2017~2018年北京大气PM2.5中水溶性无机离子特征

为探究近年来北京市空气质量持续改善过程中PM_2.5及其中水溶性无机离子（WSIIs）特征,于2017~2018年在北京城区进行了连续1 a的PM_2.5样品采集,对其中9种主要WSIIs进行了全面分析.结果表明,北京市PM_2.5年均浓度为（77.1±52.1）μg ·m^-3,最高和最低值分别出现在春季[（102.9±69.1）μg ·m^-3]和夏季[（54.7±19.9）μg ·m^-3].WSIIs年均浓度为（31.7±30.1）μg ·m^-3,对PM_2.5贡献比例为41.1%,季节贡献特征为：秋季（45.9%） > 夏季（41.9%） > 春季（39.9%） ≥ 冬季（39.2%）.SNA是WSIIs的重要组成,春、夏、秋和冬季在总WSIIs中的占比分别可达86.0%、89.5%、74.6%和73.0%.随温度升高,NO₃^-和SO₄^2-分别呈现出了先升高后降低以及波动性升高的趋势;而当相对湿度低于90%时,2种离子浓度均随相对湿度增加而升高,反映了光化学和液相过程对2种离子组分的贡献差异.随污染加重,WSIIs整体贡献比例大幅升高,且各类WSIIs演化特征各异,其中,NO₃^-浓度和贡献均持续升高,而SO₄^2-和各类源自扬尘的离子组分（Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺）贡献降低.观测期间WSIIs主要来源包括二次转化、燃烧源和扬尘源,对燃煤和机动车的管控是其减排的重要途径.后向轨迹分析表明,源自北京市南部和西部的气团对应着较高的PM_2.5浓度和WSIIs占比,且二次离子贡献显著;而源自西北和北部的气团对应的PM_2.5浓度和WSIIs占比则较低,但Ca²⁺贡献较高.     

2000—2016年珠海市酸雨变化特征及酸雨概念模型

为评估我国酸雨控制效果与发展趋势,利用2000-2016年东亚酸沉降监测网（EANET）的监测数据及同步气象资料,研究了珠海市酸雨变化特征及EANET中国网所有4个城市（珠海、厦门、重庆、西安）的城市降水化学组分特征.利用HYSPLIT后向轨迹聚类和潜在源区PSCF分析方法,研究了珠海市降水气团和酸雨来源,建立了珠海市酸雨概念模型.结果表明：①珠海市酸雨日数与频率呈先增后减趋势,2008年后珠海市酸雨污染程度明显改善,我国酸雨控制效果明显.②沿海城市（珠海、厦门）与内陆工业城市（重庆、西安）降水离子组分区别明显,内陆工业城市酸雨受碱性颗粒物影响较大.③沿海城市（珠海、厦门）酸雨为硫酸-硝酸混合型;内陆工业城市（重庆、西安）酸雨以硫酸型为主,近年有向硫酸-硝酸混合型转变的趋势.④综合酸雨降水HYSPLIT后向轨迹聚类分析与PSCF潜在源区分析结果可建立酸雨概念模型,有助解释酸雨成因.珠海市强酸雨主要受珠海市外的珠三角地区污染物输送影响.     

西安市PM2.5中水溶性离子的季节变化特征

为探究西安市大气PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及来源,本研究采集2017～2018年的PM_(2.5)样品,利用离子色谱仪测定9种水溶性离子(SO~(2-)_4、NO~-_3、Cl~-、F~-、Na~+、Mg~(2+)、NH~+_4、K~+和Ca~(2+))的浓度水平,并对NH~+_4的存在形式分析、氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)以及[NO~-_3]/[SO~(2-)_4]等进行探究.结果表明,西安市PM_(2.5)中水溶性离子主要来自扬尘、燃煤、生物质燃烧和二次生成.Ca~(2+)、SO~(2-)_4、NH~+_4和NO~-_3是西安市大气PM_(2.5)中主要的水溶性离子.相关性分析结果表明,西安市春季NH~+_4不能完全中和SO~(2-)_4,未中和的SO~(2-)_4主要与K~+和Ca~(2+)结合;夏季NH~+_4主要以NH_4HSO_4和(NH_4)_2SO_4的形式存在于大气中;秋季的NH~+_4主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3的形式存在;冬季大气中NH~+_4多以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在.硫氧化率和氮氧化率的年均值分别为0.35和0.16,说明研究期间SO~(2-)_4、NO~-_3的二次生成率较大.[NO~-_3]/[SO~(2-)_4]比值说明西安市春夏季主要受固定源影响,秋冬季主要受移动源影响.     

典型光化学污染期间杭州大气挥发性有机物污染特征及反应活性

在2018年9月14～23日选取了典型光化学污染期间,在长三角重点城市杭州市城区开展大气中挥发性有机物(VOCs)的加密观测.对80个有效样品分析结果表明,观测期间大气VOCs的122种化合物平均体积分数为(59.5±19.8)×10~(-9),含氧化合物(OVOC)是其中最主要的组分.用臭氧生成潜势(OFP)评估大气反应活性结果表明,观测期间OFP平均值为145×10~(-9),其中贡献最大的是芳烃和醛酮化合物.其大气VOCs整体活性水平与丙烯腈相当.运用正交矩阵因子(PMF)模型对VOCs进行源解析后,识别出杭州市大气VOCs的5个主要污染源,分别为二次生成(25.2%)、燃烧及工艺过程(27.2%)、溶剂使用(17.3%)、天然源(9.2%)和机动车排放(21.2%).本研究结果可为深入掌握杭州市VOCs污染特征以及科学制定防控措施提供技术支撑.     

超低排放高湿废气总颗粒物监测方法及燃气电厂实际测试

随着我国燃煤电厂等相关行业超低排放改造的推行,固定源排气中可过滤颗粒物（filterable particulate matter,FPM）与气态污染物的排放水平均显著降低,而可凝聚颗粒物（condensable particulate matter,CPM）的排放却日益受到关注.本研究在全面分析了国内外固定源低浓度FPM排放水平下FPM与CPM的测量方法,并在已有研究和实验探索的基础上,对FPM和CPM的监测方法进行了研究,自行开发建立了适合我国实际的超低排放高湿废气中总颗粒物（total particulate matter,TPM）的直接冷凝采样监测方法,并应用于北京市燃气电厂TPM测量.结果表明,北京市燃气电厂排气中TPM排放水平介于1.98～3.77 mg·m^-3之间,平均排放浓度为2.81 mg·m^-3;而FPM的平均排放浓度仅为0.10 mg·m^-3.燃气电厂颗粒物排放以CPM为主,占TPM的比例高达93.8%～99.2%,平均占比为97.0%;FPM占TPM的比例为0.7%～6.2%,平均占比为3.0%;可过滤的可凝聚颗粒物（filterable condensable particulate matter,CPM-F）的排放水平略高于FPM.     

厦门市船舶控制区大气污染物排放清单与污染特征

以船舶自动识别系统(automatic identification system,AIS)数据,结合大量厦门港口实地调查信息,采用自下而上的动力法对在控制区内航行的船舶进行逐艘计算,得出2018年厦门市船舶控制区大气污染物排放清单,并详细分析了其污染物排放特征及时空分布.结果表明, 2018年厦门市船舶控制区内船舶污染物排放总量共16 413 t,其中进出港船舶污染物排放占82.2%,未进港船舶占17.8%,各污染物中以NO_x的排放量最大,占比达64.2%,不同航行状态下污染物排放量的顺序为停泊巡航低速巡航机动操控锚泊,控制区内船舶的主要污染来源于货船,并以集装箱船的污染物排放量为最大; 1 d中09:00～16:00处于船舶污染物排放高峰期,1 a中以2月的排放量为最低, 3月和5月出现排放峰值;空间特征上各污染物排放高值主要分布于主航道和港区海岸线.     

非超低与超低排放煤电机组启动过程NOx排放特征对比分析

通过采集671台次燃煤火电机组NO_x排放实时监控数据,对非超低排放与超低排放机组总体及相应各等级机组启动过程中NO_x排放特征进行了对比分析.结果表明,非超低排放机组启动阶段NO_x超标率为81.53%,平均超标小时数为2.64 h,平均最大排放小时均值为284.06 mg·m~(-3);超低排放机组启动阶段NO_x超标率为79.86%,平均超标小时数为2.52 h,平均最大排放小时均值为231.61 mg·m~(-3);非超低与超低排放机组总体及相应各等级机组间NO_x超标率和平均超标时长无统计学意义上的差异,但平均最大排放小时均值浓度存在显著差异;非超低排放机组中,除300 MW等级机组平均最大排放小时均值浓度显著低于200 MW等级机组外,其余对比组在超标率、超标小时数及平均最大排放小时均值浓度上均无显著差异;不同等级超低排放机组之间在超标率、超标小时数和最大排放小时均值浓度上都有统计学意义上差异的情况, 600 MW等级机组超标时长控制最优, 1 000 MW等级机组排放浓度控制较好.     

邢台市区道路可悬浮灰尘重金属污染特征及来源识别

为探究工业企业转型城市的道路可悬浮灰尘中重金属的来源特征,在邢台市区采集50份道路灰尘样品,利用X-Ray荧光光谱仪测定可悬浮灰尘中Cr、 Mn、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 As和Pb的含量,采用富集因子法评价重金属的污染水平,利用相关分析、主成分分析和聚类分析判别重金属之间的关系,识别其可能来源.结果表明,Co、 Cu、 Zn和Pb的平均含量是其相应河北省土壤背景值的2倍以上.富集因子评价结果显示,邢台市道路可悬浮灰尘中Co、 Cu、 Zn和Pb整体呈现中度富集,Ni、 As、 Cr和Mn无富集或轻微富集.综合样品中各重金属元素的含量特征与多元统计分析结果,邢台市区道路可悬浮灰尘中Cr、 Mn和Ni主要来源于自然和工业混合源,Zn、 Pb和Cu来源于交通和燃煤源,As来源于自然源,Co主要受工业活动的影响.     

剑湖沉积物、间隙水、鱼体砷汞分布及风险评价

为了解剑湖沉积物、间隙水、鱼体中砷（As）和汞（Hg）含量特征,评价其风险,使用双道原子荧光光度计测定了剑湖表层沉积物、间隙水、鱼体中As和Hg含量,并利用潜在生态风险指数法、目标危险系数法、致癌风险指数等评价了其风险状况.结果表明：①剑湖表层沉积物中As、Hg平均含量分别为（12.62±0.66）mg·kg^-1和（0.050±0.002）mg·kg^-1,As含量呈东高西低的分布特征,Hg含量呈北部高、中南部湖区低的分布特征.剑湖流域内农地对剑湖As含量影响较大,流域煤炭开采与堆积、水泥加工对剑湖Hg含量分布影响较大.②间隙水中As、Hg平均含量分别为（0.64±0.03）μg·L^-1和（0.020±0.001）μg·L^-1,As含量在湖区内呈东高西低的分布特征,Hg含量最高值出现在湖心区.③6种鱼体中As、Hg含量平均值分别为（0.21±0.04）mg·kg^-1和（0.020±0.003）mg·kg^-1,两者分布在食性方面均呈现杂食性>草食性特征,在活动范围上呈底栖 > 中层 > 上层特征.④据相关性分析可知,As、Hg各自在间隙水和表层沉积物中的含量呈显著正相关（r>0.5,p<0.01）,6种鱼体As、Hg含量也呈显著正相关（r=0.92,p<0.05）.⑤沉积物样品中As均为轻微风险,Hg元素除部分样点（19.35%）为中度风险外其余为轻微风险,因此,需要对Hg进行重点防控.剑湖所选食用鱼体目标危险系数值均小于1,表明其不会对人类健康造成潜在非致癌危害;剑湖鱼体As元素存在一定的潜在致癌风险,但尚在人体可接受范围内.     

数据清洗对污水处理厂生物建模可靠性影响研究

为应对污水处理厂出水水质要求的不断提升,通过生物建模技术降低污水处理厂碳源、除磷药剂投加量,实现达标排放同时降低运营成本已成为必要手段.然而,数据质量是影响模型可靠性的关键因素.为提高建模数据质量,本研究在生物建模过程中提出了系统性3步清洗方法：统计分析法标定可疑数据;物料平衡计算法剔除大误差并闭合流量平衡;污泥特征分析法修正污泥组分.应用该方法成功对天津宁河芦台桥北污水处理厂2019年1—7月历史水质数据、SCADA在线流量数据及补充采集的3日水质数据实现有效的清洗,并完成基于Biowin-ASDM活性污泥模型的生物建模案例研究.通过与直接利用原始数据进行模拟拟合的对比结果表明,应用清洗后的数据进行建模可有效提升模型可靠性,不但校正参数趋于合理,更可实现生化段主要污染物TSS、TCOD、TN、TP去除率的模拟误差≤3%.