不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响

使用在广州南村站、深圳竹子林站及西涌站的MARGA仪器实测资料,分析了不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响.在分析深圳竹子林站、西涌站的海盐氯损耗中发现,竹子林站氯损耗平均为48.0％,西涌站海盐氯损耗平均为56.9％,氯损耗的峰值一般出现于下午14时.西涌站、竹子林站和广州南村站酸性气体和碱性气体均以HNO2、SO2、NH3为主,但各站点的比例分布不同,西涌站以HNO2最多(42％),SO2(32％)次之;竹子林站以NH3与SO2为主,百分比分别为36％和34％;广州南村站以SO2为主(58％),NH3次之(20％);而三站HNO3所占比例很小,均为7％.另外,分析了HCl的来源,主要关注了海盐粒子中的NaCl与HNO3反应、NH4Cl的挥发及H2SO4与NaCl的反应这3个来源,发现西涌站与竹子林站HCl和HNO3之间的线性关系较好(R2西涌=0.689,R2竹子林=0.594),说明西涌站与竹子林站的HCl主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成;而广州南村站二者线性关系较差(R2南村=0.295),说明还存在其他的损耗机制.在研究相对湿度对氯损耗的影响中发现,相对湿度低时氯损耗更容易发生.     

南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

近35年广东省区域灰霾天气过程的变化特征及突变分析

利用广东省86个地面观测站1980～2014年逐日能见度、相对湿度资料,在对“区域灰霾过程”与“单站灰霾过程”进行定义的基础上,分区域诊断典型灰霾天气过程（即连续三站3d及以上出现灰霾日的天气过程）,并对其长期变化趋势及特征进行分析.结果表明：广东省的灰霾过程主要出现在珠江三角洲、粤北及粤东个别地区,并以珠江口以西的珠江三角西侧最为严重.“区域灰霾过程”以日平均能见度在5～10km之间的过程为主,没有出现过日平均能见度低于2km的重度灰霾过程.各“区域灰霾过程”的特征有所差异：首先是各“区域灰霾过程”出现峰值的时间略有差异.尽管灰霾过程均主要出现在10月～翌年4月,但粤北和粤东、西两翼最多出现在冬季（12月～翌年1月）、春季次之,而珠江三角洲地区则最多出现在春季（3～4月）、冬季次之.其次是各“区域灰霾过程”变化趋势的差异.珠江三角洲地区和粤北地区灰霾过程变化趋势比较相似,在2008年以前总体呈增多趋势,珠江三角洲地区增势最为显著的时段是2000～2008年,而粤北地区则是1991～2011年;粤西地区灰霾过程在2000年以前变化都比较平稳,2004年开始快速增多;粤东地区的灰霾过程近35年来虽有小的波动,但总体变化不大,呈稳中略减的趋势.利用M-K法和滑动t检验的突变分析表明,珠江三角洲地区灰霾过程的增多是一种不连续的突变现象,发生突变的时间点是1986年;粤北地区灰霾过程则在1992～1994年出现了突发性增多的现象;粤西地区灰霾过程也在2001年发生了突变.     

珠三角春节期间PM2.5及水溶性离子成分的变化——以2012年为例

利用广州番禺大气成分站2012春节期间的逐时Marga数据、PM数据分析珠三角地区春节期间颗粒物及其水溶性离子的变化特征.研究发现在烟花爆竹集中燃放时期,PM₁₀、PM_2.5和各种水溶性离子浓度急剧升高,PM_2.5/PM₁₀的值与PM的变化趋势相反,说明主要增加的是PM₁₀中相对较粗的粒子;PM_2.5/PM₁₀平均值是0.92,说明在该期间,仍然主要是细粒子污染;K⁺、Cl^-和Mg²⁺以及NO₃^-和SO₄^2-、NH₄⁺浓度不同程度上升,说明烟花爆竹燃放对它们都存在影响,其中烟花爆竹燃放对PM、K⁺、Cl^-和SO₄^2-的影响最大,对NO₃^-、NH₄⁺也存在一定程度的影响.通过各离子之间的变化趋势以及相关系数研究,发现K⁺、Cl^-、Mg²⁺和Na⁺主要来源于烟花爆竹的燃放,因此在烟花爆竹集中燃放时段浓度急剧升高,SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺相关系数很高,说明他们三者可能有相同的来源;黑碳浓度明显升高说明烟花爆竹的燃放对其也有一定的影响.     

珠江三角洲典型过程VOCs的平均浓度与化学反应活性

分析了珠江三角洲秋季VOCs在相对污染与清洁情况下的日变化特征.污染情况下的VOCs质量浓度可达清洁情况下的2.2倍,污染富集的是甲苯、二甲苯、乙苯、正丁烷、戊烷、丙烷、乙炔、乙烯等物种.自然排放的异戊二烯具有早晚浓度低而白天浓度高的日变化规律,体现植物的光合作用特征;而人类活动污染排放的甲苯其日变化规律基本反映了气象条件与污染源排放日变化的影响,在相对污染情况下早上出现明显的污染富集,午后出现污染低值.反应活性较强的物质主要是烯烃(反式-2-丁烯、异戊二烯、顺2-戊烯)与芳香烃(间对-二甲苯、甲苯);烯烃的质量百分比最低,却占最高的化学反应活性百分比.     

珠江三角洲一次典型复合型污染过程的模拟研究

利用空气质量模式系统(MM5-CAMQ-SMOKE),模拟珠江三角洲一次典型的复合型污染过程,研究O3、NOx及能见度等的时空变化,分析各种气溶胶的质量比例以及对消光的贡献.从模拟结果来看,模式系统能很好的模拟此次过程中光化学烟雾标识物的时空分布,以及灰霾的发生、减弱再到进一步加剧的过程.PM2.5占PM10的质量浓度份额平均为79.8%.爱根核和积聚核的数浓度比巨核数浓度平均高3~4个数量级.在气溶胶质量权重中,硫酸盐所占的比重最高,占PM2.5权重达到31%,元素碳为21%,有机碳为14%,铵盐为7.2%,硝酸盐为2%.在平均相对湿度下,二次气溶胶对消光的贡献超过50%,而在高相对湿度的情况下,二次气溶胶对消光的贡献超过70%.可见此次珠江三角洲地区能见度恶化主要是由各种化学过程生成的细粒子引起.     

大气光化学反应高发季节NO、NO2和O3污染特征

文章通过对广州番禺大气成分站(GPACS)2010-2016年的历史观测数据进行分析,结果表明,2013年广州地区光化学高臭氧事件发生次数最多,且均发生在夏秋季。2013年日O_3最大均值和日均值在10月最大,分别为103.02×10~(-9)和53.81×10~(-9)。NO和NO_2浓度在7月最大,日均浓度分别为5.90×10~(-9)和16.03×10~(-9),7月NO对O_3化学滴定最明显。夏秋季O_3峰值出现时间较晚,在18:00左右。O_3浓度随着NO_2/NO比值升高而升高。选取夏季NO、NO_2、O_3与NO_x进行非线性拟合,发现当NO_x浓度19.35×10~(-9)或者87.71×10~(-9)时,O_3为光化学氧化剂O_x的主体;当NO_x浓度19.35×10~(-9)而87.71×10~(-9)时,NO_2为光化学氧化剂O_x的主体。秋季大量的气溶胶污染对辐射进行衰减,导致O_3生成在较低辐射范围内主要处于太阳辐射控制区。夏秋季的风速整体较小,有利于污染物的积累。     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

广州南沙区O3浓度变化及其与气象因子的关系

利用广州南沙区气象探测基地2010年O3浓度和常规气象观测资料,分析了O3浓度变化特征及其气象因子的关系。结果表明,广州南沙区2010年O3浓度最高时均值的最大值出现在8月,超标时数最多的是9月;O3浓度日变化呈单峰型分布,O3浓度日变化最大的季节是秋季,其次为夏季、春季、冬季;O3浓度呈现秋季>春季>夏季>冬季的变化特征。气温、相对湿度、日照时数和云量与O3浓度相关系数大,是影响南沙O3浓度的主要气象因子。秋季O3浓度高,O3主要以局地光化学反应生成为主;春季、夏季和冬季O3主要以外来源的输送为主。气团后向轨迹分析表明南沙区秋季气团主要来自污染的大陆地区,春季、夏季和冬季气团主要是来自东南沿海附近或较为清洁的南海。     

灰霾天气的形成与演化

由于经济规模迅速扩大和城市化进程加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶造成的能见度恶化事件越来越多,这些人类活动排放的污染物,包括直接排放的气溶胶和气态污染物通过化学转化与光化学转化形成的细粒子二次气溶胶,可形成灰霾(特指人类活动源排放的大气污染物诱发的低能见度事件),致使能见度下降。我国东部地区灰霾天气迅速增加,灰霾天气的本质是细粒子气溶胶污染,与光化学烟雾相关联,形成灰霾天气的气溶胶组成非常复杂。近年来由于灰霾天气日趋严重引发的环境效应问题和气溶胶辐射强迫引发的气候效应问题,广泛地引起科学界、政府部门和社会公众的关注,而成为热门话题。文章讨论了目前对灰霾天气的认识,灰霾的定义与判别标准,灰霾天气与光化学烟雾、气象条件的关系,也涉及灰霾天气对人体健康的影响。展望了灰霾研究的前景与主要研究方向和内容。