Pt负载暴露(001)晶面Bi2WO6催化剂合成及光催化性能

通过水热法制备了暴露（001）晶面的Bi₂WO₆纳米片,利用光还原法将Pt纳米颗粒负载于其表面.选择苯甲醇氧化和罗丹明B（RhB）降解为探针反应,评价了催化剂的光催化性能.在苯甲醇氧化实验中,Pt负载暴露001晶面的Bi₂WO₆样品的苯甲醇转化率为20.7%,约为未负载样品的2倍.在RhB降解实验中,Pt负载样品在光照40min后对RhB的矿化率可达81.1%,而未负载样品RhB矿化率仅为55.8%,表明Pt负载样品具有更优的降解速率和矿化能力.催化剂性能的提升归因于高能晶面暴露和Pt负载的协同作用.Pt纳米颗粒的负载作为助催化剂增加了催化剂表面的活性位点,同时提高了晶面光生电子空穴对的分离和迁移效率.     

CeO2形貌结构对催化湿式空气氧化苯酚性能的影响

采用水热法、沉淀法和溶胶凝胶法制备了3种不同形貌的CeO₂催化材料,并将其用于湿式空气氧化苯酚水溶液过程中,探讨了CeO₂形貌结构对催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响.采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）等手段对CeO₂催化材料进行了表征.结果表明,水热法制备的CeO₂催化材料表现出较好催化性能,主要原因是水热法合成的CeO₂呈现交错的纳米棒状结构,主要暴露（220）晶面,且沿着（220）晶向生长.在反应温度为200℃、空气压力为2MPa、苯酚初始浓度500mg/L的条件下,最终（240min）COD的去除率为95.5%.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

基于FY-4A卫星数据反演气溶胶光学厚度及分析应用

风云四号A星（FY-4A）是我国新一代静止气象卫星,多通道扫描成像辐射计（AGRI）是风云四号静止气象卫星的主要载荷之一.为探究FY4A数据用于气溶胶光学厚度（AOD）反演的可行性,基于FY-4A/AGRI数据,利用暗像元算法对2019年2月23~26日及10月27~30日京津冀地区AOD进行反演研究,并与AERONET地基观测AOD数据进行了对比分析.结果表明,基于FY-4A数据及构建响应函数库,通过暗像元方法能较好的反演出京津冀地区气溶胶空间分布;AOD主要的高值区体现在京津冀中南部地区并向周边郊区逐渐降低,在AOD值较大时此特征较为明显;将反演值与同期AERONET地基观测数据对比验证,相关系数达到0.869,均方根误差为0.221,表明AOD反演值与观测值吻合较好,FY-4A卫星数据反演AOD具有一定可行性.     

秸秆还田方式对东北农田土壤NH3挥发和N2O排放的影响

秸秆还田是有效利用资源、增加土壤有机质含量和培肥地力的有效措施,但也会影响土壤NH₃挥发和N₂O的排放.探索不同秸秆还田方式对NH₃挥发和N₂O排放的影响对于减少土壤氮素损失和保护生态环境具有重要意义.采用田间小区试验,利用Los Gatos Research（LGR）超便携NH₃分析仪和密闭式静态箱-气相色谱法探究不同秸秆还田方式下土壤NH₃挥发和N₂O排放的特征,试验设4个处理（覆盖还田,即表面覆盖玉米秸秆,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为JG0-0;常规还田,即秸秆与0~20 cm土壤混合,20~40 cm土壤扰动后填回,记为JG0-20;深还田,秸秆与20~40 cm土壤混合,0~20 cm土壤挖出后填回,记为JG20-40;对照处理,即无玉米秸秆还田,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为CK）.结果表明:①相比于CK,不同秸秆还田方式均显著降低了土壤NH₃挥发量,增加了土壤N₂O排放量.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下土壤NH₃累积排放量分别减少了12.38%、9.87%和5.73%;土壤N₂O累积排放量分别增加了30.19%、82.82%和36.53%,其中JG0-0和JG20-40处理之间无显著性差异.②JG20-40处理下玉米产量显著高于其他处理,比CK增加了23.15%,JG0-0处理下玉米产量高于CK和JG0-20处理,但并未达到显著水平.③对于NH₃和N₂O这两种气体的总累积排放量,各处理间均达到显著性差异.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下NH₃和N₂O总累积排放量分别增加了16.67%、52.08%和22.92%.④不同秸秆还田方式下的氮素气态损失率均高于CK,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下氮素气态损失率分别比CK增加了17.50%、52.50%和22.50%.因此,综合考虑土壤NH₃挥发量、N₂O排放量和玉米产量等因素,JG0-0处理优于JG20-40、JG0-20处理.      

新型Fe3O4@α-MnO2活化过一硫酸盐降解水中偶氮染料

采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe₃O₄@α-MnO₂复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄^-·）氧化降解偶氮染料活性黑5（RBK5）.采用透射电子显微镜（TEM）,X射线粉末衍射仪（XRD）和振动样品磁强计（VSM）对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO₂包覆Fe₃O₄形态的Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂活化PMS与单一的Fe₃O₄和α-MnO₂活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe₃O₄@α-MnO₂催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min^-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe₃O₄@α-MnO₂/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO₄^-·.     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

普伐他汀的光催化降解性能及机理研究

通过水热法合成Bi₂WO₆,并利用XPS,XRD,BET,UV-Vis和SEM等方法对样品进行了表征;通过光催化性能实验考察了Bi₂WO₆投加量,溶液pH值对普伐他汀（PR）降解效果的影响;通过自由基捕获实验及中间产物的鉴定探明了Bi₂WO₆光催化降解PR过程的主要活性自由基,中间产物及降解机理,并采用发光细菌急性毒性试验评估了PR降解前后的毒性.结果表明,所制备的Bi₂WO₆是由大量纳米片组成的正交晶系花瓣状微球,各元素物质的量比为Bi：W：O=2.5：1：6.7,比表面积为26.67m²/g,带隙能为2.74eV;光催化性能结果表明,对于10mg/L PR,当溶液pH=6.5,Bi₂WO₆投加量为0.4g/L时降解效果最佳,降解率可达80.6%,矿化度为40.2%;自由基捕获实验结果表明降解过程中h⁺起主要的氧化作用,·OH和·O₂^-的氧化起辅助作用.基于活性自由基和中间产物的鉴别结果提出了Bi₂WO₆光催化降解PR的机理,即以h⁺为主,·OH和·O₂^-为辅联合攻击PR分子中C－C键,C＝C双键,酯键等化学键,进而将其分解为易降解小分子有机物.另外,毒性测试结果表明PR经光催化降解后的小分子产物与PR原液相比毒性并没有增强.     

碳量子点掺杂氮化碳提高的光电化学阴极保护性能研究

目的研究g-C_3N_4/C-Dots-M复合材料的光电化学阴极保护性能。方法采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外可见漫反射光谱技术对样品的晶体结构、微观形貌和光吸收性能进行表征。通过电化学测试可见光照射下g-C_3N_4/C-Dots-M复合材料光电极偶联316L不锈钢后的光电化学阴极保护电流密度和电位变化曲线,研究材料的光电化学阴极保护性能。结果可见光照射下,该偶联体系的光致混合电位下降至-0.43 V(vs. Ag/AgCl),光电化学阴极保护电流密度达到4.3μA/cm。结论得益于碳量子点优异的电子传导特性,g-C_3N_4/C-Dots-550复合材料的光电化学阴极保护性能比纯g-C_3N_4的明显增强。该复合材料在光电化学阴极保护方面展现了较大的应用潜力。     

纳米TiO2/CNTs复合材料的制备及其光学性质

TiO2在碳纳米管上的复合材料可以增加材料的光催化性能,已成为新的研究热点.本文采用低温液相法成功地合成了TiO2/CNTs复合材料,并用TEM、XRD和UV-vis对材料进行了表征,结果表明,TiO2很好地分散在CNTs上,具有显著的催化效果,有很好的应用前景.