基于不同废污泥源的短程反硝化快速启动及稳定性

为探究不同废污泥源快速启动短程反硝化和实现稳定NO_2~--N积累的可行性,在3个完全相同的SBR反应器(S1、S2和S3)分别接种:实验室城市污水反硝化除磷系统排泥、城市污水厂剩余污泥及河涌底泥,比较其短程反硝化启动快慢和NO_2~--N积累特性,考察系统短程反硝化活性和NO_3~--N→NO_2~--N转化性能,并从微生物学角度分析反应器功能菌群特征.结果表明,在乙酸钠为唯一碳源、高碱度和适宜COD/NO_3~--N比进水条件下,3个SBR短程反硝化反应器在短时间内均能够成功启动,系统平均NO_3~--N→NO_2~--N转化率为S1 S2 S3(75. 92% 73. 36% 69. 90%).同时发现持续低温条件下S1和S2呈现不同程度的短程反硝化性能恶化趋势,但S3能够稳定维持良好NO_2~--N积累性能.微生物高通量测序表明,变形菌门和拟杆菌门居PD系统主导地位,3个短程反硝化反应器NO_2~--N积累关键功能菌属Thauera属丰度差异明显:S3 S1 S2(25. 09% 4. 71% 3. 60%),表明S3具备稳定高效的NO_2~--N积累性能,同时高丰度Thauera属可能是维持低温短程反硝化活性的重要原因.     

京津冀大气污染的时空分布与人口暴露

经济的快速发展和城市化导致京津冀地区的空气质量不断恶化,已经引起学术界广泛的关注.为了揭示近年来京津冀地区大气污染状况,本研究基于中国空气质量在线监测分析平台发布的PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO、NO_2和O_3_8 h_max长期监测数据,采用统计学的方法分析了2014—2018年京津冀13个市这6种污染物的时空变化特征,结合各城市人口数据,评估了在此背景下该地区PM_(2.5)和O_3_8 h_max的人口暴露风险.结果表明:京津冀地区PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2近年来整体上呈下降趋势,而O_3_8 h_max则呈上升趋势.总体而言,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低的特征,而O_3_8 h_max则表现为夏季春季秋季冬季的特点,并在月变化上呈倒"V"型,从1月份开始逐渐上升,在6月份达到峰值,而后又逐渐下降.空间上,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO和NO_2呈现南高北低的分布特征,而O_3_8 h_max在2014—2016年呈现北高南低的分布特征,但在2017—2018年则呈现南高北低的分布特点.此外,京津冀北部地区PM_(2.5)的来源主要是一次气溶胶,而二次气溶胶是中部地区PM_(2.5)的主要来源.除秦皇岛、承德和张家口外,其他城市细粒子在颗粒物中占的比重较大.随着近年来PM_(2.5)浓度的降低,暴露于高浓度的PM_(2.5)中的人口比例逐年减少,但距离年平均浓度限值还相差很远.除2014年外,暴露在O_3浓度超标情况下的人口在2015—2017年逐渐上升.     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

基于两种再分析资料的一次四川盆地大气污染过程气象要素数值模拟研究

利用ECMWF-ERA5和NCEP-FNL再分析资料作为中尺度气象模式WRF（The Weather Research and Forecasting）初始场,对四川盆地2018年1月一次大气污染过程气象要素进行了模拟,对比分析了气温、风速、风向、相对湿度、边界层高度、温廓线的模拟效果,并结合大气超级站观测数据对模拟结果进行评估.结果表明：两种资料均能较好地模拟出气象要素的变化情况,但由于两套资料时空分辨率、采用的模式、同化方案、数据来源和质量控制方案存在一定区别,导致各要素模拟效果并不一致.与NCEP-FNL相比,ECMWF-ERA5模拟的平均相对湿度（59.23%）与观测值差异更小,且均方根误差、偏差较小,分别为9.83%和-0.83%,但NCEP-FNL模拟的平均气温（8.99℃）更接近观测值,且偏差值较小,为-0.04℃.两组模拟结果均显示盆地内部为模拟区域的低风速区,相对湿度模拟值在60%以上,气温高于西部山地地区.NCEP-FNL模拟的盆地内部气温、相对湿度、风速小于ECMWF-ERA5模拟值,但边界层高度模拟值较大.ECMWF-ERA5模拟的逆温强度相比较小,且温度露点差较小.此次污染过程PM_2.5和PM₁₀日均浓度最大值分别为190.1 μg·m^-3和261.0 μg·m^-3,相对湿度增大引发的颗粒物吸湿增长是导致PM_2.5和PM₁₀质量浓度突增的主要原因.     

富营养化巢湖沉积物溶解性有机质光谱时空分布特征及其环境意义

通过紫外吸收光谱（UV-vis）和三维荧光光谱（3D-EEMs）,研究典型富营养化湖泊巢湖沉积物溶解性有机质（DOM）光谱时空分布特征.结果表明,巢湖表层沉积物DOM的a（254）含量为13.1~101.7 m^-1,平均值为（32.2±16.2）m^-1.其中,夏季沉积物a（254）的含量（（46.6±25.6）m^-1）要显著高于其它季节,且湖心区a（254）平均值和变异性均小于湖滨区.表层沉积物DOM的S_275~295值从春季到冬季上随时间呈明显上升趋势.沉积物DOM荧光强度在夏季最高,在垂直剖面上总体呈下降趋势.DOM组分以酪氨酸类蛋白质和溶解性微生物产物为主,各组分在空间分布上无明显差异.巢湖沉积物DOM荧光指数（FI）为2.56~4.89,腐殖化指数（HIX）为0.57~6.78,生物源指数（BIX）为0.31~1.54.巢湖沉积物DOM主要来自于生物源,藻的生长循环会显著影响富营养化湖泊沉积物DOM的来源和性质.     

MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

采用水热合成法成功制备出MnFe₂O₄磁性纳米棒（s-MnFe₂O₄）,并考察了商品化的Fe₃O₄、MnFe₂O₄和合成的s-MnFe₂O₄纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）及X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe₂O₄具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基（·OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe₂O₄磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn³⁺和Fe²⁺物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe₂O₄催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

焦化废水处理过程中固相物质的形成及处置方法评价

焦化废水处理过程中产生的焦油、污泥和结晶杂盐等固相物质,既有资源属性,又有污染特性,但目前缺乏基于能源、经济及环境影响方面的评估.本研究阐述了3类固相物质的形成机制,建立了质量当量计算及处置方法评价模型.以宝武集团韶关钢铁股份有限公司焦化厂（二期）焦化废水处理工程的A/O/H/O（厌氧/好氧/水解/好氧）流化床工艺作为考察对象,利用工程运行参数和水质统计数据进行固相物质的产量推算,结果发现,焦油、物化污泥、生物污泥（含水率为80%）和工业杂盐的产率分别为0.186、5.80、4.24和1.97 kg·m^-3.通过处置方法评价模型明确了焦油焚烧、污泥热解、结晶杂盐分盐提纯后工业应用是最佳处置方案,在60 m³·h^-1废水处理规模的固相物质处置过程中,每年约产生1177 MWh的能源,获得135.0万元的经济效益,排放627.0 t CO₂,表明能源回收、经济效益和环境影响的协同存在.     

O3-BAC深度处理工艺中细菌群落时空分布及动态变化规律

为弄清饮用水O₃-BAC深度处理工艺过程中细菌群落的时空分布和动态变化规律,本研究以我国南方某O₃-BAC深度处理工艺水厂为研究对象,采用NovaSeq6000高通量测序技术对夏季和冬季各工艺单元出水及滤砂和活性炭生物膜等细菌群落进行解析.结果表明,出厂水pH、浊度、COD_Mn、菌落总数等指标均满足《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）的要求.夏季细菌群落多样性明显高于冬季,活性炭生物膜的细菌群落多样性高于滤砂生物膜;混凝沉淀、臭氧化和消毒是影响细菌群落多样性的主要工艺单元.水样和生物膜样品绝对优势菌门均为变形菌门（Proteobacteria）,且主要菌门组成大体相同,但细菌群落门水平相对丰度存在一定的时空差异,属水平上差异则更为明显.此外,检测到的条件致病菌属主要包括芽孢杆菌属（Bacillus）、不动杆菌属（Acinetobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）和分支杆菌属（Mycobacterium）,且其所占核心微生物OTUs数目不受季节性影响.水温和生物可降解溶解性有机碳（BDOC）是显著影响细菌群落分布的主要水质参数.以上研究结果表明,O₃-BAC深度处理工艺过程中细菌群落具有时空变化特性,并可为饮用水微生物安全保障提供支撑.     

顺序暴露场景下四环素和砷对斑马鱼的联合毒性效应

在一些不连续生产的工业活动、畜禽养殖等间歇性排放废水的场景中,水环境中的盐酸四环素（Tetracycline,TET）和砷（Arsenic,As）可能会产生区别于单一或复合暴露的顺序暴露场景,从而导致复杂的生物毒性.本研究通过分析模式生物斑马鱼的表型数据（肥满度）、病理损伤（H&E染色实验）及氧化损伤（丙二醛和还原型谷胱甘肽含量）,探究顺序暴露方式下TET和As（Ⅲ）的联合毒性效应.结果表明：50 μg·L^-1 TET可造成肝脏和肠道的病理学损伤,并进一步诱导氧化损伤.100 μg·L^-1 As（Ⅲ）可造成肝脏炎性细胞浸润及肝脏和肠道的氧化损伤.连续暴露TET和As（Ⅲ）导致斑马鱼肥满度降低,且氧化损伤明显加剧,这可能与TET损伤了抗氧化防御系统有关.值得注意的是,TET暴露后设置2周的恢复期,可减轻As（Ⅲ）对斑马鱼肝脏和肠道的损伤,其机理可能与生物对污染物的适应及交叉抗性相关.本研究的实验结果可为评估TET和As（Ⅲ）的联合毒性效应提供新的视角.