基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

利用SPAMS研究天津市夏季环境空气中细颗粒物化学组成特征

天津市作为京津冀大气污染传输通道及环渤海经济带的重要城市,其环境空气中细颗粒物的化学组成特征及来源具有重大研究价值.本研究于2017年8月利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)采集了天津市津南区环境受体中细颗粒物的整月数据,旨在描述天津市夏季环境空气中细颗粒物的组分特征,定性判断主要污染源类.通过ART-2a聚类、合并后获得EC类颗粒,Fe-NO3颗粒,Na-K颗粒和金属类颗粒等12种颗粒类型,并对各类型颗粒在粒径分布和日变化上的特征进行了研究.EC颗粒随粒径增长数浓度占比降低,扬尘类颗粒和Fe-NO3颗粒相反;日变化结果显示光化学反应能够影响3类EC颗粒的日变化趋势,而Fe-NO3颗粒日间占比提升与白天工业生产活动排放有关.对观测时段内主要来向气团上颗粒物组成进行研究,监测点位夏季主要受西北和西南方向气团来向影响,当点位主要受西南方向上气团影响时,燃煤源的颗粒影响较大,而东南方向气团发生频率较高时,生物质燃烧源颗粒与海盐源颗粒贡献相对较高.     

基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km²·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km²·30d)和10.6t/(km²·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.     

基于SPAMS的天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及来源

天津位于京津冀区域,近年来面临的颗粒物污染问题受到广泛关注,研究其大气环境中颗粒物的化学组成及来源具有重要意义.为明确天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及可能来源,于2017年7月利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)在津南区采集到成功电离有粒径及完整质谱信息颗粒209 887个,利用ART-2a对有质谱数据的颗粒按照质谱特征的相似性进行聚类共获得369个颗粒物类别,随后按照类别的化学组成(质谱谱图)的相似性进行人工合并获得19个颗粒物类别,包括:K-EC(0.20%)、K-EC-Sec(0.18%)、K-NO_3-PO_3(12.00%)、K-NO_3-SiO_3(2.98%)、K-Sec(0.16%)、EC(39.60%)、EC-Sec(3.46%)、EC-HM-Sec(3.93%)、HEC(1.49%)、HEC-Sec(1.38%)、OC-Amine-Sec(3.58%)、OC-Sec(0.36%)、OCEC-Sec(0.71%)、Dust-HEC(21.35%)、Dust-Sec(0.72%)、Cl-EC-NO_3(1.22%)、Na-Cl-NO_3(3.20%)、HM-Sec(2.58%)和PAH-Sec(0.90%)颗粒.得到的各个颗粒类别可归因于气溶胶颗粒的不同来源及不同的传输和反应过程,综合分析采集到的颗粒贡献源主要包括机动车排放源、生物质燃烧源、工业排放源、扬尘源、燃煤源和二次源等.其中K-EC、EC、HEC和Dust-HEC等颗粒主要来自一次源直接排放,K-Sec、OC-Amine-Sec、OC-Sec、OCEC-Sec和Na-Cl-NO_3等颗粒大都是一次源排放颗粒经历了不同程度的老化或与二次组分进行了不同程度的混合.