碘化阶层孔氧化硅纳米球对水中典型有机氯污染物的吸附性能研究

采用共缩聚法,成功地原位合成了碘改性的阶层多孔氧化硅纳米球（SiO₂-I）,研究了其基于卤键作用对典型有机氯污染物六六六的吸附性能,并考察了改性剂I-硅烷含量和pH值对吸附效果的影响.实验结果表明,该纳米材料对六六六表现出优异的吸附富集性能,吸附速率快,60 min内对六六六的去除率为71.6%,240 min内达到吸附平衡,去除率可达98.3%,最大吸附量为178.6 mg·g^-1;吸附动力学符合拟二级动力学模型;碘物种的加入提高了阶层多孔氧化硅的吸附速率和吸附效率.另外,为了便于纳米吸附材料的分离,本研究对SiO₂-I纳米球进行了磁性化.研究发现,磁性化修饰后,SiO₂-I纳米材料仍然保留对六六六优异的吸附富集性能,240 min时的吸附去除率达90.3%.     

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系,统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的浓度监测数据和气象站气象数据,并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示:①核心区颗粒污染物污染较为严重,且以PM_(2.5)为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物;各污染物月均浓度季节差异显著,除NO_2外柳州大气污染物浓度下降明显,指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著;PM_(2.5)、PM_(10)、CO受早晚高峰期影响,浓度日变化均呈双峰型;NO_2在不同季节峰型不同,作为O_3前体物其浓度日变化与O_3相反,呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现,由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向,故PM_(2.5)和SO_2浓度西北高、东南低,PM_(10)、NO_2和CO浓度西南高、东北低;核心区东部的山区为O_3生成带来大量前体物,使O_3浓度东南高、西北低.③由于气候特征,核心区春、夏季主要气象因素均为降水量;秋季的主要气象因素是风速,风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应;冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著,表明人为因素对污染物的影响大于气象因素;核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输,且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区,且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高,来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低,表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.     

临沂市区主要大气污染物的污染特征及其对居民健康的影响

大气污染是全球性的公共环境健康问题.本研究基于临沂市区2015年6种大气污染物（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃）的逐日监测数据,分析了污染物的污染特征及其与气象因子的相关性,通过构建广义相加模型,模拟分析了单个污染物与居民呼吸、循环系统疾病门诊人次的暴露-反应关系.结果表明,PM_2.5和PM₁₀是临沂市区首要大气污染物,NO₂和SO₂次之,O₃和CO浓度较低;除O₃外,其它5种污染物之间呈显著正相关,与风速、温度、相对湿度3个气象因子呈负相关,浓度水平冬季高、夏季低;O₃与温度呈显著正相关.对于呼吸系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应情况是：PM₁₀、SO₂、NO₂、CO均在当天（lag0）使得门诊人次分别增加0.36%、1.77%、1.29%、0.69%,PM_2.5和O₃分别在累积滞后6 d（lag05）和单日滞后3 d（lag3）使得门诊人次分别增加0.6%和1.07%;对于循环系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应是：PM_2.5、PM₁₀均在累积滞后5 d（lag04）使得门诊人次分别增加0.72%、0.80%,SO₂、NO₂均在累积滞后6 d使得门诊人次分别增加3.55%、3.54%,CO和O₃则分别在当天和单日滞后3 d使得门诊人次分别增加0.77%、1.39%.对于呼吸、循环系统疾病,PM_2.5、PM₁₀、CO、O₃对男性的影响均大于女性,SO₂则反之;NO₂对男性呼吸系统和女性循环系统影响较大.大气污染物对少年（7~17岁）呼吸系统和对中年（41~65岁）循环系统影响较大.临沂市区6种大气污染物存在不同程度的污染,对居民呼吸、循环系统疾病均有不同程度的影响,且存在性别和年龄的差异.     

中国菌糠露天焚烧污染物排放时空分布特征

基于我国2000~2017年食用菌年产量数据,采用排放因子法估算了菌糠露天焚烧的污染物排放量,利用Mann-Kendall法和聚类分析法分析了排放量的时空分布特征,使用回归分析法预测了污染物的排放趋势.结果表明：（1）2000~2017年全国菌糠露天焚烧污染物排放量持续上升,PM_2.5、CO₂、CO、CH₄、NMVOCs、PAHs、NO_x、SO₂累积排放量分别为1.40×10⁶,3.48×10⁸,1.99×10⁷,8.43×10⁵,2.08×10⁶,3.00×10⁴,6.34×10⁵,8.29×10⁴t;（2）污染物排放量较高的省区包括山东、黑龙江、浙江、湖南、江苏、福建和河南,排放量较低的省区包括贵州、宁夏、天津、北京、新疆、重庆、甘肃;（3）预计2021年菌糠焚烧污染物总排放量高达4.25×10⁷t,其对生物质焚烧污染物总排放量的贡献率约为19.82%.我国菌糠露天焚烧污染物排放规模较大,应予以重点关注.     

NOx存在条件下相对湿度对甲苯氧化产物的影响

利用流动管反应器模拟甲苯与氧化剂×OH在NO_x存在条件下的反应,定量测定了不同相对湿度条件下（17.5%、35%、50%、70%）反应生成的部分气相产物和颗粒相产物,计算了不同相中产物产率,测量了不同相对湿度下的颗粒相有机碳（OC）产率,推导了相对湿度对甲苯氧化反应的影响机制.结果表明,相对湿度不仅对甲苯与×OH反应途径比例有影响,还对产物的产率及氧化程度有影响.     

岩溶地下河污染物运移模型对比研究

两区模型（TRM）和暂时存储模型（TSM）为两种常用的岩溶地下河（管道）污染物运移模型,为了更好表征岩溶地下河污染物运移过程,开展模型对比研究.采用两种模型拟合室内管道示踪实验穿透曲线,从概念模型框架、模型优缺点、参数校正过程和物理意义、参数敏感性等方面对比分析两种模型的异同.结果表明,OTIS软件提供TSM的数值解,而CXTFIT软件提供TRM的解析解,但两者均能通过下游不同位置的穿透曲线分段表征地下河不同阶段的污染物运移过程.两种模型的物理意义相近,均可近似描述岩溶地下河中溶质的暂时性存储现象,较好地拟合溶质运移曲线.采用TSM可校正得到暂时存储区的横截面积,但采用TRM只能获得非流动区所占的比例.两种模型中弥散系数和传质/交换系数的敏感度较低,并且弥散系数的变化对穿透曲线拖尾无显著影响.研究结果为岩溶地下河污染物运移模型的选取与应用提供了依据.     

黄土高原人工刺槐林土壤团聚体中不同活性有机碳从南到北的变化特征

不同粒径团聚体中的不同活性有机碳对人工林土壤质量改善及碳库动态平衡有重要的作用.本研究在黄土高原地区,从南向北沿着降雨和温度降低梯度选择淳化、安塞、绥德和神木共4个地区,比较研究了人工刺槐林土壤团聚体不同的活性有机碳含量变化及其影响因素.通过湿筛法将土壤团聚体分级为粉黏粒（<0.053 mm）、微团聚体（0.25~0.053 mm）和大团聚体（>0.25 mm）,用Leffory法测定3种粒径土壤团聚体低、中、高活性有机碳含量.结果表明：①4个样区大团聚体（>0.25 mm）含量由南至北呈先降低后增加趋势,微团聚体（0.25~0.053 mm）含量逐渐增加,粉黏粒（<0.053 mm）含量则先增后减.②4个样区中土壤团聚体3种活性有机碳含量大小顺序为低活性 > 中活性 > 高活性,其中,粉黏粒（<0.053 mm）低活性有机碳含量为1.02~1.52 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.53~0.91 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.28~0.43 g·kg^-1;而微团聚体（0.25~0.053 mm）低活性有机碳含量为1.02~2.02 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.46~1.20 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.31~0.85 g·kg^-1;大团聚体（>0.25 mm）低活性有机碳含量为1.08~3.07 g·kg^-1,中活性有机碳含量为0.70~1.96 g·kg^-1,高活性有机碳含量为0.48~1.24 g·kg^-1.③黄土高原人工刺槐林3种粒径团聚体的低、中、高活性有机碳含量主要与年均气温（MAT）、年均降雨量（MAP）、土壤SOC、TN和含水率显著相关（p<0.05）,且在同一活性下,活性有机碳含量与MAT、MAP、土壤TN、SOC、含水率的相关性随着土壤团聚体粒径的增大而越显著.研究结果对理解黄土高原土壤团聚体活性有机碳含量在空间尺度上的变化特征和影响因素具有重要意义.     

珠三角城市群PM2.5和O3污染特征及VOCs组分敏感性分析

系统分析了珠三角城市群PM_2.5、O₃和挥发性有机物（VOCs）的污染特征,并筛选出对二次有机气溶胶（SOA）和O₃影响较大的敏感性组分。结果显示:珠三角城市群PM_2.5和O₃浓度的季节变化具有明显差异,PM_2.5和O₃分别在1月和10月出现浓度最高值。珠三角城市群VOCs主要以烷烃为主,占比为64.2%,其次为芳香烃和烯烃,含量较高的组分为丁烷、异戊烷、异丁烷和环己烷。SOA生成潜势贡献主要以芳香烃为主,占比为78.5%,其中甲苯、间,对-二甲苯和乙苯的SOA生成潜势最大。O₃生成潜势主要以烯烃为主,占比为42.3%,其次为芳香烃（34.2%）和烷烃（23.5%）,其中丙烯、异戊二烯和1-丁烯的O₃生成潜势最大。为有效缓解珠三角城市群PM_2.5和O₃污染,建议优先对机动车尾气、溶剂挥发、涂料使用和石化行业的VOCs敏感组分进行控制。     

粗放型绿色屋顶基质层对降雨出流水质影响

为研究粗放型绿色屋顶基质层对雨水出流N、P、COD和SS淋失的影响,根据华中地区降雨强度和水质实际情况,构建了3种不同基材配方的绿色屋顶基质层,在9场模拟暴雨下进行绿色屋顶的基质出流水质监测。结果表明:本试验各绿色屋顶设施对TN、NH₄+-N、NO₃--N和SS都有较好的削减作用,但对TP和PO₄3--P淋失现象明显,绿色屋顶的出流中以颗粒态P和溶解态N为主;去除出流中SS,对净化COD效果显著;生物炭的添加对出流污染物有明显的控制作用,能有效缓解降雨初期污染物浓度高的问题,同时能显著增加植物地上部生物量;厚度为5 cm的绿色屋顶出流水中N和COD较10 cm厚度低,但其SS出流平均浓度偏高,且植物后期不能维持良好的长势。粗放型绿色屋顶设施运行稳定后截污效应良好,具有较高的可行性和广阔的应用前景。