Modifications of black carbons and their influence on pyrene sorption

Sorption of pyrene on black carbons (BCs) obtained by heating sawdust at two temperatures (400 and 700 °C, denoted as 400BC and 700BC, respectively), as well as on modified BCs (via oxidation, oximation, and hydrolysis) was studied to investigate the role of BC structural characteristics in sorption of hydrophobic organic compounds. Pyrene was bound strongly by 700BC and 400BC, with organic carbon normalized distribution coefficients (K_oc) of 10^5.04-10^5.86 and 10^4.65-10^5.16, respectively, at equilibrium pyrene concentrations of 10-100 μg L⁻¹. Both chemical composition and pore distribution of the two BCs changed after modifications, which led to changes in their sorption characteristics for pyrene. After modifications, the linearity of pyrene sorption isotherm increased for 700BC but decreased for 400BC. For 700BC, both oxidation and oximation reduced pyrene sorption, with K_oc decreasing by 69.1-73.7% and 18.7-33.9%, respectively, whereas hydrolysis did not exert a significant influence. For 400BC, oxidation and hydrolysis reduced K_oc by 2.28-25.9% and 29.2-33.9%, respectively, while oximation increased K_oc. In most cases, the change in sorption capacity could be explained by the changes in C content and type, polarity, surface area, and micropore volume of the BCs; however, the role of conformation (the accessibility to sorption sites) could not be ignored.     

北京电动出租车与燃油出租车生命周期环境影响比较研究

燃油机动车尾气排放是导致城市包括雾霾在内的大气环境问题的主要来源之一.以电动汽车替代传统燃油车是当前各国解决城市大气污染问题的重要举措.北京于2011年启动了电动出租车推广计划.为比较北京市迷迪电动汽车和现代燃油车生命周期的环境影响,运用生命周期评价方法,基于Ga Bi4.4软件,选用CML2001和EI99影响评价模型对两款车的生产、使用和报废回收全生命周期过程的环境影响进行了定量评价,并针对汽车报废里程和电力能源结构进行了敏感性分析.结果表明,从全生命周期视角,根据EI99评价模型,迷迪电动汽车环境影响总体上优于现代燃油车,尤其在削减化石能源消耗方面优势凸显,但在生态系统质量影响及人体健康影响方面却略有增大的趋势;利用CML2001模型对比分析得出迷迪电动汽车比燃油出租车在对非生物资源消耗、全球变暖以及臭氧层损耗等方面有明显改善;但在生产阶段尤其是动力系统生产方面在非生物资源消耗、酸化、富营养化、全球变暖、光化学臭氧合成、臭氧层损耗、生态毒性等生态环境影响却均有增大趋势.使用阶段电力生产是迷迪电动汽车非生物资源消耗、酸化、富营养化、全球变暖、光化学臭氧合成、生态毒性等环境影响的主要来源;而现代燃油出租车使用阶段的环境影响主要来源于尾气排放和汽油生产,其中尾气排放是造成现代燃油车在富营养化和全球变暖等方面影响潜值较大的主要原因;基于清单数据库,针对致霾因子影响分析得出,在2010年北京市电力能源驱动下,迷迪电动车明显增加了超细颗粒物(PM2.5)、氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SOx)、挥发性有机物(volatile organic compouds,VOCs)等因子的全生命周期的排放,而同时降低了氨气(NH3)的排放量,使用阶段排放的差别是造成上述趋势的主要原因.对关键因素敏感性分析发现,随着报废里程以及清洁能源比例的增加,迷迪电动汽车相对现代燃油车的单位里程碳减排量呈现增加的趋势.清洁电力能源的使用可大幅降低迷迪电动汽车致霾污染物的排放量.根据分析结果,为北京市电动车的推广提出了对策建议.     

锆-十六烷基三甲基氯化铵改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附特性

采用锆(Zr)和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)对活性炭进行联合改性,考察了所制备的Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附去除作用,并探讨了相关的吸附去除机制.结果表明,Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐均具备较好的吸附去除能力.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐吸附动力学过程满足准二级动力学模型.Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐的等温吸附过程,Langmuir和D-R等温吸附模型可以较好地描述Zr-CTAC改性活性炭对水中磷酸盐等温吸附过程,通过Langmuir模型计算得到吸附剂对硝酸盐和磷酸盐的最大单位吸附量分别为7.58 mg·g-1和10.9 mg·g-1.高的p H会抑制Zr-CTAC改性活性炭对水中硝酸盐和磷酸盐的吸附.水中共存的Cl-、HCO-3和SO2-4等阴离子均会抑制Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐和磷酸盐的吸附,且对吸附硝酸盐的抑制作用较强而对吸附磷酸盐的抑制作用较弱.水中共存的磷酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附硝酸盐的抑制作用较强,而水中共存的硝酸盐对Zr-CTAC改性活性炭吸附磷酸盐的抑制作用较弱.1 mol·L-1Na Cl溶液可以使90%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的硝酸盐解吸下来.1 mol·L-1的Na OH溶液可以使78%左右被吸附到Zr-CTAC改性活性炭表面上的磷酸盐解吸下来.Zr-CTAC改性活性炭对硝酸盐的吸附机制主要包括阴离子交换作用和静电吸引作用,对磷酸盐的吸附机制主要包括配位体交换作用、阴离子交换作用和静电吸引作用.上述结果说明Zr-CTAC改性活性炭适合作为一种吸附剂去除废水中的硝酸盐和磷酸盐.     

基于移动监测和土地利用回归模型的上海市近地面黑碳浓度空间模拟

黑碳(BC)是大气污染物的重要组成部分,对空气质量与人类生活健康产生重要的影响.本研究采用移动样带手段开展上海市近地面BC浓度监测,分析其基本统计特征和空间分异性.在此基础上,利用土地利用回归模型(LUR),探讨人口密度、经济产值和交通道路网密度等因素对上海市近地面BC浓度空间分异的影响.结果表明上海市近地面BC平均浓度为(9.86±8.68)μg·m~(-3),空间差异明显,郊区[(10.47±2.04)μg·m~(-3)]比市中心地区[(7.93±2.79)μg·m~(-3)]高32.03%(2.54μg·m~(-3)).气象要素(风速和相对湿度)和交通道路变量(路网长度、省道距离、高速距离等)显著影响上海市近地面BC浓度(r为0.5~0.7,P0.01).基于气象和交通道路变量的LUR模型能较好模拟上海近地面BC浓度(调整后R2为0.62~0.75,交叉验证R2为0.54~0.69,RMSE为0.15~0.20μg·m~(-3)),其中100 m和5 km缓冲距离的LUR模型相对较优,在一定程度上表明上海市近地面BC浓度主要受气象要素和交通源的影响.本研究有利于加深对上海市BC浓度空间分布格局及其影响因素的客观认识,可为模拟和预测BC对人类活动和自然环境的响应机制提供科学依据和理论支撑.     

SBR加载不同粒径磁性活性炭对其污泥颗粒化进程的影响机制

在相同序批式活性污泥反应器(SBR)中分别加载1.5 g·L~(-1)的80、140、200、和300目不同粒径的磁性活性炭(反应器编号依次为2、3、4、5号),同时以不投加磁性活性炭的SBR反应器(1号)作为对照组,研究各反应器污泥体积指数(SVI)、粒径分布特征、胞外聚合物(EPS)中胞外蛋白(PN)、胞外多糖(PS)的含量变化规律以及除污性能.结果表明,不同粒径磁性活性炭对污泥颗粒化进程有一定的影响,粒径过大、过小对促进污泥颗粒化进程的强化作用不明显,当磁性活性炭的粒径为140目和200目时,活性污泥很容易以其作为"成核"载体快速形成好氧颗粒污泥,并且形成的颗粒污泥结构紧密,沉降速率快.采用高斯函数分析污泥粒径分布和标准偏差发现,反应器运行的第50 d,3号和4号反应器内污泥平均粒径均达到了780μm以上,明显高于其他反应器,标准偏差分别为318.9μm和362.3μm,两反应器内形成的颗粒污泥粒径较均匀,处理系统较稳定.与此同时,投加不同粒径的磁性活性炭均有利于促进污泥胞外蛋白质PN含量的增加,对胞外多糖PS的含量影响不大;但合适的磁性活性炭粒径(140目和200目)越有利于污泥PN的分泌,颗粒化程度明显的3号和4号反应器的PN/PS比值均高于其他3个反应器.磁性炭基好氧颗粒污泥的形成符合"惰性内核模型".此外,3号、4号反应器对废水TN和TP的去除率分别达到50%和60%以上,均高于其他反应器.     

河流CO2与CH4排放研究进展

河流作为连接海-陆两大碳库的主要通道,其水-气界面二氧化碳(CO_2)与甲烷(CH_4)排放构成全球碳循环的重要环节,对全球气候变暖的贡献不容小觑.明确河流水体CO_2与CH_4产排过程、时空特征以及控制因素是认识河流生态学功能以及其对变化环境响应的重要内容.基于当前河流CO_2与CH_4排放研究进展,构建河流碳排放动力学概念框架(内源代谢、陆源输入),并从全球尺度、区域尺度、流域尺度综述了河流碳排放时空变异性特征以及存在的研究不足.在理解碳排放动力学概念框架和时空变异特征的基础上,构建了河流CO_2与CH_4动力学控制因子分层框架(内部因子:有机质、温度、营养盐;外部因子:水文、地貌、人类活动),深入探讨了河流碳排放的关键影响因素.最后,根据当前研究中存在的不足,提出河流碳排放应将纳入区域陆地碳平衡过程,今后研究重点应包括流域尺度上河流CO_2与CH_4内源产生与陆源输入相对贡献的量化研究、不同界面CO_2与CH_4产生与排放过程研究、高时空分辨率的监测数据的补充以及变化环境与人类活动干扰下河流碳排放的响应过程等,为理解河流生态学过程及生态系统功能提供基础,同时为我国进一步深入开展相关研究提供借鉴.     

南京北郊不同大气污染程度下气溶胶化学组分特征

为了解不同大气污染程度下大气细颗粒物中水溶性化合物和含碳物质的污染特征,使用瑞士万通850 professional IC型色谱仪和Model 2001热光碳分析仪分别对2015年南京北郊冬季清洁、轻/中度污染和重度污染程度下的水溶性离子、OC(有机碳)和EC(元素碳)进行了分析.结果表明,重度污染中PM_(2.5)日平均浓度为清洁天的4.0倍,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种主要二次离子平均浓度则分别为清洁天的6.4、3.1和3.9倍,且它们均以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在于清洁天和污染天中.两种呈酸性的污染天均主要受流动源影响.OC与EC的最高浓度均出现在重度污染天,分别达到49.8μg·m~(-3)和10.3μg·m~(-3).清洁天中SOC平均浓度最低(4.28μg·m~(-3)),但SOC占OC质量分数却高于另外两种污染天(41.14%).通过碳组分丰度值发现燃煤燃烧和汽油车尾气排放是观测期间内碳质颗粒物的共同主要贡献源.     

陕北黄土丘陵区不同土地利用方式下土壤碳剖面分布特征

黄土高原土层深厚,土壤剖面碳存储受土地利用方式影响明显.为探讨不同土地利用方式对深层土壤碳分布的影响,研究了人工经济林地(陕北米脂)、退耕还林地(神木)和防风固沙林地(榆林榆阳区)0~20.0 m土壤有机碳(SOC)和无机碳(SIC)的分布特征和差异.结果表明,在不同土地利用方式下SOC含量:矮化枣树(2.00 g·kg~(-1))未矮化枣树(1.54 g·kg~(-1))柠条林(0.97 g·kg~(-1))退化人工草地(0.81 g·kg~(-1))樟子松林(0.70 g·kg~(-1))荒草地(0.45 g·kg~(-1)),且各剖面之间SOC含量存在显著性差异(P0.05).在不同土地利用方式下SIC含量:矮化枣树(11.66 g·kg~(-1))≥未矮化枣树(11.59g·kg~(-1))柠条林(9.62 g·kg~(-1))退化人工草地(8.07 g·kg~(-1))樟子松林(4.32 g·kg~(-1))荒草地(0.47 g·kg~(-1));人工经济林和退耕还林(草)样地内所有土壤剖面之间SIC含量无显著性差异;人工经济林、退耕还林(草)剖面和防风固沙林地剖面SIC含量存在显著性差异(P0.05).矮化枣树、未矮化枣树、柠条林、退化人工草地、樟子松林和荒草地土壤剖面无机碳密度分别是有机碳密度的6.19、7.71、10.80、10.78、5.91和1.03倍.综上可见,不同土地利用方式之间土壤碳储量存在明显差异,无机碳的含量远高于有机碳.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

南京北郊黑碳气溶胶的来源解析

利用七波段黑碳仪对2015年1~12月南京北郊地区黑碳(black carbon,BC)气溶胶实时监测,并结合黑碳仪模型对该期间内BC进行来源解析,探讨化石燃料排放产生BC(BCff)与生物质燃烧产生BC(BCbb)各自的贡献大小.结果表明,观测期间BC的吸收波长指数(α)和生物质燃烧对BC的贡献百分比(BB)的变化范围都较大但趋势较为一致;冬季α值偏高而夏季α值较低,表明不同季节时间BC来源和强度的差异性.BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%;BC、BCff和BCbb的日变化趋势均呈双峰特征,在07:00~09:00和18:00~21:00左右浓度有最大值;全天中,BCff对BC贡献最大,浓度值约为BCbb的3~5倍;夜晚BC浓度普遍高于白天,其平均浓度值是白天的1.2倍.由浓度权重轨迹分析的结果可知,影响南京北郊地区高浓度BC的源区主要集中在浙江、安徽以及江西和福建等地区.