OMS-2负载Pt催化剂的制备及其催化氧化性能研究

采用前掺杂法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pt催化剂(Pt/OMS-2),对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和沉积-沉淀法中不同制备(Pt负载量和溶液的pH值)对Pt/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,沉积-沉淀法制备的Pt/OMS-2-DP催化剂活性最好(T100=100℃)。这与Pt/OMS-2-DP催化剂中Pt颗粒大小及OMS-2载体与Pt之间存在强相互作用有关。Pt负载量明显影响Pt/OMS-2-DP催化剂的催化活性,3Pt/OMS-2-DP催化剂(Pt=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Pt负载量,Pt颗粒较小,并与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧。pH值对Pt/OMS-2-DP催化剂催化性能影响较大,这与OMS-2的等电点和Pt在不同溶液中存在不同Pt配位体形式有关。     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

地质封存中CO_2盐水溶液的表观摩尔体积模型

在现有CO2盐水溶液密度模型的基础上,根据CO2地下盐水溶液密度实验数据,考虑了温度、压力和CO2质量分数三个参数的影响,建立了CO2盐水溶液的表观摩尔体积模型。模型结果表明该模型能在30~50℃、10~20 MPa温压范围内准确预测CO2在盐水溶液中的表观摩尔体积,将预测结果与实验数据进行对比发现最大相对误差为0.25%,平均相对误差为0.1%,模型预测精度明显高于现有的CO2盐水溶液表观摩尔体积模型,为CO2地下盐水层封存提供了必要的基础。     

五羰基铁对正辛硫醇中硫的脱除研究

由于能源化石类燃料中均包含不同含量的硫化物,随着人类对这些能源的不断利用,引发的环境污染等问题日趋严重。利用五羰基铁(Fe(CO)5)分解条件温和可控,产物无杂质,分解后的Fe0可以与硫原子原位键合等特点。文章尝试采用Fe(CO)5作为脱硫剂在温和条件下进行脱除正辛硫醇的研究。实验结果表明:随着压强(101~5 067 kPa)、Fe(CO)5加入量(50~250μL)、时间(1~6 h)和温度(0~180℃)的不同,Fe(CO)5脱硫效率具有明显差异,在此基础上得到最佳脱硫条件及最高脱除效率:常压、Fe(CO)5加入量200μL(1.4 mmol)、t=2h和T=140℃时,达到最高硫容3 450 mg/L。分别采用IR、XPS手段对脱硫反应机理进行了探索。IR结果表明:在1 084 cm-1处为硫氧峰,在797 cm-1归属为铁氧峰。XPS结果表明:167.8 eV处可能为S4+,711.6 eV处可能为Fe3+。因此,正辛硫醇脱除的可能机理为巯基断裂,并在空气中与氧结合,最终形成S4+,而Fe(CO)5的Fe经过脱硫之后,在空气中不稳定,最终被氧化成Fe3+。     

Na_2CO_3对回填材料膨润土的改型效果分析

以新疆柯尔碱膨润土为原料,加入不同比例的Na2CO3改型剂,研究改型剂添加对膨润土胶质价、膨胀容和pH值的影响。另外,考虑到压实膨润土的非饱和渗透特性对于评价缓冲回填材料性能具有重要意义,故采用压力膜仪测量压实Na2CO3改型膨润土和原土的土水特征曲线,分析研究二者基质吸力随体积含水率变化的相关关系。实验结果显示,添加Na2CO3改型剂可以增大膨润土的胶质价、膨胀容和pH值,成功地将膨润土中的钙蒙脱石转化为钠蒙脱石,其对柯尔碱膨润土pH值的作用效果满足地质处置库对缓冲回填材料的要求;改型后膨润土的持水能力明显大于原土。     

温室气体的“源”与“汇”及其防治对策

从"源"与"汇"理论入手,分析大气中四种主要温室气体CO2、CH4、N2O和CFCs的"源"与"汇",并提出相应防治对策。     

非职业性一氧化碳中毒事件成因分析

通过对燃煤量的调查结果和呼和浩特CO浓度值监测结果分析了CO排放源的分布特征和CO浓度的变化特征,得出高燃煤地区和采暖期CO浓度值较高但低于标准值。对CO中毒事件案例与气象条件关系进行了分析得出逆温、高湿、小风和低气压时不利于一氧化碳浓度扩散,容易引起一氧化碳中毒事件的发生。     

CO2海底封存泄漏引起海水pH变化的动态数值模型描述

将CO2注入海底已经成为目前碳封存的一种有效方式,而CO2海底封存泄漏会引起pH降低造成海水酸化,改变海水化学环境及海洋生态系统等。本文分析并建立了含有缓冲项的CO2与pH之间换算的动态数值模型,并针对CO2海底封存泄漏对pH的影响做了模拟实验研究,通过实验验证模型的可行性并完善数值模型,旨在为中国CO2海底封存风险控制研究工作提供科学依据。     

天津市环境空气中一氧化碳污染特征及变化趋势研究

文章通过对2010年天津市12个环境空气质量监测国控点(不含清洁对照点)实时连续监测的CO数据的深入分析,探讨了其浓度趋势变化和污染特征。结果表明:CO日变化规律呈典型的双峰型,冬季CO浓度最高,夏季最低,CO与O3和温度均呈较好的负相关性。     

流化床O2/CO2气氛下添加SiO2对燃煤PM2.5的控制

采用小型流化床研究了在O2/CO2气氛下添加SiO2对PM2.5(空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物)的控制,试验在1123 K、O2/CO2气氛下进行,并采用荷电低压撞击器(ELPI)采集和分析燃烧后的PM2.5.结果表明,添加SiO2是燃烧过程中影响PM2.5生成的重要因素.添加SiO2后,生成PM1的质量浓度均降低,而PM1-2.5的质量浓度均略有增加;PM2.5质量粒径分布均呈双峰分布,峰值分别出现在0.2 μm和2.0μm左右.随着SiO2添加量的增加,PM2.5中的S、K、Na、Cu和Pb元素的含量呈减少的趋势;随着颗粒粒径减小,S、K、Na、Cu和Pb元素的含量有增高的趋势.