南京北郊冬季大气PM_(10)水溶性无机离子粒径谱分布特征研究

于2009年11月26日至12月20日在南京北郊昼夜分粒径采集大气PM10样品,运用离子色谱法分析其水溶性无机离子的浓度及谱分布特征,讨论无机离子与大气污染物之间的关系,研究其来源特征。结果表明:PM2.1日均值为0.3921 mg/m3,超过EPA大气质量标准(0.065 mg/m3)5倍,PM10日均值为1.0103 mg/m3,为国家大气PM10三级标准(0.25 mg/m3)3.04倍,PM2.1占PM10约40%,说明冬季南京北郊颗粒物污染较严重,且以细粒子为主;PM10和PM2.1中的主要无机离子均为SO42-、Ca2+、Cl-,浓度大小为SO42->Ca2+>Cl-,且均表现为白天浓度高于夜晚;粒径谱分布为Ca2+、Cl-、SO42-均呈双峰,Ca2+主要存在于粗粒子中,SO42-、Cl-主要分布在积聚模;相关性分析表明,SO42-与NO3和Cl-显著性相关,系数分别为0.7910、0.9123,其可能存在同源性;由NO3-/SO42-的特征比值,白天和夜晚分别为0.0582和0.0484,均远小于1,说明南京北郊大气污染以固定源为主。     

一体式铝盐絮体-超滤膜净水效能与机制

一体式膜工艺以其占地面积小、污染物去除效率高等优点在水处理工艺中逐渐应用.然而,长期运行后,传统颗粒性吸附剂存在加剧膜表面损伤的风险,同时大多数研究所用吸附剂价格较高,如纳米铁、碳纳米管等.针对上述问题,本文将铝盐混凝剂水解后形成的松散絮体直接注入膜池,基于腐殖酸(HA)和密云水库原水,考察了一体式絮体-超滤膜工艺运行效能及膜污染行为.结果表明,仅HA过膜时,第12 d跨膜压差(transmembrane pressure,TMP)急剧增至76. 4 k Pa,将膜组件取出经自来水清洗膜表面后TMP降为10. 1 k Pa (13 d),表明滤饼层是膜污染的主要形式,并且运行期间HA平均去除率仅为23. 3%.絮体注入频率、曝气强度及溶液pH能显著影响该工艺运行效能,尤其溶液pH.当采用连续投加方式将43. 2mmol·L-1铝盐絮体注入到pH为6. 0、曝气速率为0. 3 L·min-1膜池内时,膜污染程度显著降低,第12 d时TMP仅增长到19. 5 k Pa,清洗之后TMP降为5. 6 k Pa (13 d),此时HA平均去除率提高至61. 2%.此外,密云水库原水实验表明,当原水直接过膜时,TMP也急剧增加,运行12 d时TMP达到38. 0 k Pa,而清洗膜表面后TMP降低至3. 8 k Pa (13 d),滤饼层仍然为主要污染方式,同时有机质平均去除率为7. 5%.在上述最佳工艺条件下(曝气0. 3 L·min-1、溶液pH 6. 0)投加43. 2mmol·L-1铝盐絮体时,TMP增长也极其缓慢,12 d时仅增至6. 1 k Pa,膜表面清洗后TMP降至2. 3 k Pa (13 d),有机质平均去除率高达58. 6%.本研究表明一体式铝盐絮体-超滤膜在水处理中具有潜在的应用价值.     

超低排放改造后燃煤电厂细颗粒物排放特征

超低排放改造后,燃煤电厂细颗粒物排放特征发生了变化,为定量评估颗粒物中各组分的排放特征及环保设备对细颗粒物的影响选取了3台超低排放机组为研究对象利用DGI分级撞击采样器对湿法烟气脱硫装置(WFGD)、湿式静电除尘器(WESP)进、出口颗粒物取样并用多种指标分析研究.结果表明,3台机组出口处排放的PM_1、PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度范围分别为0.25～0.38、0.31～0.42和0.42～0.57 mg·m~(-3)两种改造工艺下排放的PM_(10)质量浓度相当,但是颗粒物粒径分布和成分组成存在差异相比FP1和FP2机组,FP3机组PM_(2.5)/PM_(10)比值最高,可能原因是FP3机组安装了WESP,对粒径2.5μm以上的颗粒有更好地脱除效果.FP2和FP3机组排放的PM_(2.5)中水溶性离子总浓度分别为0.20 mg·m~(-3)和0.06 mg·m~(-3),FP2机组排放水溶性离子以Ca~(2+)和SO_4~(2-)为主,FP3机组以NH_4~+和SO_4~(2-)为主.FP2机组WFGD进出口颗粒物分析结果显示,WFGD过程会通过夹带含石灰石、石膏的脱硫浆液增加水溶性离子排放.在WFGD后加WESP能有效去除PM_(25)、PM_(10)颗粒物,降低水溶性离子对大气环境的影响.     

昆山市不同污染条件下PM2.5水溶性离子时间变化特征及其源解析

为了探明昆山市不同污染条件下PM_2.5中水溶性无机离子的污染特征以及本地源排放占主导时对污染过程的贡献,本研究使用昆山市2017年3月—2018年2月期间PM_2.5、水溶性无机离子及其气态前体物数据,分别探讨了水溶性无机离子及其气态前体物在污染天气和清洁天气情况下的变化特征,揭示了它们在污染天气和清洁天气下的变化机制.同时结合周围城市PM_2.5浓度筛选出昆山市秋、冬季局地污染事件,利用主成分分析（principle component analysis,PCA）方法对筛选出的局地污染事件中的水溶性无机离子数据进行了来源解析,定量评估了本地源排放占主导时不同水溶性无机离子对灰霾污染事件过程中PM_2.5浓度的贡献.结果表明：①SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（合称SNA）是PM_2.5的重要组分,且其相对贡献随着大气污染加重而变化.3种离子在清洁和污染条件下对PM_2.5的相对贡献分别是49.4%~62.3%和52.7%~65.9%.在3种主要的水溶性无机离子中,NO₃^-浓度最高,其次是SO₄^2-和NH₄⁺.随着污染加重,SO₄^2-的贡献率下降,而NO₃^-的贡献率上升.②污染天气下3种离子日变化规律不同,且存在明显季节差异.其中秋冬季SO₄^2-和NH₄⁺与各自气态前体物变化趋势一致且为单峰型;NO₃^-为单峰型而其前体物则为双峰型.另外,NO₃^-与NH₄⁺日变化趋势较为一致,表明昆山地区SNA多以NH₄NO₃形式存在.③2017—2018年秋冬季由本地源排放占主导的污染天气下,PM_2.5的主要来源是二次气粒转化、建筑扬尘、生物质燃烧和燃煤;除了Mg²⁺和Ca²⁺,其他水溶性离子浓度均低于非本地源排放占主导的污染天气下的浓度.     

2015年1月下旬北京市大气污染过程成因分析

采用地面观测和数值模拟相结合的方式,对2015年1月下旬北京市两次PM_2.5污染过程进行分析。研究表明,在第1次过程中PM_2.5浓度经过3个抬升阶段达到峰值,过程前期区域传输的作用明显,随后区域传输和本地污染积累、化学反应共同加重了污染的程度;3个浓度抬升阶段中均出现过PM_2.5浓度“跃升式”增长,且污染水平越重,浓度跃升的幅度越大。第2次过程是一次典型的静风、高湿度下的PM_2.5持续性增长过程,主要是本地污染物积累和发生化学反应二次生成导致的。大气氧化性分析和SOR、NOR分析均验证了对两次污染过程特征和成因的推断。数值模拟结果表明,第1次污染过程中区域传输对不同站点PM_2.5的贡献率在15.2%~68.7%之间;第2次过程区域传输的贡献率在12.8%~46.3%之间。     

腐殖酸强化六氯苯厌氧降解规律及其中间产物

为探索厌氧条件下HA(腐殖酸)对HCB(六氯苯)降解的影响,通过构建ρ(HA)为0(HA₀)、120(HA₁₂₀)及200(HA₂₀₀)mg/L厌氧发酵体系,利用气相色谱-电子捕获检测器(GC-ECD)对ρ(HCB)及中间产物进行测定. 结果表明:发酵系统运行72 h后,HA₀、HA₁₂₀、HA₂₀₀处理中HCB降解率分别为13.0％、16.5％和17.4％,表明HA可以促进HCB的降解,并且随ρ(HA)的增加,降解效果越好,但降解效率增幅降低. 对HCB脱氯中间产物的分析发现,PeCB(五氯苯)、TeCB(四氯苯)、TCB(三氯苯)和DCB(二氯苯)均有检出;在发酵的前12 h,ρ(DCB)快速增加,发酵72 h后HA₀、HA₁₂₀、HA₂₀₀处理中ρ(DCB)分别为50.6、51.0和57.6 μg/L,明显高于其他中间产物,表明DCB是HCB脱氯的限速中间体;对DCB进行同分异构体分析表明,DCB的同分异构体有1,2-DCB、1,3-DCB和1,4-DCB三种,发酵结束后HA₀、HA₁₂₀和HA₂₀₀处理中ρ(1,4-DCB)最高,分别为22.0、17.2和18.7 μg/L,1,4-DCB为HCB降解的主要中间产物. 研究显示,通过调控厌氧发酵体系内HA的含量可达到强化HCB脱氯的目的.      

外源水溶性有机物对生菜积累重金属Pb、Cd的影响

以城市生活污泥及其蚓粪(蚯蚓处理过的污泥)中提取的水溶性有机物(DOM)为研究对象,研究了DOM对土壤吸持重金属Pb、Cd的影响,同时进行盆栽试验,研究污泥和蚓粪水溶性有机物存在下生菜对重金属Pb、Cd的积累。结果表明:与对照相比,外源DOM的加入可以降低土壤对重金属Pb、Cd的吸附能力。不同来源的DOM对土壤吸附重金属的影响存在差异,相同DOM浓度下,源于蚓粪的DOM比源于污泥的DOM更能抑制土壤对重金属Pb和Cd的吸附。外源DOM的加入可增强土壤重金属Pb、Cd的活性,促进植物对重金属的吸收与积累。     

石家庄夏季大气PM_(10)和水溶性离子污染特征

于2014年7月在石家庄市区对大气环境PM_(10)进行样品采集,并对PM_(10)浓度和水溶性离子的污染特征进行了分析。结果表明:采样期间PM_(10)质量浓度为(145.2±58.7)μg/m3,重污染天气主要是由于气象条件和地理位置共同造成的。水溶性离子是PM_(10)中含量较高的组分,其中SO2-4、NO-3和NH+4之和占总水溶性离子质量浓度的80.7%,Ca2+和Mg2+相关系数高达0.88,表明两者来源一致,Na+和Cl-浓度受人为活动的影响较大,K+主要来自生物质燃烧。PM_(10)中硫氧化率和氮氧化率分别为0.37和0.28,表明大气中存在SO2和NO2二次转化过程。     

高山森林溪流凋落叶冬季水溶性碳含量动态

凋落物分解过程中水溶性碳是高山森林溪流生态系统碳的重要来源,其在溪流中的流动转移不仅会影响下游水质环境,而且其含量动态受冬季季节性雪被形成及消融过程的深刻影响,但缺乏必要关注.因此,采用凋落叶分解袋法,以川西高山森林典型乔木(四川红杉Larix mastersiana、方枝柏Sabina saltuaria)和灌木(高山杜鹃Rhododendron lapponicum、康定柳Salix paraplesia)凋落叶为研究对象,根据凋落叶自然分解规律,研究冬季不同时期(冻结初期、冻结期、融化期)河流、溪流、河岸带以及林下凋落叶水溶性碳以及可溶性组分含量格局的动态变化特征.结果表明:在冬季的分解过程中,冻结初期河流与溪流中凋落叶水溶性碳与可溶性组分含量显著降低,而至冻结期与融化期含量均无明显变化.各时期,林下凋落叶水溶性碳和可溶性组分含量显著高于其他生境,表现为从河流、溪流、河岸带至林下逐渐增加的变化趋势.相关分析表明,高山森林凋落叶分解过程中水溶性碳和可溶性组分含量与平均温度、正积温、负积温以及流速均呈极显著负相关关系,同样也受到PO3-4和p H等水环境因子的影响.可见,高山森林凋落叶冬季水溶性碳和可溶性组分在分解过程中易随水体的流动而向下游生态系统输出,这为深入认识高山森林-流域水体间的生态联系提供了一定的科学依据.     

城镇化河流DOM组成结构及与水质相关性研究

应用三维荧光技术和多元统计方法,分析城镇化河流水溶性有机物(DOM)组成结构特征,研究其与河水水质的相关性.根据人类活动对沈阳市白塔堡河影响程度的不同,分别在农村、城镇与城市河段设置3个采样点,采集水样.结果发现,河水营养水平由高到低的顺序为城市河段城镇河段农村河段,而水质由好变差的顺序为农村河段城镇河段城市河段.河水DOM由类酪氨酸、类色氨酸、类糖化蛋白、微生物代谢产物、类富里酸和类胡敏酸组成,主要成分为类蛋白,类蛋白含量由高到低的顺序为城市河段城镇河段农村河段.从源头到入浑河口,类蛋白丰度增长最大,类胡敏酸丰度增长最小,类富里酸介于两者之间.DOM的腐殖化程度由强到弱的顺序为城市河段城镇河段农村河段.影响河水营养状态的潜在因子包括COD、NH3-N、BOD5、DO和类蛋白,农村河段主要污染物来源于农村生活污水及养殖废水,城镇河段污染物来源于生活废水与工业园排水,城市河段污染物来源于处理和未处理的生活污水及工业废水.河水受人类活动影响由大到小的顺序为城市河段城镇河段农村河段.