Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH_3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst

The catalyst of Fe-Mo/ZSM-5 has been found to be more active than Fe-ZSM-5 and Mo/ZSM-5 separately for selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) with NH_3.The kinetics of the SCR reaction in the presence of O_2 was studied in this work.The results showed that the observed reaction orders were 0.74-0.99,0.01-0.13,and 0 for NO,O_2 and NH_3 at 350-450℃,respectively. And the apparent activation energy of the SCR was 65 kJ/mol on the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst.The SCR mechanism was also deduced. Adsorbed NO species can react directly with adsorbed ammonia species on the active sites to form N_2 and H_2O.Gaseous O_2 might serve as a reoxidizing agent for the active sites that have undergone reduction in the SCR process.It is also important to note that a certain amount of NO was decomposed directly over the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst in the absence of NH_3.     

regionalclimate Characteristics of regional climate change and pattern analysis on Ordos Plateau

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＯｒｄｏｓＰｌａｔｅａｕｌｉｅｓｉｎｔｈｅｓｏｕｔｈｗｅｓｔｏｆＩｎｎｅｒＭｏｎｇｏｌｉａａｎｄｂｅｌｏｎｇｓｔｏａｍｕｌｔｉ ｐｌａｙｅｒａｎｄｃｏｍｐｌｉｃａｔｅｄｅｃｏｇｅｏｇｒａｐｈｉｃａｌｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｚｏｎｅ ,ｎａｍｅｌｙ ,ｉｔｉｓａｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｚｏｎｅｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｃｉｒｃｌｅ ,ｃｌｉｍａｔｅ ,ｇｅｏｌｏｇｙａｎｄｇｅｏｇｒａｐｈｙ ,ｖｅｇｅｔａｔｉｏｎａｎｄｎａｔｕｒａｌｂｅｌｔ ,ｂｉｏｔａ ,ｉｎｄｕｓｔｒｙａｎｄｃｕｌｔｕｒｅ .Ｉ…     

沈阳大气污染物与气象因素对呼吸疾病门诊数的影响

利用时间序列的半参数广义相加模型,分析沈阳市2015年12月~2016年12月整个观测期间和污染期间大气污染物与气象因素及其交互作用对呼吸系统疾病门诊就诊人数的影响.结果表明：无论是全人群、不同性别、还是不同年龄人群中,HONO对门诊人数的影响均非常显著.最佳滞后时间下,PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、HONO和NH₃的浓度每增加10μg/m³或1个IQR,对应的呼吸系统疾病日门诊人数增加百分比（ER）分别为1.29%（1.18%~1.4%）,1.31%（1.2%~1.43%）,3.28%（3.07%~3.50%）,5.26%（4.91%~5.61%）,12.89%（4.45%~22.01%）和11.09%（9.84%~12.36%）.HONO、NH₃和PM_2.5对女性的影响远比对男性的影响大,污染日当日对门诊量的影响最大;PM_2.5对≥65岁的老人影响大;NH₃、HONO和SO₂对15~65岁人群影响大.污染天气条件下HONO和NO₂对门诊人数影响最高,均为污染日当日对门诊量的影响最大.沙尘天气Ca²⁺等土壤性离子影响最大.多污染物模型中,不同污染物对呼吸疾病的影响具有协同作用或拮抗作用.气温对各呼吸疾病的影响最强,低温和高污染物浓度对呼吸系统疾病门诊人数的影响有交互作用.     

2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

川南四座城市PM2.5化学组分污染特征及其源解析

为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM_2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM_2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m^-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值(35.0μg·m^-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-、NO₃-和NH₄+)分别占PM_2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM_2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO₄2-、NO₃-同源性较好;其他城市在冬季,SO₄2-、NO₃-同源性较好.NH₄+主要存在形式为NH₄NO₃、(NH₄)2SO₄、NH₄HSO₄.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM_2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.     

天气形势对四川盆地区域性臭氧污染的影响

本研究结合地面观测资料,ERA5再分析数据和PCT客观分型法,分析了2014~2019年四川盆地区域性O₃污染特征以及天气形势与O₃污染的关系.结果表明,2014~2019年四川盆地O₃区域污染发生频数呈单峰型分布,于2016年达到峰值,且发生区域主要集中在成都平原城市群.在6种典型天气类型中,类型1、2、6为污染型,其海平面气压呈西高东低,四川盆地受低压系统控制.类型3、4为清洁型,其中类型3呈北高南低,且在四川盆地东部存在1个低值中心;类型4呈东高西低,在青藏高原区域有一些小范围的高压中心.在污染型天气形势下,四川盆地的气象条件为温度高、云量低、地面接收到的紫外辐射强、相对湿度低,加速了O₃的生成,再叠加类型1的静风条件不利于污染物扩散;类型2、6盛行的东南气流对O₃及其前体物的输送,造成污染型天气类型发生区域性O₃污染比例明显高于其他几种类型.此外,基于环流分型的预测结果表明环流形势对四川盆地各城市群区域O₃污染影响可以达到其年变化的2倍以上,对整个四川盆地O₃浓度变化的贡献率为34.8%~66.3%.     

成都市PM2.5浓度变化的影响因素交互作用研究

为探究大气环境中污染物与气象要素交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,利用成都市2014~2020年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）分析不同影响因素对当地PM_2.5浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素GAMs模型中,无论全年还是冬季,PM_2.5浓度与平均气温（T）、相对湿度（RH）、平均风速（Wind）、降水量（Prec）、O₃、NO₂、SO₂和CO间均呈非线性关系,其中CO、NO₂、SO₂、T和Wind对PM_2.5浓度影响较大,与全年不同的是,冬季T和O₃对PM_2.5浓度变化的影响效应较全年明显减弱.多影响因素的GAMs模型中,T、Wind、RH、CO、NO₂、SO₂和O₃这7个解释变量对PM_2.5浓度变化的影响均较显著,构建的全年多影响因素GAMs模型调整后的R²=0.759,方差解释率为76.42%,冬季R²=0.708,方差解释率为72.2%,无论是全年还是冬季,CO都是PM_2.5浓度变化的主导影响因素.GAMs交互效应模型发现,全年弱低温（7℃左右）+高相对湿度+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂协同作用条件下有利于PM_2.5浓度的生成;冬季低Wind+高RH+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂共存条件下有利于PM_2.5的生成,即该条件对PM_2.5浓度的生成有协同放大效应.运用GAMs模型能够对PM_2.5污染的主导影响因素进行识别,并定量化分析影响因素单效应及其交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,对PM_2.5浓度污染防控研究具有重要指示意义.     

中国北方地区沙尘暴变化趋势初探

沙尘暴是一种重要的环境问题和自然灾害，是土地沙漠化程度的重要指标。本文利用１９５１～１９８０年的整编气候资料、１９８１～１９８７年中国地面气象记录月报资料和１９９３～１９９４年的两个沙尘暴个例资料，对我国北方地区沙尘暴的空间分布和时间变化及其成因作了初步探讨，并对未来的变化趋势进行了初步预测。结果表明：沙尘暴主要发生在我国西北地区，且有两个多发中心区，即塔无拉玛干沙漠的西南部和甘肃河西走廊东部。沙尘暴主要发生在春季，尤以四月份最多；沙尘暴的形成是地形、地表沙尘物质、有利的急浪位置、低层大气的不稳定和锋面过境后的大风五种基本因素相互作用的结果；就整个北方地区而言，１９５１～１９８７年沙尘暴出现日数总的趋势是波动式减少的，但不同干旱气候区略有差异；本世纪末到下世纪中叶，整个北方地区沙尘暴总的趋势将呈波动式增加（约比１９５１～１９８７年的平均值增加７％）。     

2006年中国北方一次强沙尘暴天气的环流模式分析

利用高空、地面气象资料对2006年4月9～11日北方大范围沙尘暴进行了路径和天气学分析,表明:此次沙尘暴路径分为西路和西北路.西路第一阶段期间,高空急流、锋区和地面蒙古低压是沙尘暴爆发的主要天气系统,属于蒙古低压型;第二阶段期间,横槽转竖后冷空气入侵和锋前蒙古低压维持是沙尘暴爆发的主要天气系统,属于冷锋和蒙古低压混合型.高空横槽和地面冷锋是西北路沙尘暴的主要影响系统,属于纯干冷锋型.     

活性炭吸附-超临界CQ解吸附四氯乙烯的特性研究

应用Boyd理论研究了活性炭吸附水中四氯乙烯（PCE）的吸附速率以及超临界CO2萃取PCE饱和活性炭的解吸附速率。结果表明，在0．5～48．0h内，吸附速率曲线具有直线相关关系，R^2=0．9960，其吸附速率可用粒内扩散系数D．表示，Di=4．00×10^-10cm2／s；在超临界CO2解吸附过程中，在1～5min内，时间与解吸附率存在直线相关关系，R2=0．9475，其解吸附速率用粒内扩散系数Di／SF表示，Di/SF=-5．19×10^-5cm2／s，比Di大10^5倍，说明超临界流体具有优越的传输性能；用Boyd理论可粗略描述活性炭吸附-超临界C02解吸附PCE的过程。