以HKUST-1为模板制备铜氧化物活化过一硫酸氢钾降解罗丹明B

以一种Cu-MOF(HKUST-1)为模板,将其经不同温度的热处理制备铜氧化物,研究了热处理温度对产物组成及形貌的影响,并通过产物在一系列条件下活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水体中罗丹明B(Rh B)的实验探究了其催化性能.XRD、SEM、XPS等表征结果表明,随着热处理温度的升高,产物由Cu2O/CuO混合物逐渐转化为纯相CuO,且模板HKUST-1的原有正八面体结构坍塌加剧.Rh B降解实验的结果显示,催化剂对PMS的活化性能随热处理温度的升高而加强.在中性pH条件下,当PMS投加量为1.00 mmol·L~(-1),CuO-650用量为0.20 g·L~(-1)时,反应时间进行90 min基本可实现Rh B(浓度为0.10mmol·L~(-1))的完全降解.此外,CuO-650还具有pH适用范围较广,铜离子溶出量较低(pH=3条件下为1.309 mg·L~(-1),pH=7条件下为0.987 mg·L~(-1)),循环稳定性较佳的特点,进一步证明CuO-650是一种很有潜力的PMS催化剂.     

CuNiFe LDHs/BiO2-x异质结可见光活化过硫酸盐降解环丙沙星

采用水热法成功合成了CuNiFe LDHs/BiO_2-x复合光催化剂,并在可见光照射下用于活化过硫酸盐（PMS）降解环丙沙星（CIP）.由于光催化和PMS活化的协同作用,CIP的去除率高达88.3%.利用XRD、FT-IR、SEM、XPS和UV-Vis DRS等方法对制备的光催化剂进行了表征.确定了CuNiFe LDHs的最佳负载量,并考察了PMS用量、初始pH值和无机阴离子（Cl^-、CO₃^2-和NO₃^-）对降解的影响.电子顺磁共振和自由基捕获实验表明·OH和h⁺是CIP降解的主要活性物种,并提出了该体系可能的降解机制.     

碳纳米管活化过一硫酸盐降解金橙G过程及动力学

采用碳纳米管(CNT)作为固体活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解偶氮染料金橙G(OG).结果表明,CNT活化PMS降解OG的效果要比活性炭(GAC)好,45 min可使OG的脱色率达到99%;并研究了CNT活化PMS降解OG的机制及反应过程的动力学,发现CNT活化PMS产生的自由基主要是SO_4~-·,活化场所在CNT的表面.通过对CNT/PMS体系降解OG的主要影响因素(温度、OG初始浓度、CNT投加量、PMS浓度、初始pH)进行一级动力学拟合.最后通过紫外可见光谱分析,发现OG在479 nm和330 nm处吸收峰强度明显减少,表明OG分子中偶氮键及萘环结构均一定程度被破坏;且CNT/PMS降解体系对染料OG具有一定矿化率.     

硼-氮共掺杂中空碳纳米纤维的制备及其活化过一硫酸盐降解双酚A的性能研究

碳材料由于良好的稳定性、无二次污染、高的比表面积等特性,近年来作为催化剂广泛应用于水处理领域.本文以金属有机骨架（MOFs）材料作为前驱体,通过"静电纺丝+热解"的方法制备了硼-氮共掺杂的中空碳纳米纤维（B-HCNFs）,并利用X射线光电子能谱仪（XPS）、拉曼光谱仪（Raman）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、氮气吸附仪等对制备材料的组成和结构进行了详细的分析.将合成的B-HCNFs用于催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）降解双酚A（BPA）,结果表明制备的催化剂具有优异的性能.考察了B掺杂前后以及催化剂投加量、初始pH、温度等因素对BPA去除效率的影响,发现B掺杂可以有效提升催化剂的性能.此外,自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱仪（EPR）研究表明,非自由基（电子转移中间体）在BPA的降解过程中占主导作用,而自由基（SO₄^·-,^·OH）贡献较小.动态循环实验显示该催化剂具有良好的稳定性和应用前景.     

LaCo0.5Cu0.5O3型钙钛矿活化过一硫酸盐降解AO7

采用溶胶-凝胶法制备LaCo_1-xM_xO₃（M=Cu、Fe、Mn）型钙钛矿并用来活化过一硫酸盐（PMS）降解偶氮染料AO7.选取效果最好的LaCo_0.5Cu_0.5O₃型钙钛矿为研究对象,考察了钙钛矿投加量、PMS浓度、pH和染料废水中常见Cl^-对LaCo_0.5Cu_0.5O₃/PMS体系降解AO7的影响,分析了体系的反应过程并考察了矿化能力.结果表明,LaCo_0.5Cu_0.5O₃可以有效活化PMS降解AO7,反应随着材料投加量和PMS浓度的增加而加快.在中性条件下反应速度最快,过酸过碱均会抑制反应的进行.在优化条件为LaCo_0.5Cu_0.5O₃投加量20mg/L、PMS浓度0.50mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在20min内完全降解.该反应主要发生在材料表面并且主要活性物种为·OH,对AO7具有优异的脱色能力和较好的矿化效果.     

丙酮/氯离子协同活化过一硫酸盐降解酸性橙

采用丙酮/氯离子（Cl^-）协同活化过一硫酸盐（PMS）降解偶氮染料酸性橙7（AO7）.研究发现,与Cl^-/PMS体系相比,丙酮/Cl^-/PMS体系降解AO7的效果显著增强,相应的AO7表观速率常数从0.0767增加到0.1725min^-1.考察了丙酮/Cl^-/PMS体系降解AO7的主要影响因素（初始pH值、Cl^-浓度、PMS浓度、丙酮浓度）.结果表明,在碱性环境下,随着Cl^-、PMS和丙酮浓度的增加,AO7的降解效果有所增强;研究丙酮/Cl^-/PMS体系降解AO7的降解机制.自由基猝灭实验表明,丙酮/Cl^-/PMS体系中没有自由基（硫酸根自由基（SO₄^－·）和羟基自由基（HO·））的产生,而次氯酸根（ClO^-）浓度在反应过程中逐渐增加,得出丙酮作为催化剂促进Cl^-和PMS产生更多HClO的结论.通过紫外可见光谱分析,表明AO7分子中偶氮键及萘环结构均被破坏.     

Involvements of chloride ion in decolorization of Acid Orange 7 by activated peroxydisulfate or peroxymonosulfate oxidation

The effects of Cl^- on the decolorization of AO7 by SO₄^·- based-peroxydisulfate or peroxymonosulfate oxidation under various activated conditions were different.     

均相Co(Ⅱ)/PMS体系对二氯喹啉酸的降解特性研究

采用高级氧化技术,以Co2+为催化剂分解单过氧硫酸氢钾(PMS)所产生的强氧化性硫酸根自由基(SO4·-)降解水中的二氯喹啉酸(QC).考察了PMS用量、Co(Ⅱ)/PMS比值和Cl-浓度以及QC初始浓度对该均相Co(Ⅱ)/PMS体系降解QC的影响.结果表明,QC的降解遵循准一级动力学过程.当QC初始浓度在0.02~0.2mmol/L时,QC的降解速率随着QC/PMS比值的降低而增大,但当QC/PMS比值小于1/100时,则相反.QC的降解速率随着PMS浓度升高而线性增大,当PMS浓度为32mmol/L时,4h内QC的降解率可达94%.增大Co(Ⅱ)/PMS的摩尔比能够促进QC的降解,而Cl-对QC的降解有一定的抑制作用.LC/MS分析结果表明,3,7-二氯-8-羟基喹啉和7-氯-8-喹啉甲醛为QC降解过程中两种主要的中间产物.     

非活化单过硫酸盐降解柳氮磺胺吡啶:动力学及机制

基于硫酸根自由基的活化单过硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)的高级氧化技术已被广泛应用于污染物去除过程,但有关利用PMS直接氧化去除有机污染物的研究尚不充分.本研究系统地考察了柳氮磺胺吡啶(sulfasalazine, SSZ)在PMS直接氧化过程中的降解动力学及降解途径.结果表明,SSZ的降解符合准一级反应动力学规律,增加PMS浓度或提高离子强度能够加快SSZ的降解速率;碱性条件有利于反应进行; Cl~-的存在显著促进了SSZ的降解;地表水会抑制SSZ的降解.通过质谱分析及活性位点鉴定,推测羟基化和SO_2基团挤脱反应是氧化的主要途径.本研究为基于非活化PMS去除水中磺胺类抗生素的应用可行性提供了依据.     

活性碳纤维-过硫酸盐体系处理焦化废水生化出水的实验研究

采用活性碳纤维（ACF）活化过硫酸盐（PMS）深度处理焦化废水生化出水,并考察了PMS浓度、ACF投加量、pH值对焦化废水生化出水中COD和色度去除效果的影响.结果表明,ACF/PMS体系比ACF/PS体系更能有效去除焦化废水中的有机物和色度.在PMS浓度为8.0 mmol·L^-1、ACF投加量为4.0 g·L^-1、pH约为8.0、温度为30 ℃的条件下,反应120 min后焦化废水生化出水中COD和色度的去除率分别达到88.7%和91.2%.ACF表征分析和重复利用实验结果说明,ACF具有较好的吸附和催化性能,且重复使用稳定性较好.自由基鉴定实验表明,SO₄^-· 和·OH均为反应体系中起主导作用的活性自由基.三维荧光光谱显示,焦化废水生化出水中的类富里酸和类腐殖酸物质可被有效降解转化为小分子物质.