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151.
近年来,抗生素残留物在多种水体中被普遍检出,对水生态环境和人类健康造成严重威胁.基于活化过硫酸盐高级氧化作用去除水中抗生素污染物,以其氧化性强、选择性高和pH适用范围宽等特点成为研究热点.低成本、高稳定性和催化性能优异的铁基双金属材料能有效活化过硫酸盐,它弥补了单一铁元素活化剂易失活、效率低和容易产生二次污染等缺陷.针对尖晶石铁氧体、铁基层状双金属氢氧化物和铁基普鲁士蓝类似物3种典型铁基双金属催化剂,开展其活化过硫酸盐降解抗生素的研究分析,系统讨论了铁基双金属活化过硫酸盐的几种内在驱动机制,并分别对自由基、单线态氧和高价金属的产生,电子转移和过硫酸盐直接氧化过程进行了梳理.最后,总结了活化过硫酸盐技术处理氟喹诺酮类、磺胺类、四环素类与β-内酰胺类抗生素等4种典型抗生素的一般降解途径,为今后研究铁基双金属催化剂及其改性、衍生物和复合物等在活化过硫酸盐技术中的应用提供参考. 相似文献
152.
采用"水热+热解"两步法制备介孔碳复合零价铁材料(Fe@HC)作为过硫酸盐(PS)活化剂,生成强氧化的活性物质,进而降解偶氮类染料活性黑5(RB5).同时,采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、比表面测试仪(BET)和X射线光电子能谱仪(XPS)对制备的复合材料进行表征,并考察了Fe@HC投加量、PS投加量、pH值及阴离子对活化PS去除RB5的影响.结果表明,采用"水热+热解"两步法成功制备了Fe@HC,其比表面积为280.7 m2·g-1,平均孔径约为5.1 nm,BJH吸附累积总孔体积为0.284 cm3·g-1.相对于单独的Fe@HC和PS,Fe@HC和PS共同存在可高效地去除RB5,脱色率为99.24%,且萘环破坏效率也达到了61.76%.RB5整体去除效果随Fe@HC、PS投加量的增大而提升,Fe@HC/PS体系在pH=3~11范围内对RB5的萘环破坏效率及脱色效率始终高于62%及86%,Cl-和SO42-对去除效率的影响较小,Fe@HC展示出良好的环境抗干扰能力.Fe@HC活化PS去除RB5的机理主要是体系中1O2的氧化降解作用.Fe@HC循环再生性能好. 相似文献
153.
采用水热合成法制备了CuFeO_2催化剂,并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、比表面分析仪和紫外可见漫反射光谱(DRS)对CuFeO_2催化剂的晶体结构、表面形貌、组成元素、比表面积及禁带宽度等特性进行了表征分析.同时,以CuFeO_2为催化剂,加入过硫酸盐(PS),以模拟印染废水中的亚甲基蓝为目标污染物,在可见光照射下,耦合光催化技术与高级氧化技术,构建了CuFeO_2/PS/可见光(Vis)体系,并将其应用于降解亚甲基蓝染料废水.结果表明,与Cu_2O/PS/Vis、Fe_2O_3/PS/Vis体系相比,CuFeO_2/PS/Vis体系在同等条件下具有更好的降解效果.为探究该体系的最佳操作条件和适用的pH范围,系统地考察了催化剂投加量、PS投加量、pH值等因素对亚甲基蓝降解效果的影响.总有机碳含量(TOC)和重复实验表明,CuFeO_2可重复使用4次,该体系的降解效果基本不变,但矿化程度降低8.2%.电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)实验结果表明,反应结束后溶液中残存1.7 mg·L~(-1)Cu(占CuFeO_2投加总量的0.34%)和24.9μg·L~(-1)Fe(占CuFeO_2投加总量的0.05‰),推测其来自于CuFeO_2中金属离子的溶出.此外,对反应后的CuFeO_2进行XRD和SEM表征发现,其物相组成和形貌未明显变化,表明少量的金属溶解对材料稳定性的影响较小.结合自由基掩蔽实验和CuFeO_2能带结构分析发现,该体系良好的降解效果首先得益于耦合反应过程中产生的SO_4~-·,其次是·OH,另外,还有CuFeO_2受光激发产生的光生空穴及其表面键合的Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)氧化还原对的协同作用. 相似文献
154.
以苯酚为目标污染物,利用石墨烯电极自身性质及电活化共同作用下活化过硫酸盐(PDS)产生氧化性自由基降解苯酚,对影响苯酚降解的因素(包括电流密度、初始pH值、PDS浓度及影响反应的主导自由基)进行探讨。通过系统中加入一定量的甲醇和叔丁醇作为自由基猝灭剂的猝灭试验确定降解过程中的主导自由基。结果表明,在未通电情况下石墨烯电极对苯酚也具有去除作用,可以吸附苯酚。在通电情况下,由于电活化和石墨烯活化的双重作用,相比于单一石墨烯体系和单一PDS体系,石墨烯/PDS体系对苯酚的降解率显著提高,在n(PDS)∶n (phenol)为50∶1、苯酚初始质量浓度为25mg/L、pH值为11、电流密度为30 mA/cm2的条件下,在90 min内苯酚的降解率可达98.91%。通过淬灭试验确定在石墨烯/PDS降解苯酚体系中以硫酸根自由基为主(SO4-·)、羟基自由基(·OH)为辅。综上所述,在未通电情况下,石墨烯可以利用自身吸附作用去除苯酚,在通电情况下,石墨烯电极利用自身性质以及电活化活化过硫酸盐,与单一PDS体系和单一石墨烯体系相比,有效提高了过硫酸盐的活化程度,提高了苯酚的降解率。 相似文献
155.
本研究通过简便的水热和煅烧两步法合成了一种新型光催化剂,该方法用碳量子点(CDs)修饰BiOCl纳米片.制备的纳米复合材料(CDs-BOC)通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)和稳态荧光光谱(PL)等手段进行了表征.结果表明,此材料成功地引入了CDs.7% CDs-BOC纳米复合材料的光吸收边界被增强至可见光区域(424 nm),并提高了光致电子-空穴对的分离效率.为了提高有机污染物降解的效果,过硫酸盐(PS)被引入了CDs-BOC光催化体系中.由于复合纳米催化剂具有出色的光催化能力,光生电子可以有效活化PS,产生更多的活性氧化物质.在可见光(λ>420 nm)照射下,20 min内可以完全去除5 mg·L-1对-乙酰氨基酚(AAP).通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱(EPR),探明了此体系具有多种活性氧化物质:·OH、·SO4-、·O2-和h+,并提出了降解反应机制.以上结果体现出CDs-BOC/PS体系在光催化处理水污染方面具有广阔的应用前景. 相似文献
156.
以柠檬酸镍络合废水为目标废水,考察了超声波(US)强化零价铁(Fe~0)/过硫酸钾(PS)体系的初始pH、过硫酸钾用量(C_(PS))、超声波功率、零价铁与过硫酸钾质量比(m)、零价铁粒径(d_(Fe~0))对镍去除的影响.结果表明,在超声波功率为600 W,pH为3,过硫酸钾用量为0.45g·L~(-1),Fe~0∶PS(质量比)为0.8,零价铁粒径为75μm的条件下反应60 min时,镍的去除率可以达到100%.不同体系的对照实验和反应前后零价铁SEM、EDS分析结果表明,US/Fe~0/PS体系效果明显优于US/Fe~0、US/PS和Fe~0/PS体系,超声波对Fe~0/PS体系具有强化作用,能促进零价铁持续释放具有催化作用的Fe~(2+).最后,通过红外光谱和紫外光谱分析了柠檬酸镍破络机理.TOC变化规律表明,体系矿化速率低于体系中柠檬酸的降解速率,说明柠檬酸镍降解首先是一个快速破络过程,随后是破络后的中间产物进一步降解矿化. 相似文献
157.
近年来,氰化物引发的环境问题日益受到关注,但相关研究较少.本文利用热活化过硫酸盐技术对水体和土壤中的氰化物的降解过程和机制进行了研究,以期为氰化物的去除提供依据.首先采用批式实验,探究了温度、过硫酸盐添加量和初始pH对水溶液中氰化物降解效果的影响,然后在水溶液氰化物降解实验基础上,采用模配土壤进行了土壤氰化物降解实验.水溶液氰化物降解实验的研究结果表明,过硫酸盐 添加量和温度对于氰化物的降解具有显著影响.当温度从25 ℃升高到70 ℃时,铁氰和亚铁氰的降解率分别从11.06%和17.66%升高到98.12%和97.94%.过硫酸盐添加量从0.5 g?L-1提高至3 g?L-1时,铁氰和亚铁氰的降解率分别从38.27%和35.82%升高到99.05%和99.66%.当 体系的初始pH值为4.5~9.0时,初始pH对于氰化物的降解影响并不明显,但当pH为强碱性时(如pH=12),氰化物的降解效果受到显著抑制.土壤氰化物降解实验的结果表明,当活化温度为60 ℃时,铁氰和亚铁氰的降解效率均随过硫酸盐增加而升高,最高降解率分别达46.88%和56.04%.与水溶液中氰化物的降解情况进行对比,发现土壤中氰化物的降解效率远低于水溶液体系.通过探究4种共存阴离子(包括Cl-、CO32-、H2PO4-、腐殖酸)对氰化物降解过程的影响,发现腐殖酸对氰化物的降解呈现显著的抑制作用,且浓度越高抑制作用越明显,这可能是影响 土壤系统中氰化物降解效率重要原因.本研究通过自由基淬灭实验及氰化物降解产物分析试验证实热激发过硫酸盐产生的SO4.-和HO.对氰化物降解起重要作用,将各种金属-氰络合物最终降解为NO3-和CO2等终产物. 相似文献
158.
不同粒径零价铁活化过硫酸钠氧化降解酸性橙7的影响及动力学研究 总被引:1,自引:4,他引:1
以偶氮染料酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究了不同粒径零价铁(包括1 mm-ZVI、150μm-ZVI、50 nm-ZVI)对活化过硫酸钠(PS)氧化降解AO7的影响,并探讨了这3种不同粒径的零价铁活化体系中AO7的降解动力学及中间产物.结果表明,3种粒径零价铁均可以高效活化PS氧化降解AO7,反应90 min后,1 mm-ZVI、150μm-ZVI和50 nm-ZVI活化体系对AO7的去除率分别为43%、97%和100%.AO7动力学方程拟合结果表明,1 mm-ZVI和150μm-ZVI活化PS降解AO7是一级反应,50 nm-ZVI活化体系中AO7的降解是二级反应,这3种粒径零价铁活化PS降解AO7的速率常数大小顺序为50 nm-ZVI>150μm-ZVI>1 mm-ZVI.反应过程中1 mm-ZVI反应后主要生成α-Fe2O3和少量Fe3O4,150μm-ZVI表面的腐蚀产物主要是Fe3O4,而50 nm-ZVI的主要氧化物为α-Fe2O3和α-FeOOH.GC/MS检测出AO7降解中间产物有2-萘酚、邻甲酚、3-甲基-4-乙基苯酚、邻苯二甲酰亚胺、邻苯二甲酸等,AO7溶液吸收光谱的变化特征及GC/MS检测结果表明3种粒径零价铁活化PS氧化降解AO7的途径可能存在差异. 相似文献
159.
黄铁矿活化过硫酸盐降解磷酸三(2-氯乙基)酯的性能及影响因素 总被引:1,自引:0,他引:1
有机磷酸酯(OPEs)作为一种高效阻燃剂被广泛应用于各种消费品中,并伴随着产品的生产、使用和丢弃等过程而进入环境,且因其具有一定的毒性从而给生态安全带来潜在威胁.本文选择毒性较大的磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)作为研究对象,利用黄铁矿活化过硫酸盐(FeS_2-PS)产生自由基使其降解,并探讨了HCO~-_3、Cl~-、H_2PO~-_4、NO~-_3和Fe~(3+)、NH~+_4、Ca~(2+)、Cu~(2+)这8种无机离子和腐殖酸(HA)对TCEP降解的影响.结果表明,黄铁矿活化过硫酸盐能高效降解TCEP,且通过电子顺磁共振波谱仪(EPR)检测发现体系中·OH和SO■是TCEP发生降解的主要原因.TCEP在FeS_2-PS体系中的降解率随HA浓度的升高而降低.因此,利用4种金属螯合剂环糊精、草酸、柠檬酸钠和乙二胺四乙酸二钠验证得出,Fe~(2+)易与它们络合,导致活性物质减少;无机离子中的Cl~-和Fe~(3+)能促进TCEP的降解,而HCO~-_3和H_2PO~-_4则显著抑制了TCEP的降解.本研究成果可为黄铁矿活化过硫酸盐在实际中的应用提供理论依据. 相似文献
160.
分别采用不同的紫外光源(UV、VUV)活化Na2S2O8处理水溶液中的TCA(1,1,1-三氯乙烷),考察溶液初始pH、阴离子及HA(腐殖酸)对TCA降解过程的影响. 结果表明:UV/Na2S2O8体系和VUV/Na2S2O8体系中,TCA可分别在60和30 min内完全去除,氧化降解过程符合准一级反应动力学方程,反应动力学常数分别为0.06和0.14 min-1;溶液初始pH越高越不利于TCA的降解;Cl-和HCO3-的存在能够抑制TCA降解,HCO3-的抑制效果较Cl-更为显著;ρ(HA)大于10 mg/L时能明显降低TCA的去除率. 2种体系均能使TCA基本脱氯,不产生二次污染. 相似文献