洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区

为系统研究石家庄市季节性典型污染物的重污染传输特征,基于2018年12月~2019年11月46个环境监测站（PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂和CO）及17个气象站（温度、湿度和风速）的小时监测数据,利用插值（IDW）和相关方法,分析污染物的季节性时空特征;并结合GDAS数据,采用后向轨迹方法,研究污染物的季度传输格局和潜在源区.结果表明：①不同季节具有典型的污染物,季节性典型污染物和污染率依次为：春季（PM₁₀,48.91%）、夏季（O₃,81.97%）、秋季（PM₁₀和PM_2.5,47.54%和32.79%）和冬季（PM_2.5,74.44%）,其与气象条件变化有显著联系;②春季PM₁₀与风速呈负相关,呈西北高、东南低的空间格局,主要传输方向为南向（53.32%）,潜在源区（WPCWT_ij≥160 μg ·m^-3）为河北（冀）中南、河南（豫）中北及山西（晋）中部,且山东（鲁）西和陕西（陕）西北部的传输也会贡献（WPSCF_ij≥0.3）市域的PM₁₀浓度;③夏季O₃与温度呈正相关,与湿度呈负相关,传输通道方向为东南-南向（54.24%）,其潜在源区呈以石家庄市为中心,沧州和菏泽为两翼的新月形区域;④秋季和冬季PM_2.5与湿度呈正相关,冬季呈西低、东高态势分布,输送方向为：秋季（东北-东南,74.75%）,冬季（西北,55.47%）,主要污染源区（WPCWT_ij≥180 μg ·m^-3）集中在冀中南、豫北和晋中西部.     

春季沙尘过程北京市不同粒径大气气溶胶污染特征及来源分析

为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变,于2017年5月北京沙尘暴发期间,对北京大气中不同粒径颗粒物的质量浓度进行了连续观测,并用离子色谱仪和水溶性有机碳分析仪对其中的主要水溶性化学组分进行了检测.结果表明,沙尘期间TSP及其中的水溶性有机碳(WSOC)、元素碳(EC)、有机碳(OC)和水溶性无机离子的平均质量浓度分别为(2237.59±681.49)、(29.90±18.05)、(1.46±3.05)、(67.35±29.07)和(136.75±46.38)μg·m~(-3),除EC变化不大外,其他成分沙尘期浓度远高于非沙尘期,其中Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、WSOC的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91、1.83倍,浓度增长最为明显的是地壳元素离子,变化最小的为NH_4~+和NO_3~-;粒径分析表明,地壳元素离子在整个采样期间均在粗粒径段(4.7~5.8μm)表现出最大浓度;沙尘期间SO_4~(2-)及NO_3~-均以粗模态为主,沙尘结束后SO_4~(2-)在0.43~0.65μm粒径段出现峰值,而NO_3~-依然是在4.7~5.8μm粒径段出现峰值,表明大部分NO_3~-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素离子表现显著的正相关关系,与NH_4~+没有表现出相关性,表明沙尘期SO_4~(2-)主要来自于沙尘携带的一次来源,非沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素没有明显的相关性,而与NH_4~+之间相关系数r=0.70,表明其为非均相二次转化形成.NO_3~-与地壳元素离子和NH_4~+的相关性分析表明其在沙尘期既有一次来源,也有二次转化,而在非沙尘期主要来源于二次转化过程.     

宜昌市大气微塑料的分布、呼吸暴露及溯源

微塑料作为一种新兴环境污染物备受关注,但大气微塑料的来源和健康危害尚不明晰.为探究宜昌市不同功能区微塑料的分布特征和人体呼吸暴露风险,分析不同地区大气微塑料的可能来源,于2019年10～12月,采集和分析宜昌市16个观测点的大气微塑料样品,并利用HYSPLIT模型模拟大气后向轨迹.结果表明,宜昌市大气微塑料有纤维状、碎片状和薄膜状这3种形状;透明、红色、黑色、绿色、黄色和紫色这6种颜色;尺寸最小的为10.42μm,最大的为4 761.42μm;平均沉降通量为(4 400±474)n·(m²·d)^-1;种类有：聚酯纤维(PET)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合物(ABS)、聚酰胺(PA)、橡胶(Rubber)、聚乙烯(PE)、醋酸纤维素(CA)和聚丙烯腈(PAN)这7种.各功能区沉降通量依次为：城市居民区>农业生产区>垃圾填埋场>化工园区>城镇居民区.人体呼吸暴露风险评估模型表明,城市居民区成人和儿童每天大气微塑料摄入量(EDI)高于城镇居民区.大气后向轨迹模拟表明,宜昌市各区县大气主要受周边地区影响,部分大气微塑料可能来...     

广东省清远市PM2.5污染天气分型及污染潜在源区分析

利用2016—2021年清远市逐时空气质量监测数据和相关气象资料,基于统计分析、主观天气分型方法和后向轨迹模式（HYSPLIT）,归纳总结粤北代表城市清远市在不同细颗粒物（PM_2.5 ）污染天气分型下的气象要素特征及污染潜在源区特征,为大气污染精细化防控提供有效参考。结果表明：在日均风速＜2m/s、日均相对湿度为75%～90%、日均气温为18～22℃时的无降水或微量降水天气下,清远市易出现PM_2.5 污染。变性高压脊型、脊后槽前型、冷锋前型、弱冷高压脊型、高压底后部型、台风外围型是造成清远市PM_2.5 污染的典型天气型,其中PM_2.5 重度污染均出现在秋、冬季弱冷高压脊型控制下;变性高压脊型下出现PM_2.5 轻度和中度污染的频率最高;脊后槽前型是清远市春季PM_2.5 污染的主要天气型;冷锋前型、高压底后部型和台风外围型下的PM_2.5 污染程度较轻。加剧清远市PM_2.5 污染的主要气流轨迹为弱偏南气流和南北气流辐合,当弱偏南气流控制时,污染潜在源区主要位于清远市辖区及广州、佛山、东莞、江门等珠三角城市;当南北气流辐合时,潜在源区主要位于清远市南部、韶关及珠三角,南岭山脉阻挡作用削弱了偏北方向长距离输送的PM_2.5 污染。     

长白山背景站大气VOCs浓度变化特征及来源分析

挥发性有机物(VOCs)是臭氧和二次有机气溶胶的重要前体物.为研究中国东北背景地区大气中VOCs浓度和变化特征,应用苏码罐采样技术、三步冷冻浓缩和GC/MS联用技术测定了长白山大气本底站中的VOCs组成、浓度及季节变化,并利用PCA(principal component analysis)受体模型初步解析了白山大气中VOCs来源.结果表明,长白山地区TVOCs年平均浓度(体积分数)为10.7×10~(-9)±6.2×10~(-9),其中卤代烃所占比例最高,占VOCs总浓度的37%,其次是烷烃33%、芳香烃15%、烯烃15%.长白山地区TVOCs呈现明显的季节变化,变化特征为春季﹥秋季﹥夏季﹥冬季,春季大气中的TVOCs浓度显著(P﹤0.05)高于其他季节.利用主成分分析VOCs物种,提取出5个因子,分别归纳为交通源、液化石油气(LPG)、生物源、燃烧源和区域工业输送.结合HYSPLIT-4.0后向轨迹模型,分析周边区域传输对VOCs物种浓度的影响,发现来自西南向气团传输是长白山VOCs物种浓度增加的主要原因.     

苏锡常地区PM2.5污染特征及其潜在源区分析

利用2014年12月—2015年11月苏锡常地区国控大气环境质量监测站发布的逐时数据,分析了研究区PM_(2.5)浓度的季节变化和空间分布特征,并利用HYSPLIT模型分析了大气污染物的输送路径及苏锡常地区PM_(2.5)的潜在源区.结果表明,苏锡常地区PM_(2.5)浓度日均值变化趋势基本一致,均呈现冬季高、夏季低的规律.PM_(2.5)浓度四季空间差异显著,不同监测站之间的差异较小.四季PM_(2.5)浓度与其它污染物之间相关性显著.单位面积污染物排放量与空气质量分布的空间错位,表明该地区PM_(2.5)污染与区域性污染物迁移有较大关系.苏锡常地区气流后向轨迹季节变化特征明显,冬、春、秋季的气流主要来自西北内陆地区,夏季气流以东南和西南方向输入居多.聚类分析表明,来自内陆的污染气流和来自海洋的清洁气流是苏锡常地区两种主要输送类型,外源污染气流不仅直接输送颗粒物,还贡献了大量的气态污染物.山东南部、江苏西部、安徽东部、浙江北部及江西西北地区对苏锡常冬季PM_(2.5)浓度贡献较大,春、夏、秋季的潜在源区主要分布在苏锡常本地和周边城市.     

基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析

日照市作为典型沿海城市,近年来O₃污染日益严重,为探究O₃污染成因和来源,基于CMAQ模型的IPR过程分析和ISAM源追踪工具分别量化不同物理化学过程,不同源追踪区域对日照市O₃的贡献,并对比在O₃超标日和非超标日的差异,结合HYSPLIT模式探究日照市O₃的区域输送路径.结果表明,以日照市及周边为CMAQ模拟区域,O₃超标日与非超标日相比,日照市和连云港市沿海附近O₃、 NO_x和VOCs浓度明显增加,这主要是由于超标日日照市为西风、西南风和东风的辐合区,易于污染物的输送并累积;过程分析显示,输送过程(TRAN)对日照市和连云港市沿海附近的近地面O₃贡献在超标日明显增加,而对临沂以西大部分区域贡献减小.光化学反应(CHEM)在各个高度对日照市白天O₃浓度均为正贡献,TRAN在离地0～60 m为正贡献,在60 m以上主要为负贡献,超标日CHEM和TRAN在离地0～60 m...     

华东地区对流层O3和前体物HCHO及NO2的时空特征

通过OMI遥感卫星数据分析华东地区2005~2021年大气对流层臭氧（O₃）、二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）柱浓度的时空特征,利用后向轨迹模型（HYSPLIT）探究其来源.结果表明：① 17年间,对流层O₃柱浓度平稳增加,2010年上升到最大值,之后呈现一种波动起伏的状态;NO₂在2005~2012年呈增加趋势,2012~2021年缓慢下降;HCHO柱浓度由2005年的1.15×10¹⁶ molec ·cm^-2呈现增长趋势,上升到2021年的1.8×10¹⁶ molec ·cm^-2.②在空间上,3种污染物柱浓度总体上呈现北高南低的空间格局,北部为高高聚集区域,中部为无特征区域,南部为低低聚集区域.③ O₃的敏感性呈现为：春季η<2.3,属于VOCs控制区;夏季η<4.2,表现为大部分地区是NO_x-VOCs协同控制区,少部分地区是VOCs控制区;秋季η<4.2,主要为VOCs控制,极少部分为NO_x-VOCs协同控制区;冬季η<2.3,为VOCs控制区,山东省以VOCs控制为主.④因2005~2021年O₃在山东省呈现为高高聚集,所以选取2021年山东省的省会城市济南市进行O₃来源解析,2021年济南市的O₃浓度增加有两个方面,一是通过远距离的气团输送主要来自于江苏省的连云港市和河北省的沧州市;二是近距离的气团输送来自于济南市附近城市的污染和黄海、渤海经济区,且聚集性分析与潜在源贡献因子算法（PSCF）和权重轨迹分析法（CWT）有相同的结果.     

庐山地区大气降水中稳定同位素变化特征

氢氧稳定同位素技术被广泛用来研究水循环过程中的水汽来源、水量平衡及不同水体间的补给关系。以2016年4月至2017年4月在庐山地区三个不同研究点（庐山西北面莲花镇,山顶牯岭镇和东南面海会镇）采集的102个次降水样品同位素资料为基础,应用线性回归分析和对比分析等方法,对庐山地区大气降水中氢氧稳定同位素和氘盈余的时空分布特征及大气水汽来源进行了研究。结果发现：庐山地区夏半年降水中的稳定同位素值δ¹⁸O平均值（-6.1‰）小于冬半年（-4.8‰）;氢氧同位素特征和氘盈余呈现明显的季节差异;平均氘盈余值（10.6‰）大于全球大部分地区的评估值（10.0‰）;当地大气降水线（LMWL）δD=7.45δ¹⁸O+8.36与全球大气降水线（GMWL）δD=8δ¹⁸O+10相比,其斜率和截距均偏小。结合HYSPLIT后向轨迹模型分析同位素特征发现,庐山地区大气水汽夏半年主要来源于低纬度南海和印度洋,冬半年来自于干燥的华北和西北内陆;局地水汽影响和地理位置差异导致了降雨同位素特征的空间差异性。本研究可为今后展开庐山地区水循环过程的研究提供科学依据。