Pt颗粒尺寸对Pt/CeO2催化氧化甲苯性能影响

使用乙二醇还原法制备了一系列不同尺寸的Pt-x纳米颗粒(x=1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm),将其负载于棒状(rod)CeO_2载体上.考察了不同尺寸的Pt颗粒催化剂Pt-x/CeO_2-rod在甲苯催化氧化反应中的催化性能.结果显示,随着Pt颗粒尺寸的增加,催化剂活性先升高后降低.其中,Pt颗粒尺寸为1.79 nm时催化剂催化活性最好,T90=133℃.一般认为,Pt颗粒尺寸增加其分散度减小,导致催化活性降低.然而本实验结果表明,随Pt尺寸增加催化活性先升高后降低,并且基于催化剂表面Pt原子计算的TOFs(turnover frequencies)随Pt尺寸增加逐渐变大.紫外拉曼光谱(UV Raman)、XRD、XPS显示,随着Pt颗粒尺寸增加,催化剂Pt-x/Ce-rod表面氧空位的浓度逐渐增加.氧空位有效提高了催化剂晶格氧的流动,促进了氧气的吸附活化及传递过程.Pt/Ce催化剂催化氧化甲苯反应活性是Pt分散度以及CeO_2表面氧空位浓度双重作用的结果.     

Ag改性石墨相氮化碳(g-C3N4)可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C₃N₄催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B（RhB）废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C₃N₄/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl^-会对反应产生轻微的抑制作用,而H₂PO₄^-和HCO₃^-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系中存在·O₂^-、h⁺、¹O₂、SO₄^-·和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.     

静电油烟净化器对餐饮油烟中醛酮类VOCs的去除

利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）硅胶管采集了9家餐饮企业静电油烟净化装置处理前后的醛酮类VOCs样品,并采用高效液相色谱（HPLC）进行分析.结果表明,9家餐饮企业处理前后的油烟中醛酮类VOCs浓度范围分别为419.5~3372,415.8~2934μg/m³,经过基准风量折算后的浓度分别为783.4~3761和541.7~2997μg/m³,VOCs排放浓度与烹饪方式、实际使用灶头数和排风量有关.从排放的醛酮类VOCs的种类来看,C1~C3化合物的浓度占检测到的总羰基的66%以上,且甲醛占比最高,其次是乙醛;C4~C8化合物的含量相对较低.静电式油烟净化器对醛酮类VOCs的平均净化效率为31.82%,最高可达69.14%,其中对甲醛的净化效果最佳,平均为35.21%,最高达80.10%.复合式静电油烟净化器的净化效果要稍好于单一静电油烟净化器.     

“十三五”挥发性有机物总量控制情景分析

总量控制制度是一种行之有效的污染控制手段,我国从2016年开始对挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)进行总量控制.采用"排放因子法"和"回归分析法",估算和预测我国2015年和2020年人为源VOCs排放量,结果表明,2015年我国人为源VOCs排放量约为3 111.70万t;2020年基准情景VOCs排放量预计为4 173.72万t,相比于2015年增长了34.13%.根据"十三五规划纲要"中的减排要求,全国2020年VOCs总量控制目标为2015年排放量的90%,即2 800.53万t,"十三五"期间,全国至少需减少排放1 373.19万t的VOCs.在此基础上,以2015年为基准年、2020年为目标年,通过情景分析法,设置我国"十三五"期间可能推行的3种总量控制情景:重点区域全面推进VOCs减排、重点行业全面推进VOCs减排、重点区域重点行业推进VOCs减排,并对每种情景下的控制总量进行分配.结果表明,3种情景的减排潜力与削减任务均存在一定的缺口,实现"十三五"总量减排目标难度大,需要加大VOCs污染控制力度.     

广东省秸秆燃烧大气污染物及VOCs物种排放清单

基于广东省粮食产量的统计年鉴,建立了广东省2008~2016年秸秆燃烧污染物排放清单和2016年广东省秸秆燃烧VOCs物种清单,并对VOCs臭氧生成潜势进行评估.结果表明,2013~2016年广东省秸秆燃烧各大气污染物排放量较2008~2012年有所降低.这主要是由于禁止秸秆露天燃烧政策的出台及农村生活水平的提高降低了秸秆燃烧比例.2016年各类大气污染物SO_2、NO_x、NH_3、CH_4、EC、OC、NMVOC、CO和PM_(2.5)的排放量依次为2 443.7、16 187.9、6 943.8、29 174.4、3 625.5、14 830.7、65 612.6、591 613.9和49 463.0 t.稻谷秸秆燃烧是最主要的秸秆燃烧污染物来源,占据了污染物总排放量的约68.55%.污染物贡献最大的5个市分别为湛江、茂名、梅州、肇庆和韶关,约占总排放量的58.63%.2016年广东省秸秆燃烧VOCs物种排放清单中,排放量贡献前10的物种分别为:乙烯、乙醛、甲醛、苯、乙炔、丙烯、乙烷、甲苯、正丙烷和丙醛,占总VOCs量的67.91%.在VOCs物种清单的基础上估算了其臭氧生成潜势(OFP),OFP贡献前10 VOCs物种分别为:乙烯、甲醛、乙醛、丙烯、1-丁烯、丙醛、甲苯、丙烯醛、异戊二烯和丁烯醛,占总OFP量的80.83%.     

泡沫塑料鞋制造区VOCs污染特征及臭氧生成潜势

于泡沫塑料鞋制造集中区和周边设置了5个采样点,研究其大气VOCs的污染特征和对臭氧生成的潜在影响.结果显示泡沫塑料制鞋行业大气VOCs组成以烷烃（38.4%）、含氧挥发性有机物（33.5%）和芳香烃（19.5%）为主,80种VOCs浓度为137.1~169.0μg/m³（均值149.1μg/m³）.正戊烷、异戊烷、正丁烷、异丁烷、甲醛、甲苯、间/邻二甲苯、丙酮、丁酮、环己酮、甲基丙烯酸甲酯、乙酸乙酯为泡沫塑料鞋制造行业的特征VOCs.总VOCs、特征VOCs类型（含氧挥发性有机物、芳香烃）和特征VOCs组分（甲苯、邻二甲苯、间二甲苯、丁酮、乙酸乙酯）的浓度空间变化趋势依次为污染区 > 受影响区（下风向） > 对照区（上风向）.同时,采用最大增量反应活性（MIR）方法估算了VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,均值为544.6μg/m³,表明泡沫塑料鞋制造导致了周边环境空气VOCs污染且对臭氧生成存在明显潜在影响.     

广东省高分辨率温室气体排放清单及特征

根据典型城市调查与统计数据收集得到的广东省活动水平数据,采用自上而下和自下而上相结合的排放因子法和GIS技术,建立了广东省2018年3 km×3 km高分辨率温室气体排放清单.估算范围包括能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化和林业、废弃物处理以及电力调入（出）间接排放等6大类CO₂、CH₄和N₂O这3种温室气体.结果表明,广东省2018年CO₂、CH₄和N₂O的排放量分别为8.5×10⁸、1.9×10⁶和1.1×10⁵ t,以CO₂当量计分别为8.5×10⁸、4.0×10⁷和3.4×10⁷ t,合计9.2×10⁸ t.CO₂是广东省主要的温室气体排放种类,占全省温室气体总排放量的92.0%,能源活动和电力调入（出）间接排放是广东省温室气体排放的主要部门,排放占比分别为77.9%和7.6%,合计占比为85.5%.从温室气体排放的空间分布情况来看,全省大部分地区温室气体表现为排放源,部分区域表现为汇;温室气体排放主要集中在珠三角地区,并呈现一定的沿路网和航道分布的特征;温室气体高排放网格主要为大型电厂、钢铁厂和水泥厂等高耗能企业所在地.     

中国印刷业VOCs排放趋势及未来减排潜力

印刷业一直是中国工业源挥发性有机物(VOCs)排放和管控的重点行业.然而,由于原料和工艺的复杂性和多样性,印刷业VOCs精细化排放清单及其减排潜力尚未被很好表征.考虑印刷业以往被忽视的半/中等挥发性有机化合物(S/IVOCs)排放,对现有VOCs排放系数进行改进,建立了2011～2020年中国印刷业VOCs精细化排放清单.并以2020年为基准年,通过情景分析法,预测了2030年不同情景VOCs排放量并分析其减排潜力.结果表明,2011～2020年中国印刷业VOCs排放量呈现先稳增长和下降的趋势,2020年相对2011年增加了29.6%,年均增长率为3.0%,主要与日益增长的印刷业市场消费需求和缺乏有效的行业VOCs综合治理措施有关.2020年中国印刷业VOCs排放量为86.1万t,凹版印刷和包装复合是贡献最大的两大工艺,占比分别为52.0%和28.7%.广东、江苏和浙江是VOCs排放贡献最大的省份,三省合计占比44.12%,是中国印刷业VOCs管控的重点地区.2030年印刷业基准情景、一般控制情景和严格控制情景VOCs排放量分别为118.7、 68.4和36.2万t,相对2020年分别...     

基于原料类型及末端治理的典型溶剂使用源VOCs排放系数

以珠三角地区典型溶剂使用行业为研究对象,包括印刷业、家具制造业和电子元件及设备制造业,进行基于不同原料类型和末端治理的VOCs排放系数研究,对比研究了典型生产工艺不同类型的原料VOCs组分与含量特征,不同原料类型及末端综合治理情况对VOCs排放的影响,最终建立了三大行业典型生产工艺基于原料类型及末端综合治理情况的精细化VOCs排放系数.结果表明,印刷业有机原料中VOCs组分主要为乙酸乙酯、乙酸丙酯、异丙醇、正丙醇和乙醇等含氧VOCs,其占比约为原料总VOCs的60%～80%;家具制造业有机原料中含氧VOCs主要为乙酸乙酯和乙酸丁酯,占比约为原料总VOCs的45%～65%;电子元件和设备制造业有机原料VOCs组分主要为醇、醚、酚等含氧VOCs,苯系物及卤代烃等.印刷业VOCs治理前后综合排放系数分别为415. 2 kg·t~(-1)和184. 3 kg·t~(-1).其中,溶剂型原料为704. 9 kg·t~(-1)和200. 1 kg·t~(-1),水溶性原料为325. 6 kg·t~(-1)和230. 3 kg·t~(-1),UV型原料为197. 0 kg·t~(-1)和129. 0 kg·t~(-1),植物型原料为89. 0 kg·t~(-1)和89. 0 kg·t~(-1).家具制造业VOCs治理前后综合排放系数分别为379. 0 kg·t~(-1)和290. 2 kg·t~(-1).其中,溶剂型原料为603. 0 kg·t~(-1)和448. 5kg·t~(-1),水溶性原料为80. 0 kg·t~(-1)和80. 0 kg·t~(-1),粉末型原料为230. 0 kg·t~(-1)和184. 0 kg·t~(-1).电子元件及设备制造中,AC陶瓷电容器、CC陶瓷电容器、压敏电阻、铝电解电容器治理前后VOCs排放系数[单位:kg·(百万只)-1]分别为59. 7和40. 8、394. 1和269. 6、282. 4和193. 2、1. 2和1. 0.连续端子、漆包线和PCB印制电路板治理前后VOCs排放系数分别为56. 3kg·t~(-1)和42. 8 kg·t~(-1)、87. 2 kg·t~(-1)和28. 3 kg·t~(-1)、26. 4 kg·(100 m2)-1和11. 6 kg·(100 m2)-1.     

热带气旋对珠三角秋季臭氧污染的影响

基于2015～2020年西北太平洋热带气旋路径资料、珠三角气象观测资料和臭氧监测数据,分析了西行热带气旋（A型）、东海转向热带气旋（B型）、近海影响热带气旋（C型）和远海热带气旋（D型）这4类热带气旋对珠三角臭氧浓度的影响.结果表明,在A型热带气旋影响下,区域臭氧浓度超标频率变化不大;在B型热带气旋影响下,珠三角臭氧超标频率明显升高;在C型热带气旋影响下,区域臭氧超标频率有较明显的升高,但是升高幅度弱于B型热带气旋;D型热带气旋远离中国大陆,对珠三角臭氧浓度影响很小.当A型或C型热带气旋发生时,珠三角区域臭氧日最大8 h平均浓度（MDA8）平均值的平均增幅在5μg·m^-3左右,部分城市臭氧MDA8可能下降;B型热带气旋发生时,区域臭氧MDA8平均增幅为19μg·m^-3,各城市臭氧浓度均明显增加,其中珠海、江门两市臭氧MDA8平均增幅较大,增幅超过了20μg·m^-3.相对来说,珠三角西部城市臭氧浓度受热带气旋的影响更大.当发生B型热带气旋时,珠三角地区太阳辐射增强、日照变长、云量减少、气温升高和相对湿度降低,同时高空下沉气...