家用炉灶燃煤过程单环芳香烃释放初步研究

利用多层吸附管采样和热脱附/色谱/质谱系统研究了家用炉灶燃煤过程单环芳烃释放情况。结果显示,燃煤烟气中的单环芳烃组分主要以苯、甲苯为主,平均浓度分别达到1672.3和1631.3μg/m3。从烟气中单环芳烃水平来看,家用炉灶燃煤释放的单环芳烃大大超过电站燃煤和生物质能燃烧释放;烟气中的单环芳烃的组成形式也有别于电站燃煤、生物质能燃烧、机动车排放和油漆挥发的单环芳烃。研究中还分析了煤在氦气环境下热解释放的单环芳烃,并与家用炉灶燃煤释放的单环芳烃进行了比较。     

炼焦过程中挥发性有机物成分谱特征初步研究

通过吸附管采样和热脱附/GC/MS分析研究了土焦炉生产过程中挥发性有机物排放和机械炼焦厂外大气中挥发性有机物分布.土法炼焦过程中TVOC排放高达1782.2μg/m3.成分分析显示,土法炼焦烟气和机械炼焦厂外大气中挥发性有机物包含苯系物、烷烃、卤代烃和萜烯类,其中以苯系物为主,分别占75.63%和72.25%.BTEX比值分析显示,炼焦排放挥发性有机物的特征有别于汽车等交通排放.     

南宁市街区挥发性有机物暴露水平初步分析

通过多层吸附管采样和热脱附-气相色谱-质谱联用对南宁市街区及市郊青秀山的挥发性有机物(VOCs)暴露水平进行了分析.结果显示:南宁市街道大气VOCs中一些毒害性苯系物的质量浓度较高,其中苯、甲苯的平均质量浓度分别达到47.5和159.2 μg/m3,分别是对照点青秀山的2.9和2.0倍;苯及其取代物的特征显示,南宁市街区VOCs主要来自机动车的尾气,同时一些公共活动场所苯系物比值和变化特征有所不同,显示出除交通尾气外的其他来源对挥发性有机物的贡献.      

太原市降水化学特征及来源分析

本研究采集了2012年3—11月间35场太原降水样品,探讨了pH值、电导率和水溶性化学组成特征。结果表明,降水pH加权平均值为5.27;电导率平均值为98.8μS/cm,表明大气污染显著;SO2-4(471.8μeq/L)、NO-3(93.6μeq/L)、Ca2+(477.4μeq/L)和NH+4(133.4μeq/L)是太原降水的主导离子,4种离子占总离子浓度的85%。SO2-4/NO-3当量浓度比为4.38,比太原市1986年的比值(19.02)下降了77%。太原降水的酸性仍以SO2-4主导,但NO-3比例大幅上升。降水离子相关性分析和气团后向轨迹表明太原市大气污染物主要来自自身排污企业(热电厂、钢铁厂等)污染物的扩散以及省内焦化企业污染物的输送等小尺度区域内。太原市硫的湿沉降量为1.93 t/(km2·a);氮湿沉降量为1.54 t/(km2·a),其中铵态氮和硝态氮分别为1.28 t/(km2·a)和0.26 t/(km2·a);钙为5.87 t/(km2·a)。     

太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源.结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征.这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散;高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成.春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.     

太原市采暖期大气PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征

本研究对太原市采暖期PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染水平、组成特征、健康风险以及来源进行了分析。结果表明,太原市采暖期PM2.5的日均浓度水平为70.7~274.2μg/m3,90%的样品超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5的二级标准限值(75μg/m3)。PM2.5中16种PAHs的浓度水平为282.7~1 398.6ng/m3,平均值为915.7ng/m3。荧蒽(Fla)是浓度最高的单体,占PAHs总浓度的20.4%,其次是芘(Pry)和菲(Phe),分别占14.5%和13.2%。不同环数的PAHs质量浓度为4环5~6环2~3环。以苯并(a)芘(Bap)为参照对象的昼夜毒性当量浓度Bapeq分别为75.5和100.0ng/m3,高于我国和WHO对Bap的规定值(分别为2.5和1ng/m3),对人体健康存在潜在危害。根据PAHs环数分布及特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的生物质燃烧和少部分石油燃烧。     

太原秋季大气PM2.5中糖类物质的组成及来源解析

糖类物质是一类重要的生物标志物,可用于大气颗粒物的来源识别.采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测法(HPAEC-PAD)于2018年秋季对山西太原PM_(2.5)中的糖类物质进行定量分析.结果表明,此次检测共检出8种糖类物质,包括4种糖醇(肌醇、赤藓糖醇、阿拉伯糖醇、甘露糖醇)、3种脱水糖(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖)和1种单糖(葡萄糖).3种脱水糖总浓度明显大于其他糖类,且与PM_(2.5)之间呈显著相关性(r=0.74、0.59、0.99),表明生物质燃烧对太原地区PM_(2.5)有明显贡献.应用正定矩阵因子分解模型(PMF5.0)进行源解析发现,太原秋季(9月)PM_(2.5)中的糖类物质主要来源于生物质燃烧、花粉和植物碎屑、真菌孢子和土壤灰尘4类.同时应用特征分子比值并结合太原地区农业生产情况识别出太原市的生物质燃烧源主要为硬木和作物残渣的混合贡献.     

太原市夏季降水中溶解态重金属特征及来源

为了解太原市大气降水中溶解态重金属污染特征及来源,采用干湿沉降自动采样器采集了太原市2013~2015年夏季61场降水样品,使用ICP-MS测定了其中12种溶解态重金属,并对其浓度水平、湿沉降通量及来源进行分析.结果表明,太原市2013~2015年夏季降水p H值范围为4.34~7.95,降水量加权平均值为5.37.溶解态重金属平均浓度为236.931μg·L-1(范围66.324~1 029.212μg·L-1),主要元素是Zn和Fe,占总浓度的53.39%.12种溶解态重金属的湿沉降总通量为1.735mg·(m2·d)-1.降水中Ba、Cu、Sr、Zn、As、Cd和Pb的富集因子大于100,受到严重的人为源影响.PMF模型分析表明太原市夏季降水中重金属的主要来源为钢铁冶金、燃煤源、机动车源和地面扬尘,贡献率分别为38.34%、23.06%、20.45%和18.15%.气团的后向轨迹分析表明西南气团和东南气团对太原市夏季降水贡献最大,分别达到38%和35%,运城-临汾-晋中和晋城-长治-晋中的南部工业源污染应该引起重视.     

太原市雨水中多环芳烃的污染特征

对太原市2012年3—10月雨水中16种溶解态多环芳烃(PAHs)的分布特征、沉降通量和来源进行了分析.结果表明,16种PAHs总的(∑16-PAHs)平均浓度为1081.2 ng·L-1(范围为316.8—6272.3 ng·L-1),以2—3环PAHs为主,占75.4%,4环和5—6环PAHs分别占18.2%和6.4%.∑16-PAHs浓度与温度(P<0.05)和电导率(P<0.01)呈显著正相关.同一场降雨不同阶段的∑16-PAHs浓度及其组成与降雨量有关.∑16-PAHs的全年平均沉降通量为481.5 ng·m-2·d-1,9月的沉降通量最高(2342.8 ng·m-2·d-1),其次是7月(1604.4 ng·m-2·d-1),10月的最低(83.3 ng·m-2·d-1),其中2—3环PAHs的沉降通量明显高于4环和5—6环PAHs,∑16-PAHs的月沉降通量与月平均降雨量(P<0.01)和降雨频次(P<0.05)呈显著正相关.利用特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的石油燃烧源和少部分的石油源.     

焦化污染区春季VOCs的污染特征及其控制策略

在对介休焦化区和方山对照区春季大气挥发性有机化合物(VOCs)污染特征进行分析的基础上,利用等效丙烯浓度(PEC)法和最大增量反应活性(MIR)法量化了VOCs的臭氧生成潜势(OFP),利用分数气溶胶生成系数(FAC)法和二次有机气溶胶(SOAP)法计算了VOCs的二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP),采用健康风险评价法对可能会威胁人体健康的VOCs组分进行了风险评估.在此基础上,结合熵值法和正定矩阵因子(PMF)源解析模型对VOCs的优先控制物种和优先控制污染源进行了判别.结果表明,介休焦化区VOCs污染严重,总VOCs(TVOCs)浓度是方山的2.7倍.介休焦化区VOCs组成具有明显的烷烃占比低而芳香烃和烯烃占比高的特点.介休的OFP、SOAFP与健康风险都远高于方山,分别是方山的3.0、8.9和8.8倍,对介休OFP、SOAFP和健康风险影响最大的物种分别为乙烯、甲苯和苯,削减烯烃和芳香烃的排放是控制介休二次生成与健康风险的有效途径.焦化源(32.4%)是介休VOCs的主要来源,其次为汽油型尾气源(29.0%)和溶剂使用源(16.9%),其中焦化源是介休一级控制污染物苯和乙烯的主...