Identification of visible colored dissolved organic matter in biological and tertiary municipal effluents using multiple approaches including PARAFAC analysis

This study provided insights into the persistent yellowish color in biological and tertiary effluents of municipal wastewater through a multi-characterization approach and fluorescence excitation-emission matrix-parallel factor (EEM-PARAFAC) analysis. The characterization was performed on three to five full-scale municipal wastewater treatment plants (WWTPs), including differential log-transformed absorbance (DLnA) spectroscopy, resin fractionation, size-exclusion chromatography for apparent molecular weight analysis (SEC-AMW), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis. Hydrophobic acids (HPOA) were abundant in visible colored dissolved organic matter (DOM). The SEC-AMW result showed that the molecular weight of the colored substances in the secondary effluents is mainly distributed in the range of 2–3 kDa. Through XPS analysis, C-O/C-N and pyrrolic/pyridonic (N-5) were found to be positively correlated with chroma. PARAFAC component models were built on biological (two components) and tertiary effluent (three components) and the correlation analysis revealed that PARAFAC component 2 in biological effluent (BE-C2) and component 1 in tertiary effluent (TE-C1), which were ascribed to Hydrophobic acids and Humic acid-like, were the responsible visible colored DOM components cause yellowish color. In addition, component similarity testing found that the identified visible colored DOM PARAFAC BE-C2, and PARAFAC TE-C1 were identical (0.96) in physicochemical properties, with 4% removal efficacy on average, compared with 11% for invisible colored DOM. This implied that tertiary effluents containing colorants (TE-C1) were resistant to degradation/removal using different disinfection and filtration processes in advanced treatments. This sheds light on many physicochemical aspects of PARAFAC-identified visible colored DOM components and provides spectral data to build an online monitoring system.     

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征.结果显示,所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202Hg (-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199Hg(0.79‰±0.76‰,n=14).除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素.Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%MeHg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致.     

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

北京市不同区位耕作土壤中重金属总量与形态分布特征

采集北京市不同区位(中心城区、近郊平原、远郊平原)的代表性耕作土壤-麦粒匹配样品23组,分析不同人类活动强度影响下耕作土壤中重金属(Cd、Cu、Zn、Pb)全量、赋存形态以及生物有效性,并探讨其来源差异与健康风险.结果表明:①频繁的交通活动与工业释放致使中心城区(Pb平均含量为35.59 mg·kg-1)土壤呈现出较为明显的Pb富集特征,而长期污水灌溉等农业活动导致了近郊平原局部土壤重金属的明显积累.②土壤中Cu、Zn和Pb主要以残余态(35%～75%)与有机结合态(23%～53%)形式存在,其次是铁锰氧化态(1%～19%),而碳酸盐结合态(n.d.～5%)与离子交换态(n.d.～2%)含量非常少.Pb、Zn和Cu的生物可利用性从中心城区到近郊平原、远郊平原逐渐下降,Cd则呈相反的趋势.近远郊土壤中Cd的离子交换态(13%～31%)与碳酸盐结合态(11%～27%)占有相当高的比例,在4种重金属中生物可利用性最高.③Cd与Zn在麦粒中的含量与土壤中金属的铁锰氧化态含量正相关(P<0.05,r为0.43～0.57);④种植于中心城区与近郊土壤上的小麦籽粒中部分Zn、Pb含量超出了WHO限值,对当地居民健康构成潜在风险.     

Fractionation of Mn, Fe, Zn and Cu in Sediments of Khor Kalabsha, Lake Nasser, Egypt

Khor Kalabsha is the second largest Khor in Lake Nasser, which is a freshwater side-branch of the main lake. Chemical analysis of the samples indicates that calcium carbonate and organic matter content in the surface sediments average 17.8 and 3.07%, respectively. Moreover, manganese, iron, zinc and copper concentrations are lower in Khor Kalabsha than in other lakes of Egypt. It has been found that both oxides and residual forms constitute the major part of the measured elements in the study area, while manganese and iron play an important role in building up clay minerals. It is noted that both zinc and copper fractions are controlled by biological and biochemical processes.     

小球藻对Pb2+吸附及其亚细胞分布研究

通过溶液培养小球藻Pb2+暴露实验分析小球藻对Pb的富集以及亚细胞分布情况.结果表明:小球藻对Pb的富集总量随暴露浓度、暴露时间的增加而增加.运用差速离心法研究了小球藻中Pb在亚细胞中的分布,热力学实验与动力学实验的细胞分布结果均表明含细胞壁等残渣部分(组分I)中Pb的浓度远高于含细胞核、叶绿体、线粒体等细胞器膜系统(组分II)和可溶蛋白等细胞溶质部分(组分III)中Pb的浓度.采用动力学模型与等温线方程对实验数据进行拟合,结果表明小球藻对于Pb2+的生物吸附过程适宜用Elovich方程和二级吸附速率方程采描述,生物吸附平衡可用Langmiur等温式和Freundlich等温式来描述,小球藻对于Pb2+的生物吸附为非均相的扩散过程.     

浙东海积平原农田土壤重金属来源辨识

为了区别土壤中潜在有毒重金属是来源于成土母质还是人为的污染,在浙东海积平原农田选择了32个采样点,分别采集了耕作层(0～10cm)和心土层(40～50cm)土样,用标准化学分析方法分别测定了Cd、Cu、Cr、Co、Ni、Zn、Hg、Pb、Mo、As和Al含量.用元素剖面分布研究法、元素化学形态分析法和主成分分析法等综合方法探讨了农田土壤中重金属的来源.结果表明,研究区土壤中Cr、Co、Ni为非污染元素,主要来源于成土母质,平均含量在耕作层与心土层中较为接近,残留态是这些重金属绝对优势的化学形态.Cd、Cu、zn、Hg和Pb为主要污染元素,其耕作层舍量明显高于心土层,可提取形态的比例较高;其中,Cd、Cu、Zn和Pb有相似的人为污染来源,而Hg有不同的人为污染来源.土壤中的Mo和As的变化较为复杂,可能受成土母质和外源污染双重影响.     

有机氧同位素分馏作用研究进展

植物有机质的氧同位素分馏机制较为复杂,受着多种因素的影响,限制了其在农业、生态学和古环境方面的广泛应用。本文探讨了植物有机质中氧元素的来源、氧同位素分馏机制及影响因素,以期有助于有机氧同位素的应用研究。     

上海城市地表灰尘重金属污染粒级效应与生物有效性

以上海中心城区为例,在分析地表灰尘重金属污染粒级效应基础上,研究重金属赋存形态及其生物有效性.结果表明,地表灰尘平均中值粒径为132 μm,低于75 μm粒径级别颗粒物占有最大的体积含量.重金属污染显示出明显的粒级效应,随着粒径降低,重金属含量呈现明显的增加趋势,150 μm和75 μm是主要级别,其中<75 μm颗粒物污染物含量依次为Cr>Pb>Cd>Zn>Ni>Cu.对地表灰尘重金属赋存形态研究表明,Zn以碳酸盐态为主;Ni以残渣态为主;Pb主要为铁锰结合态存在,Cu和Cd则以有机态为主;Cr主要以残渣态存在.重金属活性形态比例依次为Zn>Pb>Ni>Cd>Cu>Cr.与国外城市相比,上海城市地表灰尘Zn、Pb和Ni生物活性比例较大,而Cu和Cd活性比例相对较低,Cr活性水平与其它城市相当,环境危害相对最小.     

采矿业污染河流底泥及河漫滩沉积物的粒径组成与砷形态分布特征

采用连续提取法分析了刁江底泥和河漫滩沉积物中砷的形态变化规律及其与沉积物粒径组成的关系.结果表明,刁江流域底泥和河漫滩沉积物中As含量分布存在差异,底泥中As主要赋存在63～170μm粒级颗粒中,河漫滩沉积物中As主要赋存在63μm粒级颗粒中.底泥和河漫滩沉积物中砷主要以铁合态、钙合态和残渣态的形式存在,且残渣态比例相对较高,表现出典型的尾砂污染特征.底泥中残渣态砷(Res-As)组成比例总体较高,主要赋存在63～170μm粒级颗粒中,而洪水水位河漫滩沉积物中Res-As组成比例相对较低,这与不同沉积物中硫化态砷的氧化反应差异有关.对于中下游河段,底泥和中水水位河漫滩沉积物中Res-As总体上呈逐渐降低的趋势,铁合态砷(Fe-As)组成比例的分布与Res-As呈相反的趋势.