典型电子垃圾拆解区大气中多溴联苯醚的污染

分别在典型电子垃圾拆解区(E)和其上风向参考点(S)采集了大气颗粒相和气相样品，以研究该区域大气中PBDEs的浓度水平、污染特征和气/固分布特点.分析过程中运用气相色谱-质谱联用仪，负化学离子源(GC-NCI-MS)检测了11种PBDEs.结果表明，电子垃圾拆解造成了比较严重的PBDEs污染，三溴～十溴联苯醚的浓度范围为51.1～2685 pg·m^-3(平均值830 pg·m^-3)，而对照区由于制衣行业的影响也造成了一定程度的PBDEs污染，三溴～十溴联苯醚的浓度范围为1.00～98.9 pg·m^-3(平均值28.7 pg·m^-3).在气/固分布的研究中发现，不同的PBDEs在气相和颗粒相的分布比例相差很大，从低溴至高溴PBDEs在气相中的比例呈降低趋势，而在颗粒相中的比例呈上升趋势.电子垃圾拆解区以五溴-联苯醚污染为主，占∑₁₁PBDEs总量的54.3%；而十溴-联苯醚污染次之，占∑₁₁PBDEs总量的23.8%，该污染特征进一步证实了该地区电子垃圾的来源，不仅来自亚洲国家，而且还来自欧美等国家.     

河源市2014-2017年空气污染特征及天气类型分析

利用2014—2017年河源城区环境空气自动监测站数据和气象数据，对期间出现的污染天气过程进行统计，对影响污染的天气类型进行分类。结果表明，2014—2017年，河源城区累计出现污染天气65 d，超标污染物主要为PM_2.5和O₃，O₃超标比例逐年上升成为达标率首要影响因子。PM_2.5易污染天气型中冷高压出海占比最多（38.2%），其次为冷锋前（17.7%）和均压场（14.8%）；O₃易污染天气型中副高控制占比最多（31.0%），其次为副高叠加台风外围（24.1%）和冷高压出海（13.8%）及均压场（13.8%）。河源城区低程度污染（AQI值101～110）占比较大。     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

挥发性有机物(VOCs)的不同化学去除途径:城市与区域站点的对比

VOCs在大气中主要是与OH自由基、NO₃自由基和O₃等反应氧化去除,部分OVOCs的自身光解也是重要的化学去除途径.本研究基于2018年和2019年秋季在珠三角地区的城市和区域站点的外场观测实验,使用VOCs、常规痕量气体及气象参数的观测数据,对烷烃、烯烃、芳香烃和OVOCs等VOCs组分不同化学去除途径的去除速率进行分析.结果表明,烷烃和芳香烃主要通过与OH自由基反应去除,最高占比超过99%.与NO₃自由基和O₃的反应可贡献烯烃去除速率的80%以上,特别是一些天然源的烯烃（如单萜烯）与NO₃自由基的氧化去除是贡献最大的氧化途径.光解是甲醛最重要的去除途径,在两个站点均达到了50%以上,酮类的光解贡献会高于其他OVOCs类物质.OH自由基的氧化去除途径在城市和区域站点的人为源及天然源VOCs去除中占主导地位.区域站点,烯烃尤其是天然源的烯烃物种,与NO₃自由基和O₃反应的贡献要高于城市站点.本研究对促进不同VOCs物种在大气中的去除途径以及其空间差异的认识有重要意义.     

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m³,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m³).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m³],春季最低[(2.30±0.69)ng/m³].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m³]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m³],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响.     

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

珠三角城市近地面臭氧污染分布特征及变化趋势

利用2013—2017年珠三角城市空气质量监测站的大气常规污染物逐时监测数据,探究珠三角区域臭氧(O3)污染年际变化、季节变化、日变化特征。结果表明,珠三角O3浓度秋季高冬春低,在一年之内呈现2月、5月、9—11月从低到高3个峰值;在一天之内呈现昼高夜低的单峰结构,峰值大多出现在午后15:00时。珠三角中部城市超标天数较多,沿海城市超标天数较少,大部分城市每年O3超标天数逐渐增多。O3月变化和日变化与NO2呈现负相关。总体而言,NO2平均浓度越高的城市,O3昼夜爬升值越高。     

不同气团对广东鹤山大气超级监测站单颗粒气溶胶理化特征的影响

大气气溶胶对健康、环境和气候具有重要影响,研究其理化特征能阐明灰霾的成因及机理,对科学调控大气环境具有重要意义。以广东江门鹤山大气超级监测站为观测平台,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）和气团后向轨迹综合分析了单颗粒气溶胶的理化特征,揭示了气团轨迹对颗粒物浓度、类型和化学成分的影响。单颗粒气溶胶质谱仪在2012年5月11日至7月31日,共采集了约600万个同时含有粒径和质谱信息的颗粒,它们主要可分为8类：有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich）。各类颗粒的质谱特征在一定程度上反映了颗粒的来源：EC颗粒来自一次污染源;K-rich颗粒主要来自与生物质燃烧有关的过程;Na-K颗粒来自于海盐碎沫;Metal颗粒主要来自工业源或火力发电;Si-rich颗粒则主要来自扬尘。8类颗粒中普遍存在的二次成分表明它们都经历了一定程度的大气老化过程。采样期间每隔6h绘制一条气团后向轨迹图,聚类分析发现这些气团后向轨迹主要有5类：第1类占总轨迹数的14.1%,它代表由内陆经广州、佛山到达采样点的气团;第2类占总轨迹数的10.2%,它代表沿东南部大陆海岸线到达采样点的气团;第3类和第5类在气团后向轨迹中占的比例最高,分别为30.0%和36.8%,它们都来自南海海面,但第3类气团经珠海、澳门到达采样点,而第5类则经阳江到达采样点;第4类占总轨迹数的8.8%,这类气团途经深圳、东莞到达采样点。单颗粒数据结合气团后向轨迹进行统计分析表明：经广州、佛山到达采样点的气团会带来高浓度的颗粒物污染,且颗粒的老化程度较高,而发源于南海海面的气团能带来新鲜海风,对鹤山的大气污染起稀释作用;在颗粒类别上,途经广州、佛山、东莞、深圳这些重污染城市的气团中EC颗粒和ECOC颗粒的含量更高,而途经珠三角南部区域的气团则含有更多的OC颗粒和Metal颗粒。     

广东省夏秋季臭氧污染与台风的关系分析

分析了广东省2015—2021年的臭氧浓度特征,选取2018—2020年台风相对活跃的夏秋季（7—10月）作为研究时段,研究了广东省臭氧污染与台风之间的关系.结果表明,2015—2021年,广东省臭氧浓度经历了先升后降的变化过程,2019年,广东省臭氧第90百分位数浓度达到了有监测数据以来的最高值,但仍未超过国家二级标准限值.广东省在春季与秋季臭氧超标天数较多,且近年来冬春季臭氧超标情况在加剧,秋季臭氧超标情况有所好转.7—10月,广东省约81%的臭氧污染与周边台风活动有关,在受台风影响的污染天中,有约80%发生在台风距离广东2500 km范围内.深圳与汕尾臭氧污染与台风活动关系最密切,夏秋季,超过9成的污染天与台风活动相关;汕头、珠海、中山、茂名、阳江、江门等沿海城市夏秋季臭氧污染天中超过8成与台风活动相关.内陆城市臭氧污染与台风的关联性相对较小,梅州臭氧污染与台风活动关联最小.与在东南亚、我国海南或广东登陆的台风相比,北上的台风更容易导致广东地区出现臭氧污染.在台风外围下沉气流的影响下,珠三角中部等主要大气污染物排放区域及周边容易出现大范围晴热高温天气;水平风速低,水平扩散条件不利...