鼓泡反应器中液相络合催化同时脱硫脱硝的研究

在鼓泡反应器中考察了[Co(en)3]2+同时吸收去除SO2和NO的影响因素,实验结果表明,pH值和脱硫剂种类是影响乙二胺合钴同时脱除NO和SO2的最重要影响因素,烟气中的氧促进乙二胺合钴吸收NO和SO2,烟气中的SO2,CO2和NO2对乙二胺合钴吸收NO具有抑制作用。在实验条件温度为20℃,pH为13.0,[Co(en)3]2+浓度为0.025 mol/L,加入1 g NH3.H2O的脱硝率更好,连续吸收60 min,脱硝率均保持在93.5%,加入NaOH和NH3.H2O的脱硫效果最好。乙二胺合钴络合同时脱除NO和SO2完全可以在一个装置中完成。     

烟气单质汞氧化去除过程络合反应机理

湿法氧化去除烟气Hg⁰过程中产物Hg²⁺易发生络合反应,络合产物可能改变氧化体系形成新反应机制,这一现象尚未被认识研究.为获得Hg²⁺络合物生成及其对烟气脱汞影响机理,研究了配体阳离子、配体浓度、反应pH值、反应温度和摩尔比等对Hg²⁺络合反应的影响和氧化去除烟气Hg⁰的络合反应机理.结果表明MgCl₂、KCl、NiCl₂和BaCl₂配体均能与HgCl₂形成络合物,而CuCl₂和SnCl₄则不能生成络合物.络合物生成量随配体浓度的增加先升高然后趋于平衡;络合反应在酸性环境下发生且不受pH值变化影响;碱性环境下络合反应不能进行;反应温度基本不影响络合反应效应;增加配体浓度可提高络合物产量,不同配体络合效应不同,但最大吸光度基本相同,为（4.20±0.03）A.配体对络合反应有响应区间,低于区间下限值时不能形成络合物,高于上限制值时络合物产量不随配体浓度而变化.HgCl₂络合反应累积稳定常数β₄=10^15.07;[HgCl₄]^2-可螯合Hg（aq）和O₂（aq）使其与ClO^-和Hg₂Cl₂反应,形成氧化-络合氧化反应新机理.     

烟气组成对乙二胺合钴脱硝剂寿命的影响

在鼓泡反应器中考察了SO_2、CO_2的加入对乙二胺合钴体系脱硝的影响。结果表明:通入CO_2会导致脱硝率整体下降,CO_2竞争钴络合位点,在低CO_2浓度时生成碳酸盐络合物,并且其溶解转化消耗OH~-,阻碍了OH~-对NO_2络合物的再生,酸性的下降也使络合物稳定性降低。通入SO_2浓度越大,脱硝率和pH下降越快,pH降到7以下时络合物因解离而逐渐释放Co~(2+)和乙二胺,酸性条件下SO_2溶解产物与乙二胺的结合加速了络合物解离。在含SO_2混合气脱硝体系中不断补充少量乙二胺可使络合液原位再生。     

针铁矿催化降解废水中的罗丹明B

采用自制的针铁矿（α-FeOOH）为催化剂，以H2O2为氧化剂，催化降解废水中的罗丹明B染料。实验结果表明，在α-FeOOH质量浓度为1g／L、H2O2体积分数为3％、pH为13、反应时间为180min、反应温度为15℃的条件下，质量浓度为1000mg／L的罗丹明B染料废水的脱色率达99．20％。α-FeOOH和H2O2混合体系处理罗丹明B染料废水的表观动力学方程可近似为一级反应，25℃时反应速率常数为0．07813min^-1，表观活化能为91．64kJ／mol。     

锰铁复合磁性材料制备及其对零价汞吸附性能研究

燃煤工业是我国人为汞排放的主要来源,寻求合理有效的途径来控制汞排放至关重要.本文将氧化性强的过渡金属锰离子引入Mn/γ-Fe₂O₃晶格中,制备出锰铁复合磁性材料（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄,以其来模拟Hg⁰在燃煤废气中的吸附过程,并通过比表面积和孔隙率、X衍射分析、SEM、磁性分析、氧化还原等材料表征方法研究（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄的吸附性能,同时重点研究（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄在不同掺杂量、温度、空速等操作条件下对Hg⁰的吸附能力.结果显示,制备所得的（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄的比表面积均在120 m²·g^-1以上,较大的比表面积和孔体积可以为Hg⁰的吸附反应提供更多的活性区域,促进反应进行.SEM表征也显示（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄的微观特征呈现球状颗粒物,拥有较大的表面积,能够提供更多的吸附活性位.在磁性铁氧化物中引入过渡金属锰,其对汞的氧化能力明显增强;在100~200℃的反应温度窗口,此时温度大小与（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄对汞的吸附能力成正比,达到200℃时,500 min内平均穿透率可达到9%;空速对（Fe_3-xMn_x）_1-δO₄吸附汞的能力影响较小.     

大气颗粒物混合尘溯源解析新方法

针对采用化学质量平衡模型(CMB)进行大气颗粒物源解析时,混合尘源由于与单一尘源存在严重共线性而不能代入模型的问题,首先对混合尘进行源解析,根据解析结果将混合尘分拆为对应的单一尘源,然后与原有的单一尘源共同代入CMB进行源解析,提出了大气颗粒物混合尘溯源解析新方法.将混合尘溯源解析新方法应用于某市的大气颗粒物尘源解析,得到扬尘的贡献率为28.75%,较二重源解析技术的46.3%和二重源解析技术改进方法的38.38%都要低,表明新方法更好地解决了共线源代入CMB出现的问题.受体元素计算值与测量值的比值较二重源解析技术改进方法有更多元素接近1,表明新方法建立的模型更加合理.     

Pd/MCM-41对乙醇汽油车尾气排放乙醛的吸附和催化氧化性能

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用水热合成法制备了MCM-41分子筛,以其为载体采用等体积浸渍法制得Pd/MCM-41催化剂,并用于乙醇汽油车冷启动排放乙醛的净化。采用氮气吸附脱附法(BET)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对Pd/MCM-41理化性能进行表征,并用原位傅里叶变换红外技术研究了Pd/MCM-41在空气氛围下对乙醛的净化机理。结果表明:Pd/MCM-41具有规整的六方孔道、孔径分布均匀、比表面积大的特点;常温下,Pd/MCM-41催化剂可快速吸附乙醛,吸附容量可达105 mg·g~(-1),而吸附在Pd/MCM-41上的乙醛在180~220℃之间即可发生氧化而生成CO2和乙酸。     

重金属螯合剂TMT-15处理高含汞气田废水

选用重金属螯合剂TMT-15处理高含汞气田废水(COD=1 560 mg/L,SS=210 mg/L,pH=2.5~3.0,汞质量浓度为340 mg/L),考察了TMT-15投加量,废水pH,与氢氧化物、硫化物联用等因素对汞去除效果的影响,分析了TMT-15与汞的螯合产物的稳定性。实验结果表明:TMT-15能与汞强力螯合并沉淀,投加量低,pH适用范围广;絮凝剂聚合硫酸铝与TMT-15的联用可提高除汞效果,但作用有限;TMT-15与氢氧化物联用时的汞的去除效果提升显著,在氢氧化钠、三聚硫氰酸、汞元素的摩尔比为0.5:0.5:1和废水pH为3.0的条件下,汞去除率可达99.99%,剩余汞浓度低于GB 8978—1996中规定的汞排放浓度;螫合产物具有很高的热稳定性,且在较高浓度的酸碱环境中溶解率低,对环境造成二次污染的风险小。     

氢氧化钠-钢渣双碱法烧结烟气脱硫工艺

在鼓泡反应器中考察了氢氧化钠-钢渣双碱法烧结烟气脱硫的主要影响因素。结果表明,在温度为常温,钢渣反应时间为2 h,钢渣加入量为40 g,SO2进口浓度为2 400 mg/m3,钢渣粒径为200目以上,烟气流量为0.05 m3/h,循环液pH保持在7～8,Na+浓度为0.5 mol/L,循环液为500 mL的条件下,脱硫率可长时间保持在80%以上。同时,对钢渣-氢氧化钠双碱法烧结烟气脱硫机理进行了探讨。     

Ag_x/Zn_((1-x))BiVO_4光催化氧化罗丹明B废水研究

为更好地处理色度高,有机污染物浓度大,可生化性差的染料废水,采用自制的Ag_x/Zn_((1-x))BiVO_4为光催化剂,氙灯为光源,研究了催化剂Ag_x/Zn_((1-x))BiVO_4对可溶性染料罗丹明B废水的光催化降解情况.试验考察了Ag与Zn的不同配比、催化剂用量、溶液的pH值和光照时间等对罗丹明B光催化降解过程的影响,并对反应动力学做了初步探讨.结果表明,模拟太阳光照射下,罗丹明B质量浓度为5 mg/L、催化剂(Ag_x/Zn_((1-x))BiVO_4)用量为1 g/L、pH值为2.0、反应时间为30 min条件下,罗丹明B的脱色率达99.7%.与P_(25)-TiO_2催化剂对罗丹明B废水的降解情况进行了比较研究,表明Ag_(0.6)/Zn_(0.4)BiVO_4具有较好的光催化活性,可用于染料类废水的处理.动力学拟合结果表明,该光催化反应近似为一级动力学,其动力学方程为y=-3.06353-0.02146x.