2015年北京大气VOCs时空分布及反应活性特征

2015年在北京市城区东四、东南边界点永乐店、以及背景点定陵进行了全年连续VOCs监测,其中市区的大气VOCs年均摩尔分数为（48.93±31.03）×10^-9,东南边界的年均摩尔分数为（54.55±39.64）×10^-9,背景点定陵年均摩尔分数为（28.25±21.26）×10^-9.组分中烷烃占比最高,之后依次是含氧VOCs,烯烃、芳香烃、卤代烃和乙炔等物质.VOCs浓度整体呈现冬天高,夏天低,夜间高,白天低的特点.城区乙炔在春、夏、秋季浓度较高,冬季东南边界点乙炔浓度较高.在人为源干扰较小的背景点,含氧VOCs每天的中午以及每年的夏天阳光充足时浓度较高.VOCs中年均摩尔分数较高的物种主要是乙烷、乙炔、乙烯、乙醛、丙烷、丙酮、正丁烷、二氯甲烷等低碳物质.高碳物质中苯和甲苯年均摩尔分数相对较高.从甲苯/苯比值发现北京VOCs除交通源外受到其他多种源的共同影响.而乙烷/乙炔比值发现北京受到气团老化影响较严重,尤其东南边界受到周边老化气团传输的影响较大.从异戊烷占总VOCs比例变化上发现夏季高温使汽油挥发情况比其他季节严重.从活性上分析,东南边界的臭氧生成潜势最高,市区其次,定陵较低.对臭氧生成潜势贡献较大的物种是乙烯、丙烯、乙醛、间/对-二甲苯和甲苯,而摩尔分数较高的烷烃对臭氧生成潜势贡献不大.     

2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析

2014年10月至11月间,在北京城区开展PM_(2.5)监测并对其中的水溶性离子进行离线及在线分析.其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在不同观测阶段均是PM_(2.5)中的主要离子,APEC期间三者总浓度为(26.8±22.5)μg·m~(-3),占PM2.5质量浓度的(41.7±8.5)%,占所测水溶性离子组分的(84.7±5.0)%;APEC期间NO-3浓度水平较高,对PM_(2.5)贡献最大.对APEC期间水溶性离子的累积趋势研究发现,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和Cl~-均经历了3个不同的累积过程,除气象条件外,本地源排放及区域污染引起的累积效应仍不可忽视.对颗粒物酸性特征研究发现,不同观测期间,颗粒物中主要水溶性离子浓度虽有不同,但北京秋末冬初颗粒物无明显酸化特征.     

2015年北京市两次红色预警期间PM2.5浓度特征

利用北京市及周边地区大气污染物监测数据,综合分析了2015年北京市两次空气重污染红色预警期间PM_2.5浓度变化特征并初步评估了减排措施对PM_2.5浓度的影响.结果表明:第1次红色预警期间,北京市PM_2.5平均最高小时浓度出现在12月9日19:00,为282μg·m^-3,单站最高小时值出现在京东南市界永乐店站,浓度达496μg·m^-3.第2次红色预警期间,PM_2.5全市平均最高小时浓度出现在12月22日20:00,为421μg·m^-3;单站最高小时值出现在京西南市界琉璃河站,浓度达831μg·m^-3.两次红色预警累积持续时间均呈现出南部站 > 城区站 > 北部站的特征,且第2次红色预警期间PM_2.5浓度南北差异明显大于第1次,PM_2.5平均浓度在150μg·m^-3以上的面积明显大于第1次,第2次红色预警期间重污染面积可达总面积的93%.两次预警期间气象条件均不利于污染物的扩散,均存在不同程度的二次转化和区域输送现象,极端气象条件是重污染形成的外因,区域污染物排放量大才是导致重污染形成的内因.初步评估结果显示红色预警应急措施实施后,北京市PM_2.5环境浓度下降约20%~25%,减排效果显著.     

固定污染源废气中硝酸雾测定方法研究

通过国内外文献调研和硝酸雾采样方法比对实验研究,提出了固定污染源废气中的硝酸雾包括硝酸气体、硝酸液滴及颗粒物中的硝酸盐。建立了固定污染源废气中硝酸雾的分析方法：使用经1 mol/L Na₂CO₃溶液浸渍的石英滤膜捕集固定污染源废气中的硝酸雾,离子色谱法进行分析。实验结果表明：当采样体积为0.4 m³时,方法检出限为0.04 mg/m³;低、中、高浓度空白加标样品相对标准偏差均在9.2%以内,加标回收率为89.9%～117%。选取4种典型硝酸雾固定污染源废气进行实际样品采集与分析,硝酸雾质量浓度分别为1.62、1.86、1.63、19.8 mg/m³。对电子元件电镀车间固定污染源废气进行不同浓度的实际样品加标回收实验,加标回收率分别为86.0%和104%。     

基于在线观测的北京冬季一次PM2.5重污染过程特征分析

选取2017年1月初北京一次典型PM_(2.5)重污染过程为研究对象,应用污染物在线监测仪器并结合气象要素对地面PM_(2.5)及化学组分质量浓度污染特征进行了分析,采用微脉冲激光雷达对垂直方向进行观测,分析边界层及消光系数的变化特征。结果表明,从PM_(2.5)质量浓度的演变过程来看,本次污染可大致分为爬升、重污染、清除3个阶段。重污染时期的气象特征为高湿、低压、低风速;南部琉璃河((336.8±118.6)μg/m~3)、永乐店((323.1±86.2)μg/m~3)PM_(2.5)污染水平相近,均高于城区车公庄((278.7±138.7)μg/m~3);碳组分和二次水溶性离子是PM_(2.5)的主要组分,占到PM_(2.5)质量浓度的58.09%(车公庄)、71.43%(琉璃河)、76.57%(永乐店);SO2-4质量浓度上升显著,在总组分中比例由非重污染时期的16.73%升高到重污染时期的22.29%;3处监测点SOR和NOR均值分别为0.57和0.24,表明重污染期间二次转化明显。垂直方向观测结果表明,重污染时期边界层高度明显降低;气溶胶近地面消光系数高,表明污染物主要集中在近地面层。     

2015年春节北京市空气质量分析

对2015年春节(2月18~24日)期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的浓度及PM2.5组分进行了分析,并基于PM2.5/CO比值法定量估算了除夕夜烟花爆竹PM2.5排放量.结果表明,春节期间北京市PM2.5、PM10、SO2、NO2的平均浓度分别为116.85、184.71、22.14、36.27μg·m-3,比2014年同期分别增长52.61%、92.41%、-40.15%、-0.46%;除夕夜01:00PM2.5、PM10、SO2、NO2峰值浓度分别为412.69、541.63、152.73、51.09μg·m-3,比2014年同期峰值浓度分别增长19.02%、14.37%、76.57%、11.35%;污染物峰值浓度空间分布上人口密集地区浓度水平明显较高;具有烟花燃放特征的指示性PM2.5组分ρ(Cl-)、ρ(K+)、ρ(Mg2+)峰值浓度分别是2013~2014年各项离子年均浓度的18.85、66.72、70.10倍;烟花爆竹燃放会在短时间内造成严重的大气污染,除夕夜北京市区烟花爆竹排放PM2.5总量约为2.13×105kg.进一步分析显示春节半月期间污染源排放量大幅降低对北京市空气质量的改善效果明显.     

北京城区夏季VOCs初始体积分数特征及来源解析

为明确北京市夏季VOCs体积分数特征及来源,在2022年5～8月对北京城区VOCs开展了连续监测并利用光化学比值法计算了初始体积分数.结果表明：(1)研究期间,北京城区初始φ(TVOCs)为(30.0±11.5)×10^-9,其中含氧VOCs和烷烃占比达到34.2%和33.2%,体积分数较高的物种是丙酮、乙烷、乙醛和丙烷等低碳物质.(2)北京城区初始TVOCs体积分数略微呈现单峰变化趋势,11:00达到峰值,下午略有降低.(3)各排放物质中对O₃生成贡献较大的主要是异戊二烯、乙醛、正丁醛和乙烯等物质,而对二次有机气溶胶生成贡献较大的主要是甲苯、异戊二烯、间/对-二甲苯和乙苯物质.(4)基于初始体积分数的PMF解析发现,老化背景及二次源(30%)对北京市VOCs贡献率最高,机动车源(25%)则是最主要的一次人为源,此外溶剂及燃油挥发源贡献率16%,燃烧源贡献率11%,工业过程源贡献率9%,天然源贡献率9%.(5)影响北京市的人为源主要来自东部和南部区域,天然源则来自西部和西北部区域.研究显示,应进一步削减机动车排放,开展区域联防联控降低整个区域V...     

2016年北京市春节大气颗粒物污染特征激光雷达监测分析

基于激光雷达大气颗粒物消光系数实时数据以及PM_2.5和PM₁₀自动在线监测数据对北京市2016年春节期间（2月7~13日）大气污染进行系统分析.除夕夜间受燃放烟花爆竹影响,大气颗粒物浓度在短时间内急剧攀升,市中心的官园站PM_2.5浓度最大值达到639.3 μg·m^-3,9 h内增长了近30倍,城郊的琉璃河站及定陵站颗粒物最大小时浓度均超过1000 μg·m^-3,显著高于市中心的官园站.初三至初五存在持续的颗粒物高浓度污染且城郊的颗粒物浓度均高于市中心.激光雷达的监测结果表明,除夕燃放时段内3个站点105 m处的消光系数显著高于405 m,呈现出明显的鞭炮燃放排放污染特征.3个站点的垂直消光特性存在显著差异,大气清洁时1.0 km下定陵、车公庄及琉璃河的背景极值分别为0.09、0.20和0.19 km^-1,2月8日00：00的消光系数最大值分别为0.23、1.36和1.19 km^-1,为同时刻同高度背景值的2.6倍、6.8倍和6.0倍,燃放烟花爆竹使得颗粒物的消光系数短时间内急剧增大.     

2015年阅兵限行减排措施对北京市环境空气PM2.5中生物质燃烧排放有机物的影响

为了考察中国人民抗日战争暨世界反法西斯战争胜利70周年（大阅兵）北京及其周边地区施行的机动车单双号限行措施和工厂的限排减排措施对北京市环境空气中ρ（PM_2.5）、生物质燃烧排放的有机化合物（包括左旋葡聚糖、甾醇类和多环芳烃类化合物）分布状况的影响以及生物质燃烧潜在的风险评估,采集了2015年8月10日-9月1日环境空气PM_2.5样品,采用快速溶剂萃取仪提取目标化合物并用气相色谱质谱仪进行分析.结果表明:2015年8月10日-9月1日,减排措施使城市点和交通点位的ρ（PM_2.5）分别降低了23%和25%,减排加限行措施使得城市点、交通点和传输点3个点位的ρ（PM_2.5）分别降低了44%、45%和66%.控制措施使3个点位的ρ（左旋葡聚糖）降低了92.4%~96.1%,减排措施起了关键作用;但对β-谷甾醇（生物质燃烧的另一个重要示踪物）和餐饮源的典型示踪物--胆固醇却几乎没有影响;生物质的不完全燃烧能够产生大量的PAHs类化合物,采样期间控制措施对3个点位PAHs的排放抑制作用有限,在城市点位中以左旋葡聚糖为示踪物的生物质在燃烧过程中比其他2个点位可排放更多的PAHs类化合物,表明城市点位的风险高于其他2个点位.研究显示,研究不同时期生物质燃烧排放的化合物种类及其质量浓度的变化,以及对于生物质燃烧所带来的风险进行评估,对于制订合理的控制措施、保护空气质量和人类健康具有重要的意义.      

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.