深圳大学城园区典型OVOCs污染特征与来源解析

采用质子转移反应质谱仪（PTR-MS）对深圳大学城园区2017年不同季节（分干湿两季）的6种典型OVOCs和其他非甲烷烃类（NMHCs）进行连续在线监测,分析其干湿季的浓度特征与日变化规律,并应用光化学龄的参数化方法开展OVOCs的来源解析.结果表明,在观测的6种OVOCs中,甲醇的平均浓度最高,达10×10^-9~12×10^-9,其次是乙酸、丙酮和乙醛,约2~5×10^-9,甲酸和丁酮的含量最低,仅1×10^-9~2×10^-9.通过日变化观察到的OVOCs湿季峰值浓度时间明显早于干季,乙醛表现出与臭氧（O₃）相似的日变化特征,揭示了其可能存在二次来源;甲醇和丁酮的峰值浓度时间均早于O₃,可能存在重要的一次排放源.采用光化学龄模型解析出日间污染物来源比例：在污染较重的干季,甲醇、乙醛、丙酮和丁酮的人为一次源占主导,甲酸和乙酸的二次源是主要贡献者;在较清洁的湿季,天然源成为乙醛、丙酮、丁酮、甲酸和乙酸的主要来源.     

周边土地利用类型对川西平原西河氮素的影响

以四川盆地西部典型农业小流域为研究区,于2015年3月~2016年2月持续监测河流氮素（NH₄⁺-N、NO₃^--N、TN）和pH,结合遥感解译、地理信息系统和相关性分析等技术,探讨了监测断面周边流域土地利用类型与河流氮素及pH值的关系.结果表明,研究区河流氮素浓度的季节变化均表现为冬季最高（2.063mg/L）、春秋次之（1.536mg/L;1.432mg/L）、夏季最低（1.085mg/L）,同时月均NO₃^--N浓度（0.891mg/L）显著高于NH₄⁺-N（0.425mg/L）（P<0.01）,且NO₃^--N受到典型土地利用类型的显著影响.随着缓冲区半径的增加,耕地、城乡建设用地和水域的面积与NO₃^--N和TN浓度相关性逐渐降低,且在250m缓冲区内,城乡建设用地面积与NO₃^--N浓度呈显著正相关（P<0.05）;交通运输用地面积与所有氮组分的相关性均增大,且在750m缓冲区内,交通运输用地面积与NO₃^--N和TN浓度呈极显著正相关（P<0.01）.城乡建设用地和交通运输用地可能是河流NO₃^--N的"源".     

有机物对SAD的影响及其数学模拟

通过血清瓶批式实验,研究了不同C/N下葡萄糖和乙酸钠对厌氧氨氧化耦合反硝化系统（SAD）污泥活性及脱氮性能的影响.耦合系统颗粒污泥为在亚硝态氮充足的UASB连续流反应器中培养得到,具有较高的厌氧氨氧化活性和反硝化活性.以葡萄糖为碳源,C/N分别为1,2,4时,厌氧氨氧化活性差异不大,反硝化活性逐渐增加,亚硝态氮最大降解速率分别为0.265,0.345,0.453kgN/（kgVSS·d）;以乙酸钠为碳源,C/N分别为1、2、4时,厌氧氨氧化活性和反硝化活性都无明显差别.相同C/N下,耦合系统以葡萄糖为碳源时的厌氧氨氧化活性较高,以乙酸钠为碳源时的反硝化活性较高.C/N分别为1,2,4时,以葡萄糖为有机物的氨氮最大降解速率分别为乙酸钠的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸钠为有机物时反应的亚硝态氮最大降解速率分别为葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.实验的数学模拟结果表明,通过模型的模拟,能较为准确地预测实验过程中氮素的变化趋势,在C/N为1~4时耦合系统中颗粒污泥的厌氧氨氧化活性无较大变化.     

浐河流域水-土-植物硝酸盐和氮同位素组成及氮源示踪

本文对关中浐河流域河水-土壤-植物的硝酸盐和氮同位素组成进行调查,并与前期对浐河河水氮同位素的结果对比。研究表明：从浐河上游至下游,土壤NO₃^?-N含量表现出：农耕区（43.5 mg???kg^?1）>森林区（3.25 mg???kg^?1）>城市区（0.63 mg???kg^?1）;土壤δ¹⁵N-NO₃^?值表现出：农耕区（18.1‰）>城市区（?1.5‰）>森林区（?5.8‰）;不同的土地利用类型是让其产生变化的重要原因。浐河河水NO₃^?-N含量（3.2?—?6.4 mg???kg^?1）及δ¹⁵N-NO₃^?值（?1.4‰?—?2.1‰）均表现出下游高于上游。相对于前期对浐河河水氮同位素的研究,发现上游和中游水体NO₃^?-N含量整体呈上升趋势,而下游地区NO₃^?-N含量有所下降。结合河流δ¹⁵N-NO₃^?的空间分布特征可以看出源头日渐发达的旅游业和中游农业的发展对水体的污染加重,而下游工业污染的治理效果明显。植物氮同位素变化范围在?4.6‰?—??2.1‰。对浐河周边水-土-植物的氮同位素组成特征和变化研究可以为浐河流域的生态评价和治理提供一定的理论依据。     

微生物光电化学池去除硝酸盐氮:以PANI/TiO2-NTs为光阳极

利用微生物光电化学池(MPEC)去除污染物是一种经济高效环保的方法.本实验在制备获得聚苯胺/二氧化钛纳米管阵列(PANI/TiO_2-NTs)复合光电极的基础上,构建了由PANI/TiO_2-NTs光阳极和生物阴极组成的MPEC系统,并对其去除硝酸盐氮(NO~-_3-N)的性能进行研究.结果表明,PANI负载时间为80 s时,PANI/TiO_2-NTs电极光电性能最佳,相比于TiO_2-NTs电极光电流密度增大约一倍,PANI的修饰有效提高了光能利用率.构建的MPEC系统能在无外加电压的条件下利用光能驱动实现自养反硝化脱氮,NO~-_3-N的生物降解符合准一级反应动力学方程.光响应电流密度越大,系统反硝化脱氮性能越好,NO~-_3-N初始浓度为25 mg·L~(-1)时,当光响应电流密度从0.17 mA·cm~(-2)增加至0.67 mA·cm~(-2),平均反硝化速率从0.83 mg·(L·h)~(-1)增大到2.83 mg·(L·h)~(-1).对生物阴极微生物膜进行了高通量测序,发现Pseudomonas所占比例最大(27.37%)为优势菌属.分析认为PANI/TiO_2-NTs光阳极产生的光生电子通过外电路传递到阴极,Pseudomonas、Alishewanella和Flavobacterium等具有自养反硝化能力和电化学活性的微生物可直接利用电极上的电子作为唯一的电子供体进行自养反硝化脱氮.     

郑州市民运会期间大气PM2.5改善效果评估

利用2019年8月5日至9月30日大气污染物和颗粒物组分在线数据,评估郑州市少数民族运动会空气质量管控效果.根据政府管控措施的实施时间,将研究时期分为管控前(8月5～24日)、管控中(8月25日至9月18日)和解除管控后(9月19～30日).相较管控前,管控中PM_(2.5)平均浓度增加2.3μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)的浓度增加了11.7μg·m~(-3),解除管控后PM_(2.5)浓度增幅高于管控中,表明管控措施对颗粒物有显著的减排效果.从颗粒物组分来看,研究期间郑州市主要组分依次是有机物、硝酸根、铵根、硫酸根和地壳元素.相比于管控前,管控期间PM_(2.5)组分中有机物和硝酸根占比分别上升3.9%和0.9%,硫酸根、铵根和地壳元素的占比下降了1.1%、 1.9%和2.2%.利用正定矩阵因子分解法解析颗粒物来源,结果表明二次硫酸、二次硝酸、二次有机气溶胶、机动车源、工艺过程源、扬尘和燃煤是PM_(2.5)主要来源.管控对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,贡献比分别下降8.3%、 8.2%和8.1%;机动车贡献上升3.8%;二次有机气溶胶和二次硝酸占比上升.结果表明郑州市此次管控对二次前体物氮氧化物和VOCs的减排效果弱于对一次污染物的管控.     

成都市工业挥发性有机物排源成分谱

选取成都市汽车制造和石油化工等典型工业行业,通过瓶采样和SUMMA罐采样及GC-MS分析方法,研究了不同生产工艺环节的挥发性有机物(VOCs)排放特征.结果表明,汽车制造各工艺环节均有各自的优势组分,其中喷漆排放以烷烃(32%)和芳香烃(35%)为主.家具制造排放特征与使用原辅料高度相关,以芳香烃(50%)和OVOCs(38%)为主.石油化工各装置区VOCs浓度范围为49～1 387μg·m~(-3),不同装置区存在较大差异,主要是由于炼油区主要产品为C_5～C_9的汽油和苯系物等,化工区则较多使用了溶剂同时生成烯烃类产品.电子制造均以OVOCs为主,占VOCs总排放的50%以上.制鞋行业排放VOCs主要由烷烃和OVOCs贡献,平均占比分别为52%和36%,与所用溶剂组分高度相关.汽车制造VOCs排放组分差异较大,主要以正十二烷和2-丁酮等为主.家具制造排放组分主要为苯乙烯、乙酸乙酯和间/对-二甲苯等,为涂料和稀释剂的典型组分.石油化工各装置区排放组分有差异,炼油区以苯乙烯等为主,化工区主要为1,3-丁二烯等,仓储区主要为C_3～C_5烷烃等,废水处理则主要为C_6～C_8烷烃等.电子制造主要组分均为乙醇和丙酮等醛酮组分.制鞋企业排放组分以C_5和C_6等烷烃为主.通过臭氧生成潜势计算比较,汽车制造和石油化工行业对臭氧生成潜势贡献较大的VOCs排放组分以烯烃和芳香烃为主,具有较高的污染源反应活性.研究表明各工业行业OVOCs排放比例(17%～96%)和对臭氧生成潜势贡献均较为显著,因此在进行VOCs排放控制时,除重点管控芳香烃和烯烃外,亦应提高对OVOCs组分的关注.     

滇池水中细菌和古菌氮代谢功能基因的空间分布

氮代谢在滇池水生态系统氮素循环和转化过程中起到重要的作用,不仅真核生物参与氮素转化,原核生物作为氮素循环的主要驱动者,在氮素生物化学循环中的作用更不容忽视.基于16S rDNA高通量测序技术,监测滇池草海和外海区域13个点位,分析滇池水中原核生物氮循环功能关键基因的分布特征.结果发现,滇池水中细菌35门, 427属,主要以变形菌门和拟杆菌门为优势门类;古菌14门, 61属,主要以广古菌门为优势门类;β多样性指数显示滇池整体细菌丰富度指数高于古菌,草海细菌多样性指数高于外海.PICRUSt功能解析表明细菌和古菌具有功能上的丰富性,细菌中有35个参与氮代谢的KO通路,涉及氮异化硝酸盐还原基因nirB、一氧化氮还原酶基因norB和硝酸还原酶基因nasK等关键基因;古菌中有23个参与氮代谢的KO通路,涉及固氮酶基因nifH、nifK和nifD,古菌固氮酶基因拷贝数显著高于其它氮代谢基因,草海中古菌氮代谢能力整体高于外海,滇池水中古菌比细菌固氮潜能更大.本研究从原核生物氮循环中功能基因的角度,探讨滇池不同区域水中细菌和古菌氮循环差异,为进一步揭示氮循环机制,解决氮素污染引起的富营养化提供理论参考.     

关中平原降水氢氧稳定同位素特征及其水汽来源

为探究关中平原降水氢氧稳定同位素特征及其水汽来源,本研究选取关中腹地的杨凌站点次降水为研究对象,利用当地2015～2018年间的98场次降水样品及同期气象资料,分析该地区降水氢氧稳定同位素(δ~2H、δ~(18)O和δ~(17)O)组成特征及其影响因素,建立当地大气降水线和三氧同位素大气降水线方程,并利用δ~(18)O、d-excess和~(17)O-excess指标尝试探讨当地可能存在的降水水汽来源,定量描述海洋和内陆源水汽对区域降水的贡献.结果表明,杨凌地区降水氢氧稳定同位素存在明显的季节性变化,同位素组成雨季(5～10月)贫化,旱季(11月～次年4月)富集;当地大气降水线的斜率和截距分别为7.7和9.1,说明研究区降水受到一定程度的蒸发分馏影响;三氧同位素大气降水线斜率为0.528,介于海水平衡分馏斜率(0.529)与水汽扩散斜率(0.518)之间,表明研究区处于海洋气团向内陆干旱区迁移的路径上.综合分析δ~(18)O、d-excess和~(17)O-excess,发现研究区降水受到来自东南季风的暖湿气团和来自西风的干冷气团的共同贡献,其中约有55%～79%的降水水汽来源于海洋,主要集中于6～8月; 21%～45%的水汽来源于内陆和局地蒸发,主要集中于10月～次年4月. 5月和9月降水水汽来源复杂,可能受海洋水汽和内陆水汽的共同补给.     

低温下丝状菌膨胀污泥的微生物多样性

为探究低温下丝状菌污泥膨胀过程中微生物多样性的变化特征,实验采用低温-SBR反应器成功诱发污泥膨胀,并借助Illumina MiSeq高通量测序技术,考察了不同沉降性能下活性污泥微生物群落的整体变化特征、各特定菌群及特定菌属的变化特征.结果表明,在系统运行温度降至(14±1)℃后可成功诱发丝状菌污泥膨胀,SVI可恶化至663.99 mL·g~(-1),且膨胀后COD去除率和TN去除率仍能维持在90%和86%左右.低温下污泥膨胀的发生不仅会导致系统内微生物整体多样性和均一性的降低,使特定菌群中丝状菌群的丰度由0.49%增至26.04%,还会使脱氮菌群的丰度由21.04%减少至13.99%、除磷菌群的丰度由4.25%减少至1.93%.发现的5种丝状菌属中,以Thiothrix为代表的3种菌属的丰度递增,仅Haliscomenobacter的丰度递减;发现的19种脱氮菌属中,以Nitrosomonas为代表的5种菌属的丰度递增,以Nitrospira为代表的7种菌属的丰度递减;发现的8种除磷菌属中,Pseudomonas和Tetrasphaera的丰度递增,以Candidatus_Competibacter为代表的5种菌属的丰度递减.虽然污泥膨胀对微生物菌群结构产生较大影响,但不同泥样中始终存在的477个OTUs和227个菌属说明膨胀过程中反应器内主体微生物仍呈相对稳定状态.