纳米Fe0对Cr(Ⅵ)的还原及其影响因素

采用纳米Fe0还原水溶液中的Cr(Ⅵ),考察纳米Fe0投加量、Cr(Ⅵ)初始浓度、溶液pH值和有机酸等因素对Cr(Ⅵ)还原的影响.结果表明,纳米Fe0对Cr(Ⅵ)的还原效果明显,其对Cr(Ⅵ)的还原率分别是铁粉和铁屑的7和13倍.Cr(Ⅵ)溶液初始质量浓度为20 mg·L-1、Fe0投加量为5g·L-1条件下,反应24 h时纳米Fe0对Cr(Ⅵ)的还原率达82.7％.溶液低pH值可以促进Fe0的腐蚀速度,提高反应速率,当pH值为3.0时还原效果最好.草酸、丙二酸和丁二酸对纳米Fe0还原Cr(Ⅵ)均有明显的促进作用,3种有机酸对Cr(Ⅵ)还原率的提高幅度由高到低依次为草酸、丙二酸和丁二酸.     

MnO2纳米酶催化ABTS的显色反应及其在Fe2+和Pb2+检测中的应用

本文探讨了纳米MnO_2催化2,2′-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐(ABTS)显色反应的类氧化酶活性,系统地评估了单一金属离子Fe~(2+)和Pb~(2+)对MnO_2纳米酶活性的影响及作用机理,揭示了MnO_2纳米酶-ABTS反应体系在选择性检测实际水体中Fe~(2+)和Pb~(2+)的应用.在pH 3.8、25℃条件下,纳米MnO_2能够催化ABTS单电子转移形成ABTS阳离子自由基(ABTS~(·+),绿色产物),其类氧化酶活性为0.0412 U·mL~(-1).酶剂量、底物浓度、pH和温度影响了MnO_2纳米酶活性.在反应体系中添加0.01 mmol·L~(-1) Fe~(2+)(或Pb~(2+))显著地抑制了MnO_2纳米酶活性(P0.01),主要是由于Fe~(2+)(或Pb~(2+))在静电引力作用下强烈吸附在纳米MnO_2表面,导致MnO_2纳米酶催化活性的钝化甚至失活.其中Fe~(2+)吸附在MnO_2纳米酶表面能够与多价锰发生氧化还原反应,而Pb~(2+)特异性吸附在MnO_2纳米酶表面形成络合物.加标回收试验结果表明,MnO_2纳米酶能够用于选择性测定实际水样中单一污染的Fe~(2+)和Pb~(2+).MnO_2纳米酶-ABTS反应体系对天然水体中Fe~(2+)和Pb~(2+)的检测具有较高精确度(相对误差为3.4%—10.5%)和良好回收性能(回收率为96%—110%).研究结果提供了一种简单、快速、高灵敏的检测方法用于可视化分析环境水样中Fe~(2+)和Pb~(2+)浓度.     

干湿交替灌溉制度下纳米修复材料对杂交籼稻籽粒Cd累积及产量的影响

干湿交替灌溉具有节水高产特性,但在重金属Cd污染稻田,干湿交替灌溉常导致稻米Cd含量>0.20 mg·kg^-1,通过添加钝化剂可能对水分高效利用及优质稻米生产具有显著的调控效应.为此,本研究以吸收能力较强的籼型亚种为试材,在前期筛选出的高积累品种（深两优1813）和低积累品种（两优6206）基础上,于Cd轻度污染稻田设置灌溉制度和钝化剂双因素多水平处理开展大田小区试验.结果表明,干湿交替灌溉下,成熟期土壤有效态Cd含量较移栽前降低17.13%~61.01%,而传统淹灌水稻的降低幅度为-43.45%~21.07%,干湿交替灌溉较传统淹灌表现出显著降低土壤有效态Cd含量（P<0.05）.水稻植株地上部各器官Cd含量则表现为干湿交替灌溉处理明显高于传统淹水灌溉处理.不同钝化剂处理相比较,多孔纳米陶瓷+石灰处理对于降低土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量效果最好,显著优于多孔纳米陶瓷、石灰+有机肥、石灰+生物炭、石灰及不施任何钝化剂处理（P<0.05）.深两优1813和两优6206在多孔纳米陶瓷+石灰组合修复模式下的籽粒Cd含量分别为0.23~0.24 mg·kg^-1和0.16~0.21 mg·kg^-1.产量在灌溉制度、品种、钝化剂处理间差异不显著（P>0.05）.干湿交替灌溉的籽粒Cd含量在多孔纳米陶瓷+石灰组合模式下存在超标风险（深两优1813品种为0.24 mg·kg^-1;两优6206品种为0.21 mg·kg^-1）,但通过选用低积累品种,籽粒Cd含量具有可预见性的达标（<0.20 mg·kg^-1）潜力.因此,干湿交替灌溉+多孔纳米陶瓷和石灰组合修复模式+低积累品种可视为Cd轻度污染稻田节水高产优质稻米的调优生产模式.     

合肥市环巢湖地区种植业面源污染监测与评价

通过2016-2018年在合肥市环巢湖5个县区主要农田周边沟渠中采集水样,监测农田氮磷流失浓度,并评价该区域种植业面源污染状况。结果表明,这3年该区域种植业TN、TP流失的平均质量浓度分别为3.48 mg/L、0.602 mg/L,均高于地表水Ⅴ类水质标准。2016年与2017年TN、TP浓度差异不大,2018年较前两年TN浓度有所提高,TP浓度相比显著降低。巢湖市农田沟渠水中TP浓度高于其他县区,TN浓度相对较低;NO-3 N浓度庐江县高于其他县区;NH 3 N地区间几乎没有差异。TP和NH 3 N浓度均为秋季高于夏季,TN和NO-3 N浓度均为夏季高于秋季。     

PO43-和柠檬酸对稀土元素在小麦体内积累和分异的影响

基于营养液培养,添加外源稀土和ICP-MS分析技术,研究了无机配体PO₄^3-(Pi)及有机配体柠檬酸(Cit)对小麦器官中稀土元素积累和分异的影响.结果表明,不同Pi水平对小麦根中的稀土总含量(∑REE)影响较小,但显著降低叶中∑REE含量;而不同Cit水平对小麦根、叶中∑REE含量都有明显降低作用.对照植物(无Pi、Cit添加)中,稀土元素在小麦根中具有中稀土(MREE)富集及M-型四重效应分布特征,叶中有重稀土(HREE)富集及W-型四重效应分布特征.不同Pi处理对四重效应无明显作用,但进一步加强HREE在小麦叶片中的富集.添加柠檬酸使对照植物根和叶中的分异有逐渐减弱的趋势,在高浓度处理时(Cit≥150μmol·L^-),小麦根和叶中出现轻稀土(LREE)富集.     

茶渣负载纳米四氧化三铁复合材料制备及其对亚甲基蓝的吸附机理

采用化学沉淀法将Fe_3O_4纳米颗粒负载到茶渣(tea waste,TW)上,之后对TW-Fe_3O_4复合材料进行表征,并研究其对典型染料废水亚甲基蓝(MB)的去除效果及机理.结果表明,固液比为4.0 g·L~(-1),p H(6.92)未调整,接触时间为120 min,TW-Fe_3O_4对亚甲基蓝去除率可达98.70%.拟二级动力学模型可较好描述TW-Fe_3O_4吸附亚甲基蓝的过程.TW-Fe_3O_4复合材料对亚甲基蓝的去除可分为快吸附和慢吸附两个阶段.Langmuir、Temkin和Dubinin-Radushkevich模型均能较好拟合吸附过程.Langmuir拟合得到的最大饱和吸附量为84.47 mg·g~(-1).3次吸附-解吸循环实验之后,发现TW-Fe_3O_4对MB去除效果有限,表明结合较为稳定.TW-Fe_3O_4对MB的吸附机理涉及静电作用、离子交换、氢键作用、π-π堆积等.动力学、FTIR和XPS分析显示茶渣的表面官能团在吸附中能发挥重要作用.因此,TW-Fe_3O_4复合材料有作为染料污染废水修复剂的潜力,且能较为方便的从溶液中分离.     

采用HRMS结合~(13)C-同位素比值技术探究水环境中新兴污染物的归趋和转化机制

新兴污染物(ECs)释放到水体中能够对野生物种和人群健康构成潜在隐患.天然有机质(NOM)含有羟基、氨基、羧基和醌基等活性官能团,可参与水体中天然酶介导的酶催化氧化腐殖化反应(ECOHRs),并通过自由基耦合机制与ECs形成共价结合产物.该过程不仅降低了ECs的生态毒性,也增加了水体中有机碳、氮储备.然而,如何分析和鉴定ECOHRs中ECs和NOM分子之间形成的共价结合产物已经成为限制研究者阐明ECs在天然水体中迁移和转化机理的瓶颈.本文综述了天然水体中ECs的来源、污染现状、分布特征和生态毒理学效应,明确了ECOHRs对ECs生物有效性和转化行为的影响,重点利用高分辨质谱(HRMS)结合~(13)C-同位素比值技术分析和鉴定了ECs和NOM分子之间形成的共价结合产物.该方法主要通过精确的分子量、同位素标记差值和相对强度比值,从水环境中筛选出ECs和NOM分子之间所有可能存在的共价结合产物,为深入阐明ECs在天然酶介导ECOHRs中的归趋和转化机理提供了理论支持和技术保障.     

模拟酸雨对不同营养水平湖泊pH值的影响

长江中下游湖区是全球的强酸雨中心之一,为了研究酸雨对该地区湖泊p H值的影响,通过野外调查和实验模拟展开了研究。对长江中下游68个湖泊的调查结果表明,酸雨区湖泊p H均值显著低于非酸雨区(P0. 05)且湖泊p H值与水温、溶解氧含量和叶绿素a含量呈显著正相关,与总氮、硝酸盐、溶解性无机碳含量和浊度呈显著负相关。模拟实验结果表明,在不同p H值(2. 5、4. 0和5. 0)酸雨作用下,虽然各处理组p H值日变化趋势相同,但低营养组p H值低于高营养组且p H值增加速率慢于后者,低和高营养组不同酸雨处理p H值差异均随时间推移逐渐减小。实验结束时,实验组和对照组p H值无显著差异。湖泊富营养化会增加叶绿素a含量,增强水体对酸雨的缓冲能力,但持续性酸雨会对湖泊p H值、水生生物和生物地球化学循环产生潜在影响。     

除草剂苄嘧磺隆在土壤中的吸附

应用平衡法研究了除草剂苄嘧磺隆在8种土壤中的吸附特性．结果表明,土壤对苄嘧磺隆有很强的吸附性,且随供试土壤理化性质的差异其吸附性呈明显变化．苄嘧磺隆在土壤中的吸附符合Fruendlich方程,其在土壤中的吸附常数Kf与土壤有机质、粘粒含量呈显著正相关(r＝0．7393*和0．7751*,p＜0．05),与土壤pH呈显著负相关(r＝0．7068*,p＜0．05)．苄嘧磺隆在土壤上的吸附自由能为11．45—13．38KJ／mol,表明苄嘧磺隆在土壤中的吸附以物理作用为主。