陆差异及其热源作用,在一定程度上扩大了东亚夏季风的影响范围,并给西南地区带来水汽;南亚冬季风使得西南地区变得相对寒冷干燥,而南亚夏季风因青藏高原的隆升得到进一步加强,其通过形成南北向的水汽通道成为西南地区温暖湿润气候的主导者;高原冬、夏季风随着青藏高原隆升使得西南地区季节性干冷与湿润气候的差异更加显著。     

华北平原不同生产模式设施蔬菜生命周期环境影响评价

全面系统地评价不同生产模式下设施蔬菜生产过程的环境效应,可为降低蔬菜生产过程中的负面环境影响提供理论指导.本文以华北平原河北省曲周县4 a春茬设施茄子生产为例,采用田间实测结合生命周期评价的方法,分析和比较了该地区常规、综合和有机生产模式下设施茄子的生产过程及其对环境的影响.结果表明,3种模式的水体毒性、富营养化和土壤毒性危害潜势对环境影响的贡献较大,分别占82.05%~84.02%、10.29%~12.32%和2.62%~3.48%,且主要发生在农作子系统中,均主要是由氮磷流失、农药残留及有机肥所携带的重金属所致.综合模式的环境影响综合指数最低,为0.596,分别比常规和有机模式降低了30.3%和6.7%,该模式显著降低了设施蔬菜农作子系统的污染物排放,为最佳生产模式.因此,优化田间管理措施(如施用生物农药、优质有机肥和提高氮磷利用效率)可较好地控制蔬菜生产生命周期负面环境影响及提高该地区设施蔬菜生产的环境可持续能力.     

基于集成分析的环渤海地区河流硝酸盐污染解析

近几十年全球人口剧增,粮食生产及燃料消耗都增加了地表水中的氮负荷,而地表水是连接大陆氮库和海洋氮库的重要通道,地表水中的硝酸盐的增加将直接导致河口及沿海硝酸盐浓度的增加,因此研究近海河流的氮污染情况、确定影响因素将会为近海营养物质的控制及水环境管理提供重要信息.以环渤海地区的入海河流为主要研究对象,通过收集公开数据建立环渤海地表水硝酸盐数据库集成分析,研究入海河流的水体硝酸盐的时空污染特征及其与各影响因素之间的关系.结果表明,环渤海区域地表水中硝酸盐浓度的变化范围在0.0~76.4 mg·L~(-1),与溶解氧、总氮、总磷和电导率有显著的相关关系(p=0.01).在空间变化方面,黄河下游及浑太河上游流域硝酸盐污染较为严重.在除去来自城市污废水排放的人工河道带来的硝酸盐浓度异常值后,丰水期(平均浓度4.55 mg·L~(-1))与平水期(平均浓度5.39 mg·L~(-1))的硝酸盐浓度的平均水平较枯水期(平均浓度4.03 mg·L~(-1))更高,且浓度的变化范围(丰水期:0.00~34.90 mg·L~(-1);平水期:0.00~31.00 mg·L~(-1))亦大于枯水期(0.00~25.64 mg·L~(-1)).影响因素方面,硝酸盐浓度与降水量有显著相关性(r=0.122,p=0.01).土地利用相关性研究表明耕地与建设用地是硝酸盐的主要来源,林地和草地对硝酸盐污染有改善作用.硝酸盐的入海通量约为33.4×10~4t·a-1.     

满足国六排放的缸内直喷汽油车污染物排放特性试验研究

以满足国六排放的某缸内直喷轻型汽油车为研究对象,试验研究了该车国六Ⅰ型测试循环(WLTC循环)排放的CO、THC、NOx和固态颗粒数量,以及包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量和粒径分布特性.结果表明:WLTC循环工况覆盖范围广、车速高、加速度大的特点导致污染物排放增加;车辆冷机起动、暖机过程、瞬态过渡工况和高速大负荷工况对车辆的污染物排放影响较大,研发合理的车辆起动、催化剂起燃和暖机热管理策略、提高发动机瞬态过渡工况响应性是控制排放的重点;包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量排放呈单峰分布,在15 nm附近达到峰值.