基于隧道PM2.5取样研究南京市机动车尾气颗粒物排放特征

为研究南京地区机动车尾气颗粒物排放特征,于2020年8月对南京富贵山隧道内和隧道外进行PM_2.5采集,对样品中的水溶性离子、碳质组分的分布特征进行分析,综合总碳同位素（δ¹³C）与主成分分析（PCA）探究隧道内PM_2.5来源,并使用质量平衡模型计算了污染物的平均排放因子.结果显示,隧道入口、出口及隧道外早晚高峰期内PM_2.5平均值分别为（69.25±24.19）、（116.67±28.70）和（60.87±16.08）μg·m^-3,隧道内污染程度明显高于隧道外.隧道内外二次无机气溶胶（SNA）分布略有不同,隧道外NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄的形式存在,其次为NH₄NO₃;隧道内则主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.隧道内δ¹³C存在着较小的分馏,平均值为-26.0‰±0.72‰,综合δ¹³C与主成分分析,隧道内PM_2.5主要来源于机动车的一次排放、尾气颗粒物的二次转化和扬尘.富贵山隧道中PM_2.5、EC、OC的平均排放因子分别为82.86、24.22、7.07 mg·km^-1·veh^-1,与国内外其他隧道实验排放因子的对比结果显示,通过柴油车比例为6%的富贵山隧道远低于柴油车比例较高的地区.     

CuO(-CeO2)/Al2O3催化剂对萘催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了CuO/Al2O3、CeO2/Al2O3和CuO-CeO2/Al2O3这3种催化剂,通过氮吸附、SEM、XRD等手段对催化剂的结构及组成进行了表征,利用固定床反应装置考察了活性组分、气体流量、催化反应温度对萘催化氧化性能的影响.结果表明,18%CeO2/Al2O3的萘催化活性较低,18%CuO/Al2O3和9%CuO-9%CeO2/Al2O3的活性较高,两者在300℃时对萘的去除率分别达到91%和89%;CuO-CeO2/Al2O3催化剂具有比CuO/Al2O3更好的低温活性;气流量的变化对两种催化剂性能的影响不大.     

填料塔中DBU溶液对CO2脱除率的实验研究

温室效应日益受到各国政府和科学家的关注,如何实现CO2捕集成为温室气体减排的关键.本文通过搭建吸收CO2的填料塔,研究1,8-二氮杂双环[5,4,0]十一碳-7-烯(DBU)溶液浓度、DBU溶液流量、气体流量、液气比、入口CO2浓度、气体温度和填料层高度对CO2脱除率的影响.结果发现CO2脱除率随DBU溶液浓度、DBU溶液流量和液气比的增大而增大;随气体流量和入口CO2浓度的增加而下降;气体温度在30~40℃时,CO2脱除率达到最高;填料层高度对CO2脱除率也有一定影响,随着填料层高度的增加,CO2脱除率只有小幅增大,因此实际应用中要综合考虑脱除率和经济性,选择合适的填料高度.     

南京北郊冬春季气溶胶数浓度变化特征分析

使用APS-3321对2014年南京北郊冬春季0.5~20μm粒径段大气气溶胶数浓度进行了较长时间的连续观测,对其变化特征进行了分析.观测期间南京北郊冬、春季大气气溶胶平均数浓度分别为(364.8±297.8)个·cm~(-3)和(79.6±62.4)个·cm~(-3),细粒子(0.5~1.0μm)分别占整个观测粒径段数浓度的87.8%和86.6%,在不同时间段,数浓度变化很大.南京北郊数浓度具有明显的日变化特征,夜晚浓度高,白天浓度低,冬季07:00和春季09:00达到早高峰,冬季17:00和春季18:00数浓度开始迅速增加.数浓度粒径谱分布冬季为单峰型,峰值粒径在0.583~0.626μm之间,春季峰值粒径小于0.542μm,冬季峰值粒径大于春季.随着相对湿度的增加气溶胶数浓度不断增加,同时峰值粒径向较大粒径方向偏移,体现了吸湿增长对气溶胶粒径谱分布的影响.观测期间,霾天比例高达83.3%,随着霾污染加重,在小于2.0μm的粒径段数浓度显著增加且冬季更为明显;春季,细粒子比例随霾的加重而增加,但冬季由于气溶胶老化导致大粒径粒子浓度显著增大,重度霾天时,细粒子比例有所降低.对1月典型污染过程的分析表明,气团来源与地面风向存在很好的对应关系,苏北近距离污染输送和地面小风造成的污染物累积是此次重污染过程形成的重要原因.     

常州夏秋季PM2.5中碳质气溶胶特征及来源

为更好地了解碳质组分的特点和来源,在常州市采集了夏季(7~8月)和秋季(10~11月)60个细颗粒物(PM_(2.5))样品.采样期间,夏季PM_(2.5)、OC、EC平均浓度分别为73.0、14.3和3.3μg·m~(-3),秋季为84.2、13.2和3.5μg·m~(-3).总碳质组分(OC+EC)占PM_(2.5)总质量的24.3%(夏季)和20.7%(秋季).采用IMPROVE-A热/光反射法测定的碳质8组分结果表明,OC2、OC3、OC4和EC1相关性好(r0.92),EC2和EC3相关性较好(r0.65),说明可能的相似来源.OC与EC相关性中等,表明碳质组分来源复杂.秋季WSOC/OC(60.9%)略高于夏季(57.4%),而夏季SOC/OC(52.5%)略高于秋季(49.0%).夏季和秋季SOC/OC都低于WSOC/OC,说明部分水溶性有机碳是一次源.WSOC和SOC相关性强,进一步验证了大部分SOC具有水溶性.碳质组分之间的关系及主成分分析表明,采样期间燃煤和机动车尾气排放是碳质组分的两个主要来源.后向轨迹分析表明,采样点PM_(2.5)和碳质组分主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输贡献较小.     

南京地区大气气溶胶PM2.1中稳定碳同位素组成研究

采用EA-IRMS测定了2011年四季南京市区(南师)和郊区工业区(南化)大气细粒子(PM2.1)中稳定碳同位素组成(δ13C),分析了PM2.1中含碳物质的来源并对两地总碳(TC)污染特征进行了评价.结果表明,TC在市区和郊区的年平均浓度分别为15.94μg·m-3与17.17μg·m-3,TC在细粒子中比重分别为17.18%与16.40%,郊区碳质污染相对严重且细粒子中污染物组成更复杂;冬、春、夏、秋四季市区PM2.1中δ13C均值分别为-24.42‰±1.12‰、-25.19‰±1.92‰、-25.79‰±0.45‰与-25.58‰±0.65‰,郊区分别为-25.34‰±1.18‰、-25.55‰±1.50‰、-25.31‰±0.55‰与-25.38‰±0.82‰.相关性分析和潜在污染源δ13C值表明,市区气溶胶PM2.1中碳质主要源于汽油车尾气排放,郊区工业区含碳物质源于尾气及工业排放,此外,燃煤源、生物质燃烧源及地质源等对两地冬春季气溶胶中碳质有重要贡献;后向轨迹分析表明,冬春季远源输送对南京地区气溶胶中碳质有重要贡献,夏秋季气溶胶中碳质主要来自本地排放.     

一种水热稳定的金属有机骨架UiO-66高效捕获水中磷酸盐的性能及机理

本研究采用溶剂热法制备了一种水热性能稳定的金属有机框架UiO-66,并系统考察了其对水中磷酸盐的高效捕获性能.通过表征手段证实,合成的UiO-66具有良好的晶型结构和极大的比表面积,且稳定性良好. UiO-66吸附磷酸盐的过程受pH影响明显,最佳吸附pH值介于5.5—7.0. Langmuir吸附等温模型对吸附过程拟合更好,饱和吸附量可达43.066 mg·g^-1,且由于吸附过程为化学吸附,主要依靠羟基的配体交换作用,因此温度影响不大.与商用阴离子吸附剂D201相比,高浓度背景离子的加入对UiO-66吸附过程无明显影响,表明UiO-66对磷酸盐具有优异的吸附选择性和高效捕获性能.伪二级动力学模型可以很好地描述UiO-66对磷酸盐的吸附过程.经过6次循环吸附-脱附,UiO-66仍能有效去除水中磷酸盐,并可通过DMF溶液超声解吸实现有效再生.结果表明,UiO-66作为一种新兴的吸附剂有望实现磷酸盐在水中的深度高效去除.     

基于机器学习方法研究气象及排放变化对长三角地区主要城市大气污染物的影响

选取2015～2021年长三角地区4个代表性城市污染物浓度,利用机器学习的气象归一化方法解耦气象因素对污染物的影响,量化气象和排放对污染物浓度变化的贡献.结果表明,长三角地区PM_2.5、 NO₂和SO₂排放下降影响贡献较大(57.2%～68.2%、 80.7%～94.6%和81.6%～96.1%),抵消了气象因素带来的不利影响,致使污染物浓度降低.而气象条件对于臭氧日最大8 h(MDA8＿O₃)的贡献强于其他污染物(23.5%～42.1%),其中气象因素促进污染物浓度上升(4.7%),排放变化促进污染物浓度下降(-3.2%). NO₂和MDA8＿O₃在2019～2021年降幅更快,主要原因是2019～2021年排放起到较2015～2018年更强的促进污染物浓度降低作用.PM_2.5和SO₂在2019～2021年的降幅较2015～2021年整体有所减弱.基于机器学习的气象归一化方法可以解耦气象对污染物的影响,量化排放...     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

亚热带次生林土壤自养和异养呼吸研究

以南京市郊北亚热带次生林为研究对象,于2010年设置挖沟断根和不断根处理小区,观测了土壤呼吸、异养呼吸的季节变异规律,并以此计算了自养呼吸速率,同时,观测了土壤温度、湿度等环境因子.结果表明,土壤呼吸、异养呼吸具有相似的季节变化规律,季节平均土壤呼吸、异养呼吸和自养呼吸速率分别为3.42、2.36和1.06μmol.（...