Enzyme-electrolytic degradation of dichloromethane: Efficiency, kinetics and mechanism

Enzymatic electrolysis cell(EEC) has advantages over microbial electrolysis cell(MEC) due to the needless of microbe inoculation and high-efficiency of enzymatic reaction. In this study, an EEC was first applied to achieve the effective degradation of halogenated organic pollutants and dichloromethane(CH_2Cl_2) was utilized as a model pollutant. The results indicate that the degradation efficiency of CH_2Cl_2 after 2 hr reaction in the EEC was almost100%, which was significantly higher than that with enzyme(51.1%) or current(19.0%). The current induced the continuous regeneration of reduced glutathione(GSH), thus CH_2Cl_2 was degraded under the catalysis of GSH-dependent dehalogenase through stepwise dechlorination, and successively formed monochloromethane(CH_3Cl) and methane(CH_4). The kinetic result shows that with a current of 15 mA, the maximum specific degradation rate of CH_2Cl_2(3.77 × 10~(-3) hr~(-1)) was increased by 5.7 times. The optimum condition for CH_2Cl_2 dechlorination was also obtained with pH, current and temperature of 7.0, 15 mA and 35°C,respectively. Importantly, this study helps to understand the behavior of enzymes and the fate of halogenated organic pollutants with EEC, providing a possible treatment technology for halogenated organic pollutants.     

检测水中有机磷农药的酶传感器

采用丝网印刷技术制作厚膜型电极,通过交联法将乙酰胆碱酯酶固定在电极上,开发快速检测水中有机磷农药的酶传感器.采用循环伏安法对电极所做的检测结果表明电极彼此间的差异在10%以内,具有较好的一致性.通过在交联剂、酶和底物等方面优化传感器的工作参数,确定了戊二醛、酶和底物的浓度分别为0.2%、0.5 mg/mL和10 mmol/L时,传感器响应最好.在交联固定酶的情况下,根据酶活受到有机磷抑制的原理,采用时间-电流法对特丁硫磷和对硫磷进行了检测.结果表明:这2种有机磷的检测限都可以达到1 ng/mL,线性区间1～10 000ng/mL.在物理吸附固定酶的情况下,采用循环伏安法对特丁硫磷进行了检测.结果表明:采用循环伏安法检测的灵敏度比采用时间-电流法的灵敏度要高.     

电极构型对空气阴极生物燃料电池发电性能的影响

在空气阴极生物燃料电池(ACMFC)中,从阴极扩散进入阳极的氧气能够被兼性微生物作为电子受体还原,进而导致电子损失严重.本研究利用葡萄糖作底物,对2种不同电极构型的空气阴极生物燃料电池ACMFC1和ACMFC2的功率输出和电子回收进行了比较研究.结果表明,ACMFC1的内阻为302.14Ω,阳极电位为-323mV,最大功率密度为3 070 mW/m³;ACMFC2的内阻为107.79Ω,阳极电位为-442mV,最大功率密度达到9 800 mW/m³.在间歇条件下,ACMFC2可以连续运行220h,电子回收率为30.1%;而ACMFC1只能运行不到50h,电子回收率为9.78%.因此,合理的设计空气阴极生物燃料电池电极构型可以减小内阻,增大电池电动势进而增大功率输出,提高电子回收率.     

Copper complexation by tannic acid in aqueous solution

The speciation of titrated copper in a dissolved tannic acid (TA) solution with an initial concentration of 4 mmol organic carbon (OC)/l was investigated in a nine-step titration experiment (Cu/OC molar ratio = 0.0030–0.0567). We differentiated between soluble and insoluble Cu species by 0.45 μm filtration. Measurements with a copper ion selective electrode (ISE) and diffusive gradients in thin films (DGT) were conducted to quantify unbound Cu(II) cations (‘free’ Cu) and labile soluble Cu complexes. For the DGT measurements, we used an APA hydrogel and a Chelex 100 chelating resin (Na form). Insoluble organic Cu complexes (>0.45 μm) was the dominant Cu species for Cu/OC = 0.0030–0.0567 with a maximum fraction of 0.96 of total Cu. At Cu/OC > 0.0100, Cu-catalysed degradation of aggregate structures resulted in a strong increase of free Cu and (labile) soluble Cu complexes with a maximum fraction of 0.28 and 0.32 of total Cu, respectively. Labile (i.e. DGT-detectable) soluble Cu complexes had a relatively high averaged diffusion coefficient (D) in the APA hydrogel (3.50 × 10⁻⁶– 5.58 × 10⁻⁶ cm² s⁻¹).     

废水中甲基橙的电化学降解

以FTO导电玻璃作为阳极、石墨电极作为阴极电解模拟甲基橙废水,优化了工艺条件,并对甲基橙的降解机理进行了初步探究。实验结果表明,在NaCl投加量5 g/L、电压8 V、废水pH 6、初始甲基橙质量浓度6.0 mg/L的优化条件下电解30 min,废水的脱色率达91.3%,COD降低了62%。机理研究结果表明,电解产生的羟基自由基与甲基橙发生氧化还原反应,破坏了甲基橙的显色基团,使其内部某些化学键发生断裂,从而达到脱色的目的。     

三维电极电Fenton氧化法处理染料废水

采用三维电极电Fenton氧化法处理实际染料废水,探究了染料废水处理效果的影响因素。实验结果表明：以钌铱镀层钛电极为阳极、不锈钢板为阴极、粉末活性炭为颗粒电极,在粉末活性炭投加量为2.0 g/L、电流密度为0.5 mA/mm²、极板间距为3 cm、pH为2.0、硫酸亚铁投加量为0.50 g/L的最优工艺条件下,反应2 h后COD、TOC、氨氮、色度的去除率达到最大,分别为62.80%、41.15%、42.48%和95.00%;粉末活性炭作为颗粒电极可使染料废水COD去除率提高18个百分点;重复使用10次的处理效果与第2次基本持平。     

RuO_2-IrO_2/Ti阳极电催化降解偶氮染料甲基橙模拟废水

以自制Ti基Ru O2-Ir O2镀层形稳电极为阳极,采用电催化氧化处理偶氮染料甲基橙模拟废水。以硫酸钠为支持电解质,在自然p H条件下分别考察了电解时间、电极间距、电流密度和电解质浓度等因素对甲基橙去除率的影响,并分析其原因。实验结果表明,在自然p H、电极间距为1.0 cm、电流密度为30.0 m A/cm2、电解质硫酸钠浓度为20.0 g/L、电解1.0h,甲基橙去除率高达90.0%以上。因此,电催化氧化法作为一种高效、简便的染料废水处理技术,具有一定的应用潜力。     

PVA-SbQ固定叶绿体及其生物传感器在检测除草剂中的应用

聚乙烯－苯乙烯吡啶（PVA－SbQ）是一种新的光敏聚合物，在紫外光诱导下形成大分子网状结构，电镜照片显示PVA－SbQ固定的新鲜菠菜叶绿体－20℃贮存6mo后，内，外膜结构完整，类囊体膜排列整齐，还原DPIP的能力保留50％，将叶绿体膜固定在铂电极上，制成生物传感器，在含0．035H2O2的50mmol L^-1,pH7.4Tris-HCl缓冲液中，25℃条件下用示差脉冲伏安法检测除草剂，在0－1.0 μg/L浓度范围，百草枯，敌草隆，扑草净和阿特闰津具有较好的线性关系。图6参29     

高浓度苯酚在石墨电极上电解特性的研究

研制了数据在线采集记录系统对高浓度苯酚在石墨电极上电解过程的循环伏安行为进行了研究。采用连续循环伏安法考察了体系电解的特点,并考察了支持电解质、扫描速率、苯酚的浓度对反应体系的影响。结果表明:峰电流密度与扫描速率的平方根及苯酚浓度呈线性递增关系,支持电解质的添加量在苯酚电解过程存在最佳值,多次扫描过程中峰电流密度有下降趋势。实验推断电解效率下降是由于电极表面被聚合物污染导致,这一现象对电解处理有机物种的系统控制过程具有重要意义。     

气体扩散电极制备及其对苯酚降解效果的研究

以质量比9∶1的活性炭和乙炔黑制备气体扩散电极,着重研究电流密度、pH值、曝气量等因素对H2O2产生量的影响.结果表明:pH值在较大范围内均适用;电流密度控制在50～75 mA/cm2,曝气量确定为5 L/min时,反应产生H2O2较多.另外,利用该气体扩散电极做阴极,石墨电极做阳极,以Na2SO4为电解质,研究了电解时间、电流密度、pH值、初始苯酚浓度、曝气量等因素对苯酚降解效果的影响.结果表明:在电流密度为75 mA/cm2、曝气量为5 L/min、初始pH=3的条件下,当苯酚的初始浓度为80 mg/L时,1 h后其去除率达77%.