水体底泥及岸边土壤有机无机复合体对磷吸附特征对比

以长春市新立城水库底泥及岸边土壤为研究对象,利用平衡吸附法研究底泥、土壤及二者有机无机复合体(砂粒、粉粒和粘粒)对磷的吸附热力学和动力学特征,并探讨底泥和土壤各级复合体对磷的吸附贡献,以期探明底泥和土壤对磷的富集规律.结果表明,底泥和土壤对磷的吸附热力学均符合Langmuir方程和Freundlich方程,且底泥对磷的理论最大吸附量约是土壤的3倍.底泥及土壤粘粒复合体对磷的吸附热力学符合Langmuir方程和Freundlich方程,粉粒及砂粒复合体对磷的吸附符合Henry方程.粘粒复合体对磷的吸附量均大于粉粒复合体,而粉粒复合体均大于砂粒复合体.底泥及土壤粘粒复合体对磷的吸附贡献约为60%,粉粒复合体对磷的吸附贡献稍大于砂粒复合体的吸附贡献.底泥、土壤及二者有机无机复合体对磷的吸附动力学符合一级动力学方程、Elovich方程和双常数方程,且均在24 h以内达到吸附平衡.研究结果表明,底泥与岸边土壤对磷的吸附具有相似的规律,且底泥及其复合体对磷的吸附能力均大于土壤,说明若磷素由于地表径流等因素由土壤进入到水体中,底泥对磷会有较强的吸附净化作用,即某种意义上底泥为河流磷素有效的"汇".     

氮添加对生长季寒温带针叶林土壤有效氮和酸化的影响

基于低剂量、多形态的N添加控制实验,以大兴安岭寒温带针叶林为研究对象,通过长期持续的原位增N处理,测定了2010年、2012年和2013年生长季初期(5月)和生长旺季(8月)0~10 cm土壤有效氮(NH+4-N和NO-3-N)含量以及土壤p H值.结果表明,生长季初期和生长旺季土壤有效氮均以NH+4-N为主,NO-3-N含量较低,其中NH+4-N含量占无机氮含量的96%以上.随着增N时间的延长,同生长旺季相比,增N对生长季初期0~10 cm土壤NH+4-N影响较为明显,且主要受施N类型影响.与此相反,生长旺季0~10 cm土壤NO-3-N含量高于生长季初期.N输入对生长季初期和生长旺季土壤NO-3-N影响较为明显,且低N处理更倾向于促进0~10 cm土壤NO-3-N的富集.随着时间的延长,土壤NH+4-N和NO-3-N对增N的响应都由前期的不显著向后期的显著转变.增N对生长季初期和生长旺季0~10 cm土壤p H值影响显著,其中低N处理的土壤和生长旺季阶段土壤p H值相对较低.随着增N时间的延长,土壤p H值对增N的响应也由前期的不显著向后期的显著转变.长期持续的增N处理已经使大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤产生了明显的酸化.     

多胺功能化介孔炭对Pb（Ⅱ）的吸附动力学与机制

采用硝酸氧化和乙二胺聚合在微波辅助磷酸活化中孔蔗渣基介孔炭孔道内修饰了含氮多胺基团,制备了多胺功能化生物质炭材料AC-EDA,分析了溶液pH、初始浓度和吸附时间等参数对材料吸附Pb(Ⅱ)影响,探讨了其动力学吸附行为与吸附机制.结果表明,多胺功能化炭材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)有较好的吸附效率,5 min内可达饱和吸附量的70%;酸性条件下,增大溶液pH有利于Pb(Ⅱ)吸附;材料AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附位能量存在差异化,在吸附初始阶段,吸附速率由颗粒内扩散控制,中后期主要由膜扩散控制;准二级方程能很好地描述多胺功能化炭材料对Pb(Ⅱ)的吸附动力学行为.AC-EDA对Pb(Ⅱ)的吸附是自发的吸热反应过程,提高温度对铅(Ⅱ)离子吸附有促进作用;D-K-R吸附能>11 kJ·mol-1,表明化学反应在Pb(Ⅱ)吸附过程中起主导作用;吸附Pb(Ⅱ)前后的AC-EDA材料XPS图谱表明,多胺基团参与了吸附反应,是材料高效吸附Pb(Ⅱ)的重要因素.     

疏勒河上游地表水水化学主离子特征及其控制因素

在系统收集了疏勒河流域上游河水、地下水、降水和冰雪融水水样的基础上,综合运用描述性统计、Gibbs图和Piper阴阳离子三角图等方法,对疏勒河上游地表水中主离子组成特征及其控制因素进行了分析.结果表明,流域内不同水体(大气降水、河水和地下水)之间的主离子组成以及水化学类型差异显著.河水TDS的变化范围为51.7~432.3 mg·L-1,平均值为177.7 mg·L-1;河水中阳离子Ca2+、Mg2+的百分比为45%和31%,优势阴离子为HCO-3,占阴离子总量的75%,河水的水化学类型主要为HCO-3-Ca2+-Mg2+型;河水中主离子浓度值介于大气降水和地下水之间,并且十分接近地下水浓度,说明地表水同时受大气降水和地下水补给并主要依靠地下水补给;地表水样品的水化学组成落在Gibbs分布模型的中翼偏左端,表明研究区的水化学离子组成受到岩石风化作用和蒸发结晶作用的共同影响,且岩石风化作用对水化学离子组成的影响更加显著.     

酸性条件下Ti（Ⅳ）催化O3/H2O2降解邻苯二甲酸二甲酯

研究了酸性条件下O3、O3/H2O2、Ti(Ⅳ)/O3和Ti(Ⅳ)/O3/H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的效能.结果表明,在初始pH为2.8条件下,Ti(Ⅳ)/O3/H2O2体系对DMP的降解效率,矿化程度和臭氧的利用率都明显优于其他3种氧化体系.相同条件下O3、O3/H2O2、Ti(Ⅳ)/O3和Ti(Ⅳ)/O3/H2O2降解DMP的一级表观速率常数分别为3.96×10-4s-1、9.54×10-4s-1、1.07×10-3s-1和6.41×10-3s-1.与单独臭氧化相比,Ti(Ⅳ)/O3/H2O2体系臭氧的利用率约可提升6.51%.优化实验表明,本实验条件下Ti(Ⅳ)的最佳浓度为1.4 mg·L-1,H2O2最佳投加量为10 mg·L-1.结合气质联用(GC/MS)与离子色谱(IC)的分析结果,对Ti(Ⅳ)/O3/H2O2降解DMP的可能反应途径进行了初步的解析.     

桑沟湾溶解态无机砷的分布、季节变化及影响因素

作为一种化学形态有变的有毒类金属元素,砷在水环境中的生物地球化学行为被越来越多的学者所重视.利用氢化物发生-原子荧光光谱法(HG-AFS)对2011年4月、8月、10月和2012年1月航次桑沟湾总溶解态无机砷(TDIAs,[TDIAs]=[As5+]+[As3+])和亚砷酸盐(As3+)的含量进行了测定.结果表明,4个航次中TDIAs的浓度范围分别为3.4~12.4、8.9~16.9、14.7~21.3和13.8~21.9 nmol·L-1,As3+的浓度范围分别为0.3~2.1、0.4~3.8、1.8~4.0和0.3~2.9 nmol·L-1.春、夏季桑沟湾TDIAs的浓度低于秋、冬季,高值出现在湾口和河口区.春、冬季As3+的含量低于夏、秋季,As3+与TDIAs的比值在夏季达到最大值.桑沟湾TDIAs平均浓度为13.9 nmol·L-1±4.7 nmol·L-1,低于美国环境保护署水质标准.根据我国地表水环境质量标准,桑沟湾属于一级水质,这表明桑沟湾未受到明显的人为污染.桑沟湾春、夏季TDIAs的浓度低于与之相邻的爱莲湾和俚岛湾,水文环境和陆源输入的差异是造成这种现象的主要原因.影响桑沟湾TDIAs分布的主要因素包括河流的输入、与黄海的交换以及生物活动的清除,其中养殖活动的影响尤为显著.养殖生物对砷的富集作用可能会带来潜在的生态危机和食品安全问题,需要相关部门加以重视,确保桑沟湾养殖产业的平衡发展.     

还原共沉淀法制备Fe-Ti复合氧化物及其吸附水中As(Ⅴ)的研究

采用还原-共沉淀法制备了无定型纳米复合Fe-Ti氧化物(FFT)吸附剂,并研究其对水中低浓度As(Ⅴ)的去除性能.XRD表征结果表明,制备的纳米FFT物相为无定型,BET比表面积达325.3 m2·g-1,计算得到的BJH吸附平均孔径为2.46 nm(4V/A),颗粒分布均匀.同时,考察了纳米FFT吸附As(Ⅴ)的动力学、热力学、吸附等温线,以及温度、水中共存离子对其去除As(Ⅴ)的影响.结果发现,纳米FFT对As(Ⅴ)的吸附符合拟二级动力学模型,计算出的孔道扩散系数DP在10-11~10-13cm2·s-1之间,显示孔扩散是速率限速步骤.Langmuir、Freundlich和DubininRadushkevich(D-R)吸附等温式均可较好地拟合吸附行为,低浓度下Langmuir吸附模型计算出的Qm达到26.46 mg·g-1.最后,研究了地下水中常见的共存离子对吸附的影响,发现Ca2+、Mg2+能够促进吸附,H2PO-4和HCO-3则明显抑制吸附过程.     

基于CMAQ模型的大连市大气氮湿沉降模拟研究

为了探讨大连市大气氮氧化物湿沉降的污染特征,通过监测站采集2012年内大连市的雨水样品,分析了氮氧化物的沉降浓度及沉降规律.同时,采用CMAQ模型MM5气象模式对大连市大气氮湿沉降进行了模拟研究,并在相关模拟模型的预报因子中增加氮氧化物污染源动态变化信息进行修正.结果表明:大连市大气氮湿沉降中硝酸根离子的平均当量浓度值为71.73μeq·L-1,铵根离子为98.91μeq·L-1;大连大气中氮氧化物沉降当量浓度随季节变化明显,且不同时期波动显著.CMAQ模型的模拟结果与实测数据相比存在偏差;经修正后模型模拟的结果更加逼近观测值,充分说明利用该修正模型在一定程度上修正了源清单不确定性对模拟结果造成的影响,利用修正后模型进行模拟具有可靠的准确性与可行性,可为大连市环境影响评估及控制效益评价提供科学依据.     

镁离子对氧化亚铁硫杆菌生物合成次生铁矿物的影响

通过摇瓶实验,在Mg2+分别为48,4.8mg/L,其他元素组成与9K液体培养基一致的体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成次生铁矿物.考察了Mg2+含量对生物合成次生铁矿物体系pH值、氧化还原电位(ORP)、Fe2+氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相及矿物晶体尺寸的影响.结果表明,经过48h培养,Mg2+浓度为48,4.8mg/L生物成矿体系pH值分别从原来的2.50降低至2.30,2.19,ORP分别从初始259mV增加至269mV,276mV.两体系Fe2+氧化率培养至第48h均达到100%,然而两体系总Fe沉淀率及矿物形态及却不尽相同.Mg2+浓度为48mg/L生物成矿体系,总Fe沉淀率为23.7%,次生矿物紧密粘附于三角瓶底部.而Mg2+浓度为4.8mg/L生物成矿体系,总Fe沉淀率达到32.2%,次生矿物却均匀分散于溶液中.两体系合成次生铁矿物均为黄铁矾与施氏矿物共存的混合物,Mg2+含量4.8mg/L体系合成黄铁矾单个晶体长度(~1.60μm)约为Mg2+含量48mg/L体系的1.2倍.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.