大气污染物监测数据异常值判别方法研究

大气环境监测数据的质控,特别是异常数据的精准判别是准确分析大气污染成因的重要前提.目前对于异常值的判别主要基于人工经验,这对于快速有效地从海量环境数据中剔除异常值进而保证分析数据的准确性带来巨大挑战.结合大气污染物监测数据的时间序列波动特点,本文基于滑动窗口机制和统计学指标分别构建了滑动四分位、滑动四分位差距及滑动标准差等异常值快速判别方法,然后利用含有异常值的清洁天和污染天常规大气污染物（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃）时间序列数据对3种异常值判别方法的有效性进行测试评估,从而得到不同污染物异常值判别的最优方法及相关参数指标.结果表明：无论是清洁天还是污染天,滑动四分位法对PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃浓度时间序列异常值的判别效果均最优.其中,清洁天最优滑动窗口长度范围分别为10~16、14~16、12~16、38~40、6~38和6~8,最优宽容度常数范围分别为1.6~1.7、1.6~2.6、1.7~2.0、2.3~2.5、1.6~4.5和3.7~3.8;而污染天最优滑动窗口长度范围分别为10~44、10~14、10~32、14~48、10~48和14~20,最优宽容度常数范围分别为2.7~4.5、1.4~2.8、2.8~4.5、2.7~4.5、1.5~4.5和2.5~3.8.清洁天和污染天中不同大气污染物时间序列波动特征不同,使得适用方法的最优参数存在显著差异.本文构建的异常值快速判别方法旨在为环境大数据异常值的快速识别及更准确地分析大气污染 成因提供一定技术支撑.     

武汉市PM2.5化学组分时空分布及聚类分析

颗粒物化学组分特征对于分析污染来源及成因具有较好的指示意义,能够为城市制定颗粒物源的有效管控提供基础数据支撑.本研究采集和分析了武汉市4个季节8个受体点位的PM_2.5浓度及其化学组分数据.结合各点位组分特征及周边污染源分布情况,通过聚类分析讨论PM_2.5化学组分的时空分布特征.结果表明,武汉市PM_2.5年平均浓度为70.7μg·m^-3,其中冬季PM_2.5浓度（103.1μg·m^-3）显著高于其它季节,秋季浓度最低（52.4μg·m^-3）.从空间分布来看,东湖高新、沌口新区和青山钢花站点的PM_2.5浓度显著高于其它站点.武汉市PM_2.5主要的化学组分为OC和SO₄^2-,占比分别为15.4%和14.2%.OC浓度表现为冬季最高,除了与不利的气象条件有关外,还可能受到周边区域传输的影响;而SO₄^2-浓度夏季最高,具有较强的SO₂二次转化.武汉市OC/EC年均比值为2.80,其中冬、春季小于夏、秋季;物质重构结果表明无机盐（SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺）和有机物（OM）是PM_2.5中的主要物质,占比分别为32.34%和20.44%;工业燃煤源及机动车源可能是武汉市环境受体中PM_2.5主要贡献源.基于受体组分特征的聚类分析可见,武汉市8个站点可分为3类：其中汉阳月湖、灰霾超站、东湖梨园和黄陂区站为一类,主要特征是各站点组分浓度均较低;沌口新区与青山钢花为一类,NO₃^-和NH₄⁺组分浓度较高;东湖高新与吴家山为一类,该两个站点不仅工业源污染较重,机动车及扬尘污染也有较大的贡献.     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...     

垃圾焚烧厂排放颗粒物组分粒径分布特征

本研究采用静电低压撞击器(ELPI)采集垃圾焚烧厂排放颗粒物,分析颗粒物中元素和碳组分,对其中OC、EC和重金属元素在14个粒径段的粒径特征进行分析,并建立了垃圾焚烧厂源PM_1、PM_(2.5)和PM_(10)的元素和碳组分成分谱,以期为精细化来源解析提供参考.结果表明,垃圾焚烧厂排放颗粒物的主要组分有Al、Si、S、Ca、Cr、Fe、OC和EC等(质量分数≥1%),其中OC和Ca的含量较高,在PM_(2.5)中的质量分数分别为10. 15%和12. 37%;重金属含量Cr Pb Zn Mn Cu Cd Ni,其中Cr和Pb在PM_(2.5)中的质量分数分别为1. 83%和0. 74%,Cr在PM_1中的质量分数达到3. 53%; OC在2. 39～3. 99μm和6. 68～9. 91μm这2个粒径段的含量达到峰值,分别占OC总含量的15. 02%和20. 45%,但在细颗粒物中的含量高于在粗颗粒物中的含量,EC在细颗粒物中的含量远高于在粗颗粒物中的含量,在0. 382～0. 613μm粒径段占14. 8%; Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb等重金属元素主要富集于细颗粒中.     

天津市空气污染的健康影响分析

空气污染是影响人群健康水平的重要因素,其带来的健康影响及经济学评估对防控决策十分重要.自“大气十条”和“蓝天保卫战”等政策实施以来,天津市空气质量变化显著.对天津市2013～2020年六项常规空气污染物的健康效应及经济损失进行了评估,分析了政策实施前后PM_2.5中重金属元素和多环芳烃的健康风险,并讨论了其主要组分的浓度变化.结果表明空气质量改善取得了正向的健康效益,SO₂带来的健康收益最高,2020年相比2013年避免了3 786例死亡.空气污染带来的健康经济损失也逐年下降,常规空气污染物导致的健康经济损失由上百亿元降低到数十亿元.但近年来O₃浓度呈升高趋势,带来的健康经济损失也有所上升.冬季PM_2.5中主要组分浓度均有明显下降,其载带的金属元素和多环芳烃的吸入健康风险均呈下降趋势,但Cr(Ⅵ)、As、Cd和Ni这4种元素的呼吸系统致癌风险仍未降至阈值之下.未来PM_2.5和O₃协同控制的健康影响规律有待更深入的研究.     

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式（CALPUFF模式）对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM₁₀的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱（基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱）,分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM₁₀的来源解析.结果表明：基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为：集中燃煤（27.2%） > 城市扬尘（19.1%） > 二次硫酸盐（15.7%） > 民用散煤（9.9%） > 二次硝酸盐（9.5%） > 机动车尾气尘（7.6%） > 钢铁尘（1.2%） > 建筑水泥尘（0.2%）;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示：二次硫酸盐（20.1%） > 城市扬尘（20%） > 集中燃煤（18.9%） > 民用散煤（11.5%）二次硝酸盐（10.5%） > 机动车尾气尘（9%） > 钢铁尘（1.7%） > 建筑水泥尘（1.4%）.基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.     

突发性大气污染事件的环境风险评估与管理

在综合分析国内外突发性大气污染风险源识别、有毒有害物质泄漏及大气扩散、突发性大气污染事件的人体健康和生态风险评价、突发性大气污染事件风险源控制与应急管理等方面研究进展基础上,结合我国环境保护形势提出了开展突发性大气污染事件环境风险评估与管理的主要研究内容及研究方法。并结合研究需要,提出了当前需要解决的关键性科学问题。     

天气类型对天津大气PM_(10)污染的影响分析

对天津地区出现的天气系统进行分类,利用后向轨迹模型对到达天津地区的气团轨迹进行模拟,并按照不同天气类型进行聚类,分析不同天气类型下到达天津地区的气团传输路径.结果表明,到达天津地区的气团主要来自西北和东南方向.对采暖期和非采暖期不同天气类型的出现频率及其对大气中ρ(PM10)的影响进行了研究.结果表明,天气类型是影响天津地区ρ(PM10)变化的重要因素.2008年采暖期的有利天气类型出现频率为84.2%,比非采暖期(66.9%)多17.3%;同期不利天气类型出现频率为15.8%,比非采暖期(32.2%)低16.4%.虽然采暖期颗粒物排放源强有所增加,但是有利天气类型出现频率明显高于非采暖期,而不利天气类型出现频率较低,这是2008年采暖期ρ(PM10)比非采暖期略低的重要原因.     

基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.