有机质胶体对卡马西平在多孔介质中迁移影响模拟实验

有机质胶体与有机污染物的相互作用会影响污染物在多孔介质中迁移转化等环境行为.为研究有机质胶体对药物和个人护理品(PPCPs)在土壤环境中迁移的影响,本实验以卡马西平(CBZ)为目标污染物,用商用腐殖酸制备有机质胶体,分别选择石英砂、标准土和野外所取土样为研究介质,通过室内土柱模拟实验探究有机质胶体存在时污染物在多孔介质中的迁移行为.结果表明,描述一维溶质运移的两点化学非平衡模型能够较好模拟CBZ在各介质土中的运移过程,说明污染物运移过程中与介质间发生了化学非平衡吸附作用;石英砂柱中加入胶体后,对CBZ的吸附过程无明显影响,但在解吸时阻滞因子及滞留量变小,可见胶体与石英砂间作用微弱,解吸过程中胶体与污染物结合形成复合体后对污染物有增溶作用;胶体存在时,标准土和自然土对CBZ的吸附量和迁移阻滞强度均明显大于石英砂,其中有机质及黏土矿物的作用最为明显,有机质中的低能/高能吸附位点以及黏土矿物极性表面均能够固定污染物;由于有机质含量较高,自然土对CBZ在吸附-解吸过程中的阻滞截留强度大于标准土.针对本实验中CBZ的迁移情况,提出了疏水性有机污染物在含有机质胶体土壤中的迁移过程中各种作用的概念模型.     

两种不同的地下水污染风险评价体系对比分析:以北京市平原区为例

地下水污染风险评价对地下水的污染防治区划及合理开采利用地下水资源具有重要意义.目前国际上最具代表性的评价体系包括UN体系和WP体系.两种体系基础要素均包括地下水固有防污性能、含水层富水性、地下水水质、地下水源保护区和污染负荷,但是5个基础要素的组合方式不同.为探讨两种体系评价结果的差异性及造成差异性的原因,对北京市平原区地下水分别采用UN体系和WP体系进行污染风险评价,将评价结果进行对比分析.结果表明,UN体系和WP体系存在明显差异,2种体系的评价等级空间分布趋势相似,均符合实际情况,但是同等级覆盖范围差异较大;并且评价体系构成的层次问题、评价要素的叠加规则及评价过程中运用的分级方法都可能对UN体系和WP体系的地下水污染风险评价结果造成影响.UN体系和WP体系评价方法都适用于平原区的地下水污染风险评价,但是2种评价体系考虑的侧重点不同.     

纳米乳化油强化硝酸盐反硝化产气变化研究

为探究纳米乳化油原位修复硝酸盐污染地下水过程中产气对含水介质渗透性的影响,以硝酸盐为目标污染物,采用活性污泥滤液接种,分别以纳米乳化油、吐温80和司盘80为碳源开展硝酸盐降解批实验研究,探讨和评估硝酸盐降解及降解过程中的产气情况.结果显示,纳米乳化油、吐温80和司盘80均能促进硝氮的降解,在实验的100d内,共完成7个周期硝酸盐氮的有效去除,总去除率分别为79.5%、63.8%和68.8%.在硝酸盐氮降解过程中,受厌氧发酵和反硝化作用的影响,各反应体系中均有气体生成,只有活性污泥反应体系中主要产气成分是CO₂,未加碳源和分别加3种碳源的4个反应体系（都添加活性污泥和硝酸盐）中主要产气成分是CO₂、N₂.其中,添加纳米乳化油的反应体系U型管产气量最大,为47.73mL;受碳源厌氧发酵的影响,添加司盘80反应体系总产气量最大,为205.34mL.纳米乳化油反应体系次之,吐温80反应体系最小.根据三氮的变化,结合纳米乳化油反应体系理论与实际产气对比显示,在纳米乳化油强化硝酸盐反硝化过程中,18.8%纳米乳化油厌氧发酵产生CO₂,95.4%硝氮反硝化生成N₂.     

TDS对制备纳米乳化油稳定性影响的实验研究

为有效评估地下水中溶解组分对制备纳米乳化油的潜在影响,通过人工模拟配制天然地下水开展地下水TDS对制备纳米乳化油稳定性影响的批实验研究.分别采用动态光散和多重光散技术表征TDS影响下纳米乳化油粒径、背散射光通量、光子自由程以及峰厚度等指标的动态变化,以此来反映TDS对制备纳米乳化油稳定性的影响.结果显示:在TDS浓度为300、500和1000 mg·L^-1 的情况下,TDS对纳米乳化油稳定性起到正向作用.反映纳米乳化油整体稳定性的TSI随TDS增大呈现先增大后减小的趋势,相较于空白样稳定性分别提高了68.1%、55.6%和14.3%,其中300 mg·L^-1 的样品稳定性最好.依据局部TSI、背散射光强度、峰厚度和光子自由程的变化进行局部稳定性分析,识别出纳米乳化油的不稳定性主要受顶部不稳区和底部不稳区的影响.纳米乳化油顶部不稳区的不稳定性主要影响因素为液滴上浮、聚并,具体表现为体积分数增大,液滴粒径增大;而底部不稳区受上浮影响引起的纳米乳化油体积分数减小是其不稳的主要原因.进一步分析表明,TDS降低了纳米乳化油的布朗运动速率.相比于空白样,实验设计的TDS(300、500和1000 mg·L^-1)对纳米乳化油的上浮现象和液滴的聚并现象起抑制作用,并随浓度增大逐渐减弱. 300 mg·L^-1的样品对两种不稳定因素分别减轻了88%和87.7%.因此,适宜的地下水TDS可以减弱布朗运动,降低上浮现象和聚并现象,从而对纳米乳化油的稳定性起正向作用,有利于纳米乳化油在多孔介质中的迁移.     

潮白河再生水生态补给河道区浅层地下水氮转化

再生水与天然地下水水质存在差异,利用再生水生态补给河道区可能会带来环境风险.引温济潮工程已运行10余年,为研究再生水长期河道入渗下不同位置地下水氮组分的演化特征与机制,收集近11年的地表水与地下水监测资料.采用聚类分析将地表水划分为不同区域后选择典型地下水监测点分析氮组分的演化差异,并利用Cl-计算混合比得出地下水中目标成分的计算浓度,初步推测地表水入渗后发生的氮转化,并选取DO、TOC、底泥、水文地质条件等环境指标分析证明.结果表明:①地表水明显分为3组,包括减河、土坝以北潮白河段、土坝以南潮白河段,各组间指标存在显著差异,影响水质差异的主要因素为再生水的氮、磷含量及水体流态.②再生水入渗过程中,包气带或黏土层较厚有利于氮的去除,减河和土坝以北潮白河段地表水中的NO₃--N流经包气带时通过反硝化与同化作用衰减,NH₄+-N通过吸附与硝化作用得以去除,入渗后未引起地下水中的氮浓度明显增加.③而土坝以南潮白河段,河道补水后翌年地下水位抬升并趋于稳定,长期地表水入渗使底泥的氮和有机质含量升高,使得该断面于2013年后达到适宜的碳氮比而发生有机氮矿化作用,由于包气带较薄,生成的NH₄+-N较少吸附于土壤介质中,易随水流入渗而引起地下水中ρ（NH₄+-N）升高.研究显示,再生水入渗过程中,包气带或黏土层较厚可有效去除氮组分,但部分地区包气带较薄且发生有机氮矿化作用会增加地下水的氮污染风险.      

人工快速渗滤系统中硝化菌群脱氮作用解析

 采用16S rDNA 的变性梯度凝胶电泳(DGGE)技术研究人工快速渗滤系统(CRI)中硝化菌群(氨氧化菌和亚硝酸氧化菌)的空间分布规律.结果表明,采用机械破壁、酚氯仿抽提和巢式PCR 的方法处理样品,为后续的DGGE 提供了理想的模板;DGGE 图谱显示,氨氧化菌种群随着滤层深度的增加先增多后减少,在20~60cm 存在10 种左右,多样性最丰富,是亚硝化作用的主要区域;亚硝酸氧化菌的多样性则相对贫瘠,主要分布在50cm 及更深的范围,优势种群3~4 种,是硝化作用的主要场所.     

抗生素联合对反硝化细菌作用效果的确定方法

抗生素在地下水环境中被频繁检出,其对硝酸盐降解的反硝化作用产生不同程度影响已被多项研究证实,多种不同功能的抗生素联合作用越来越受到关注.本研究选取甘度反硝化细菌进行单一及联合药敏试验,探究了反硝化菌对喹诺酮类、四环素类、磺胺类、大环内酯类、林可霉素类抗生素的敏感性及抗生素的联合抑菌效果,对确定联合作用的方法进行了讨论.结果表明,微量肉汤稀释法与纸片扩散法测得反硝化细菌对单一抗生素的敏感性具有一致性,敏感性大小主要与抗生素的种类有关.在抗生素联合作用的试验中,纸片扩散法抑菌图形报告存在结果依赖于两圆盘之间的距离的问题,而微量肉汤稀释法存在结果解释方法及部分抑菌指数(FIC)标准不统一的问题.以棋盘法的实验结果为基础,通过比较单一与复合抗生素各孔中微生物差异确定抗生素作用关系,优化了微量肉汤稀释法.此外,进一步提出了微生物量测定法,解决了抗生素浓度设定的局限性问题.新方法通过拟合微生物生长曲线,可以更直观、更准确地解释复合抗生素之间的关系.本研究结果可为复合抗生素对水土环境中反硝化作用影响研究方法的选择和结果的确定提供参考.     

洛美沙星对水中反硝化过程的影响模拟试验

水环境中硝酸盐的去除依赖于微生物在厌氧条件下进行的反硝化作用,已有研究发现,抗生素的存在会对反硝化细菌和反硝化酶活性产生一定影响,进而影响反硝化作用,但目前在水体中对于这三者之间关系的研究较少,作用的机理尚未完全明确.据此,本文以洛美沙星（Lomefloxacin,LOM）为典型抗生素,乙酸钠为碳源开展模拟实验,对反硝化过程、反硝化细菌和反硝化酶活性的影响进行探讨.实验结果表明,含有0,1,10,100 μg/L LOM的反应体系反硝化速率分别为10.42,8.83,8.50,6.62mg/（L·d）,脱氮率分别为79.5%,71.1%,70.0%,66.8%,LOM初始浓度为100μg/L时对反硝化细菌生长的抑制率高达30.5%.推测含有一定浓度LOM会对反硝化细菌的生长发育以及反硝化酶活性产生影响,导致反硝化过程中NO₃^--N的转化受到抑制,进而引起反硝化速率和总氮去除率降低,且LOM初始浓度越大,抑制作用越显著（P<0.05）.进一步分析结果表明,LOM影响反硝化作用主要表现在NO₃^--N还原至NO₂^--N这一过程,LOM初始浓度越高会使细菌生长速率和最大增长量减少,微生物的细胞膜完整性遭破坏程度增大.NO₃^--N和NO₂^--N的转化与反硝化酶活性有关,其中LOM浓度对硝酸盐还原酶活性的影响明显,浓度越大受到抑制程度也越大,但对亚硝酸盐还原酶活性几乎不产生影响.以上模拟试验条件虽距实际条件有所差异,但在一定程度上表明环境水体中低浓度抗生素影响反硝化作用的机理表现为抑制微生物生长和活性以及反硝化酶活性,降低脱氮率,导致硝酸盐污染的积累.     

DOM不同相对分子质量组分在无机矿物上的吸附及其对卡马西平吸附的影响实验

为探究溶解性有机质(DOM)不同相对分子质量组分在矿物质上的吸附特征及其与药物和个人护理品(PPCPs)类污染物的结合作用对两者吸附过程的影响,以卡马西平作为目标污染物,用商用腐殖酸制备DOM,以石英砂代表无机矿物,开展吸附实验,并采用透析实验和红外光谱表征等手段,探讨了不同相对分子质量腐殖酸(HA)的结构特征及其与卡马西平(CBZ)的结合作用对HA或CBZ在固相介质上吸附作用的差异及产生机制.结果表明,大分子量HA有更多的羟基、芳香烃和脂肪烃,以疏水物质为主;而小分子量HA有更多的醇和羧基,以亲水物质为主.HA与CBZ的结合主要通过CBZ的氨基与小分子量HA中极性官能团的结合,以及CBZ疏水基团与大分子量HA中脂肪族与芳香族的疏水作用.CBZ与HA之间的相互作用对腐殖酸或卡马西平的吸附产生明显差异.当CBZ不存在时,石英砂主要通过疏水作用结合HA中疏水性大分子或与HA的羟基、羧基等发生交换配位反应,且石英砂更倾向于吸附HA中的脂肪性及疏水性大分子组分.当CBZ存在时,石英砂转而吸附HA中的小分子量部分,且HA在石英砂上的最大吸附量减小.当HA不存在时,CBZ可通过疏水作用,范德华力和极性相互作用使其在石英砂上有一定量的吸附.加入HA后,石英砂吸附增加的CBZ归因于部分HA分子与CBZ结合后共吸附或累积吸附于石英砂上.     

纳米乳化油缓解多孔介质渗透性损失的实验研究

为有效缓解乳化油在原位修复地下水污染过程中所产生的堵塞及修复效率降低的问题,采用升温相转变技术手段,制备纳米乳化油.并采用一维柱实验,开展微米及纳米乳化油在多孔介质中的迁移研究,对比分析微米及纳米乳化油造成多孔介质的渗透性损失、在多孔介质中的截留比率及迁移距离等问题,探究纳米乳化油缓解多孔介质渗透性损失的效果.实验结果显示,微米及纳米乳化油所导致的中砂介质渗透性损失分别为20.40%和3.20%,乳化油截留比率分别为28.51%和20.15%.由此可见,乳化油截留是多孔介质渗透性损失的重要原因,减小乳化油粒径可有效缓解多孔介质的渗透性损失.与微米乳化油相比,纳米乳化油有效降低中、细砂介质渗透性损失84.3%和47.5%.此外,乳化油截留对多孔介质渗透性损失的影响在一定程度上也影响到其在多孔介质中的迁移距离,微米及纳米乳化油在中砂介质中的迁移距离分别为6.53 m和8.19 m.相比之下,纳米乳化油所导致的细砂介质渗透性损失为10.70%,截留比率为25.71%,迁移距离为7.36 m,说明纳米乳化油迁移效果更佳,可适用介质范围更广.